低模板剂用量下Silicalite-1分子筛中介孔结构的调控及甲醇制丙烯反应性能研究

针对微孔Silicalite-1分子筛扩散阻力和合成成本高的问题,采用晶种诱导法在低模板剂用量(n(TPA^(+)):n(Si)=0.01,TPA^(+)为四丙基铵离子)下合成了多级孔Silicalite-1分子筛。采用XRD、FT-IR和N_(2)吸/脱附等对分子筛进行了表征并研究了其在甲醇制丙烯反应中的催化性能。结果表明,对于一段晶化制备的分子筛,当晶种在合成凝胶中的质量分数为10%,氟化钠与Si的物质的量之比为0.8时所得分子筛(S-1_(10)-0.01-NH_(4)F_(0.8))具有较理想的结构,其介孔孔容为0.120 cm^(3)/g。对于两段晶化制备的分子筛,当低温段晶化时间为6 h,晶种在合成凝胶中的质量分数为10%,尿素与Si的物质的量之比为0.5时所得分子筛(SL-1_(10)-0.01-6-CH_(4)N_(2)O_(0.5))具有较理想的结构,其介孔孔容为0.220 cm^(3)/g。在450℃、甲醇质量空速为5.53 h-1的条件下反应30~40 min,SL-1_(10)-0.01-6-CH_(4)N_(2)O_(0.5)表现出相对较好的催化性能,其丙烯产率为14.65%,m(丙烯):m(乙烯)为4.6,再生周期为2600 min。