Co^(2+)-NaX催化氧气环氧化苯乙烯的溶剂效应

考察了各种具有较低蒸汽压的溶剂(b.p.>100℃)对含钴八面沸石(Co2+-NaX)催化的以氧气为氧化剂的苯乙烯环氧化反应的影响.结果表明,溶剂对环氧化反应具有重要作用,使用酰胺类溶剂如:N,N-二甲基甲酰胺等能够获得优良的催化性能.进一步研究表明,溶剂与分子筛中钴离子的配位作用是苯乙烯发生氧化转化的关键,酰胺类溶剂辅助参与苯乙烯的环氧化反应.使用适当比例的N,N-二甲基甲酰胺和二甲亚砜的混合溶剂能够显著提高苯乙烯的转化率和环氧化物的选择性.

活性Al_2O_3负载Mn-Ce氧化物催化分子氧选择氧化醇类研究

以硝酸锰和硝酸铈为锰源和铈源采用湿法浸渍法制备了不同锰铈比的γ-Al2O3负载Mn-Ce氧化物催化剂.实验结果表明,该催化剂能够有效催化以分子氧为氧化剂的醇类选择氧化反应,产物以醛或酮为主,且该催化剂能够多次循环使用而不降低活性.XRD结果表明,负载在Al2O3上的锰主要是以颗粒状β-MnO2形式存在,少量铈的加入能够促进锰的分散,使负载的β-MnO2颗粒变小,从而呈现较高的催化活性.当锰铈原子比为9∶1时,催化活性最高.焙烧温度影响催化剂的结构和组成,在较低的温度下(300℃以下)硝酸锰仅能部分分解为β-MnO2,而过高的温度(700℃)将使β-MnO2发生分解,从而降低催化活性.另外,本文还研究了氧分压、反应温度等动力学因素对催化反应性能的影响以及催化剂的稳定性.