葡萄糖基水热炭构建Co―N―C催化剂及其硝基苯催化加氢反应性能

硝基苯选择性加氢反应是生产苯胺的重要方法,其关键在于开发一种具有高效选择性且低成本的绿色催化剂。本文基于葡萄糖水热炭化得到水热炭前驱体,结合尿素和硝酸钴一步高温热解制备了一种高度分散的富含Co纳米颗粒的氮掺杂多孔炭材料,将其作为催化剂用于硝基苯加氢反应。详细研究了热解温度对催化剂结构和催化活性的影响,证实了催化活性主要受催化剂的比表面积、Co掺杂量及其Co-Nx配位效应的影响。结果表明,将含10%Co源制备的前驱体800℃热解得到的催化剂(Co@NCG-800)表现出优异的硝基苯催化加氢性能,在以异丙醇为溶剂、100℃和1 MPa氢压下反应2.5 h时可实现硝基苯的转化,苯胺选择性高达99%。催化剂循环使用6次后的硝基苯转化率和苯胺选择性几乎保持不变。优异的循环稳定性能可归因于多孔炭材料中的氮元素和Co纳米颗粒的强相互作用,同时磁性Co纳米颗粒使得催化剂具有较好的分离特性和重复使用性。

ZIF-8衍生氮掺杂多孔炭吸附剂的制备及对罗丹明B吸附性能的研究

因孔径结构和氮掺杂的协同效应,氮掺杂多孔炭质吸附剂在吸附处理染料污染物方面备受关注。本文在低温水热处理葡萄糖的基础上,原位合成了葡萄糖@ZIF-8复合物,1000℃下直接高温碳化,得到了不同氮配位环境的多孔炭材料。研究发现,包覆的半聚合葡萄糖在碳化时可抑制ZIF-8中氮物种的逸出程度,使得炭质吸附剂具有较高的氮掺杂浓度和优异的罗丹明B(RhB)吸附性能。吸附动力学结果表明,25℃时,样品GZC-10在240 min内可吸附饱和,平衡吸附量为283 mg·g^(-1),吸附扩散行为符合伪二级动力学模型。吸附等温线能够很好地符合Langmuir模型,最大吸附量为383 mg·g^(-1),远高于文献报道的同类MOF衍生炭材料。本文制备的氮掺杂多孔炭质吸附剂具有吸附量大、动力学快、润湿性好等优良性能,是一种高效的水处理材料。