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噻吩锚定基团的结构修饰对分子-电极结合的影响
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作者 雷永久 王旭 +6 位作者 王治业 周疆豪 陈海舰 梁蕾 李云川 肖博怀 常帅 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第11期103-108,共6页
锚定基团决定了分子与纳米电极的结合方式,对分子电导有着重要的影响,是分子电子学研究的重要内容。噻吩是有机光电功能材料中一种基本的构筑单元,在分子电子学研究中可以作为锚定基团,有望扩展分子电子学研究的目标分子结构基础。在本... 锚定基团决定了分子与纳米电极的结合方式,对分子电导有着重要的影响,是分子电子学研究的重要内容。噻吩是有机光电功能材料中一种基本的构筑单元,在分子电子学研究中可以作为锚定基团,有望扩展分子电子学研究的目标分子结构基础。在本工作中,我们设计并合成了三种结构类似的π共轭分子BT-H、BT-Hex和BT-Cl,这三种分子具有相同的分子骨架,但两端噻吩4号位上的取代基(分别为H、正己基C6和Cl)不同。BT-H、BT-Hex和BT-Cl的噻吩可以作为锚定基团,使分子连接在金纳米间隙中形成单分子结。我们采用单分子电导测量技术研究了它们的电荷传输特性,也探索了噻吩锚定基团上修饰的取代基对分子-电极结合构型的影响。单分子电导测量结果表明,这三种分子均存在两种结合构型,它们分别对应高电导状态(GH)和低电导状态(GL),并且GH与GL的电导数值相差超过一个数量级。根据我们报道过的分子电导研究结果,两端以噻吩为锚定基团的分子可以产生GH与GL态,它们分别是分子的噻吩π轨道和噻吩S原子与金电极发生相互作用产生的(分别叫作Au―π和Au―S结合构型)。对于GL态,由于锚定基团上的取代基不同,电导数值发生了明显的变化,呈现出GBT-Hex>GBT-H>GBT-Cl的电导趋势。这主要是由于取代基的电子特性不同造成分子的最高占据分子轨道(HOMO)能级相对于Au费米能级的位置发生了偏移。对于GH态,锚定基团上不同的取代基对GH的电导值没有产生明显的影响。C6和Cl取代基会使Au-π结合构型出现的概率降低,导致了Au-π与Au-S两种分子-电极结合构型出现的相对比例发生变化。本工作对指导分子电子学研究中的分子结构设计,特别是在锚定基团的结构设计上具有重要意义。 展开更多
关键词 单分子电导 分子构型 取代基 噻吩 扫描隧道显微镜裂结法
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A Graph Neural Network Recommendation Based on Long-and Short-Term Preference
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作者 bohuai xiao xiaolan Xie Chengyong Yang 《Computer Systems Science & Engineering》 SCIE EI 2023年第12期3067-3082,共16页
The recommendation system(RS)on the strength of Graph Neural Networks(GNN)perceives a user-item interaction graph after collecting all items the user has interacted with.Afterward the RS performs neighborhood aggregat... The recommendation system(RS)on the strength of Graph Neural Networks(GNN)perceives a user-item interaction graph after collecting all items the user has interacted with.Afterward the RS performs neighborhood aggregation on the graph to generate long-term preference representations for the user in quick succession.However,user preferences are dynamic.With the passage of time and some trend guidance,users may generate some short-term preferences,which are more likely to lead to user-item interactions.A GNN recommendation based on long-and short-term preference(LSGNN)is proposed to address the above problems.LSGNN consists of four modules,using a GNN combined with the attention mechanism to extract long-term preference features,using Bidirectional Encoder Representation from Transformers(BERT)and the attention mechanism combined with Bi-Directional Gated Recurrent Unit(Bi-GRU)to extract short-term preference features,using Convolutional Neural Network(CNN)combined with the attention mechanism to add title and description representations of items,finally inner-producing long-term and short-term preference features as well as features of items to achieve recommendations.In experiments conducted on five publicly available datasets from Amazon,LSGNN is superior to state-of-the-art personalized recommendation techniques. 展开更多
关键词 Recommendation systems graph neural networks deep learning data mining
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