甲烷氧化偶联MgO催化剂体系研究

研究了在MgO中添加碱土金属、稀土等助剂对甲烷氧化偶联反应的作用,并考察了添加氧化物、碳酸盐、硫酸盐助剂对MgO体系催化剂的C_2选择性和收率的影响.结果发现,在MgO中加入少量硫酸盐,可明显提高C_2的选择性及收率,筛选出稳定性好、强度高的CaSO_4/MgO的LM1型多组分催化剂,CH_4转化率29.92%,C_2选择性59.8%以上,C_2产率为17.89%.经300h催化剂寿命测试表明,性能稳定.采用XRD对反应前后的LM1型催化剂进行表征,发现反应后催化剂中出现新的晶相La_2O_2CO_3,该化合物对甲烷氧化偶联反应催化剂活性和稳定性影响不大.

甲烷氧化偶联稀土催化剂酸碱性与活性的关系

用ＴＰＤ方法研究了甲烷氧化偶联稀土催化剂表面酸碱性并与活性关联，所得结果与ＸＰＳ表面分析结果一致。实验结果表明，具有适当强度的表面碱性及酸碱中心量搭配适当的稀土催化剂最有利于甲烷氧化偶联，并发现酸性助剂Ｈ３ＰＯ４对碱性的稀土催化剂的活性有促进作用。

甲烷氧化偶联BaSO_4双组份催化体系的研究

研究了显酸性的BaSO_4为载体的催化剂对甲烷氧化偶联反应的影响.考察了添加碱金属、碱土金属、过渡金属化合物和稀土氧化物、硫酸盐对BaSO_4体系催化剂的C_2选择性和收率的影响,发现在BaSO_4中加入Li_2CO_3、BeO、SrCO_3、ZnO、ThO_2、氧化铁、Sm_2O_3等化合物可以明显提高C_2选择性和收率.考察了SrCO_3/BaSO_4的活性与其组成的关系,发现当SrCO_3%=60mol%时,其催化效果最佳,其TPD研究表明,适度的酸碱性有利于反应的进行.

4,6-二甲基-2-取代嘧啶的合成

采用改进的合成方法以乙酰丙酮分别与胍、硫脲、脲反应合成了三种2位杂原子取代的嘧啶类化合物,收率83.8%～98.6%,其结构经1H NMR, IR和MS表征.

稀土与第四周期过渡金属二元氧化物催化剂对甲苯完全氧化

本文用镧、铈、镨、钕与第四周期过渡金属的二元氧化物作催化剂活性组份,以甲苯的完全氧化反应为代表,初步探讨了氧化反应活性与催化剂的组份和结构性能的关系。