金属助剂对合成气制高碳醇Co/AC催化剂性能影响

本实验考察了不同金属助剂(Mn、Zn、La和Zr)对活性炭负载的Co基催化剂(Co/AC)在合成气转化中的活性和产物选择性调控的影响。结果表明,这些金属助剂对CO解离速率,Co_(2)C生成以及醇类产物选择性都有明显的促进作用。所构筑的Co_(2)C/Co^(0)构成了高碳醇合成所需的双活性位结构。其中,Zn修饰的Co/AC催化剂表现出最强的CO解离速率、最高的活性和醇类产物的时空收率。Mn助剂最有利于Co_(2)C的生成,但过高的Co_(2)C/Co^(0)比例导致活性略有下降。Zr和La助剂修饰的催化剂具有相似的CO解离速率和催化活性,但CoZr/AC催化剂适宜的Co_(2)C/Co^(0)比及界面环境更有利于实现CO解离和CO非解离功能的协同,从而表现出最高的醇产物选择性。

俄罗斯减压渣油超临界萃取残渣的催化加氢反应研究

以高压反应釜为反应器、环己烷为溶剂,选用分子筛、金属及合金3大类共6种催化剂,对俄罗斯减压渣油超临界萃取所得残渣的非催化及催化加氢反应进行研究。结果表明,采用NKF-β型和Y型分子筛作为催化剂,残渣加氢反应产物中芳烃的相对含量超过55%;采用金属Fe、Ni以及合金Co-Fe、Pd-C作为催化剂,残渣加氢反应产物中正构烷烃的相对含量超过70%;除采用Fe和Pd-C作为催化剂的残渣加氢反应产物之外,在其他各组产物中均检测到少量含氧化合物,而在以NKF-β型分子筛作为催化剂的加氢反应产物中还检测出含氮化合物。针对各组加氢反应产物中化合物相对含量的差异,推测了残渣在不同类型催化剂作用下可能存在的反应途径。

合成气制混合醇双功能催化研究进展

混合醇合成要求催化剂具备至少两类活性中心, 一类用于解离吸附CO以生成烷基链, 另一类用于非解离吸附CO以使烷基链含氧化生成醇. 两类中心通过协同作用共同构成混合醇合成所需的双活性中心. 简要综述了近年来合成气制混合醇过程中涉及的双功能催化研究进展, 并以几类典型的催化剂体系为例, 从双活性中心的构筑、典型的双活性中心结构、反应过程中双活中心结构的演变等方面进行了阐述. 混合醇催化剂的研发应从纳米尺度上对催化剂进行设计, 使催化剂表面具有足够多的双活性中心, 并设法稳定催化剂的双活性中心结构.

合成气直接制备低碳烯烃的铁基催化剂的改性

在微波条件下,制备了以钾为助剂的Fe/SiO2负载型催化剂。研究了反应温度及钾(K)含量,对铁基催化剂催化合成气直接制备低碳烯烃性能的影响。结果表明,在一定温度范围内,催化剂有较好的稳定性,在280℃下CO转化率、低碳烯烃选择性以及收率较高;280℃下微波辐射法制备的10%Fe-K/SiO2系列催化剂,CO转化率与低碳烯烃的选择性都随着K含量的增加先增大后减少,当K负载量为2%(质量分数)时达到最大值。所以,反应温度280℃下,催化剂10%Fe-2%K/SiO2有最好的催化效果。

钾和钴对微波法制备钼基催化剂的改性作用

在微波辐射下制备了Cox-MoS3-Ky/γ-Al2O3催化剂,考察了催化剂中K和Co的含量对其催化CO加氢合成低碳醇性能的影响。结果表明,添加适量的K和Co可以形成K-Mo-S相和Co-Mo-S相,改善催化剂性能的同时还可以避免活性组分的集聚及载体孔道的堵塞;K/Mo物质的量比为1.0,Co/Mo物质的量比为0.2时,有利于生成低碳混合醇,尤其是C2+醇。CO转化率为38.4%,总醇的收率为5.65%,C2+OH的选择性为80.5%。

水滑石层间阴离子为还原剂原位负载贵金属纳米颗粒(英文)

研究了以水滑石为载体原位负载贵金属纳米颗粒(Pd、Ag、Ru、Au)的方法,通过共沉淀合成甲酸根水滑石,以层间甲酸根为还原剂原位还原贵金属前驱体制得高分散水滑石(LDH)负载纳米颗粒。本方法无需载体预处理,操作方便、适用性强,阴离子前驱体(Au)和阳离子前驱体(Pd、Ag、Ru)均可顺利得到纳米颗粒。所得水滑石负载纳米颗粒系一种潜在的纳米催化剂,作为示例,Pd/LDH在Suzuki偶联反应中显示出较高催化活性。