用于高效稳定吸附CO_(2)的胺基功能化MOF-808开发及机理

胺基功能化金属有机骨架具有孔隙率高、CO_(2)吸附容量大、抗水性好的优点,被认为是适用于燃煤烟气CO_(2)捕集的吸附材料,但其表面胺基分子在高温脱附过程易发生团聚,导致吸附速率和吸附容量下降。采用物理浸渍将四乙烯五胺分子(TEPA)封装入MOF-808的孔道内,开发了一种胺基分子高度分散的胺基功能化吸附材料TEPA@MOF-808。TEPA@MOF-808的吸附容量相比MOF-808提高了2.15倍,吸附速率常数、吸附选择性分别提高了13%和498%,10次吸脱附循环后吸附容量仅下降10.9%,说明基于TEPA的胺基功能化策略可显著提高CO_(2)吸附性能和稳定性。热力学结果显示TEPA@MOF-808的等量吸附热仅为40 kJ/mol,小于普遍认为的化学吸附门槛,^(13)C固体核磁和原位红外表征结果进一步揭示了其以物理吸附为主的吸附机理。