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氮掺杂对环境空气中TiO_(2)纳米催化剂抗甲醛光催化矿化的影响
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作者 dae-hwan lim Aadil Bathla +3 位作者 Hassan Anwer Sherif AYounis Danil WBoukhvalov Ki-Hyun Kim 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期303-323,共21页
通过氮掺杂TiO_(2)(N-TiO_(2))浸渍蜂窝过滤器构建了一系列原型光催化空气净化器(AP(N_(x)-C_(y)))系统,并用于在UV-LED光(1 W)照射条件下光催化分解0.5-5 ppm甲醛(CH_(2)O)蒸汽.在上述催化过滤器系统中,Nx和Cy分别代表N/Ti摩尔比(0-20)... 通过氮掺杂TiO_(2)(N-TiO_(2))浸渍蜂窝过滤器构建了一系列原型光催化空气净化器(AP(N_(x)-C_(y)))系统,并用于在UV-LED光(1 W)照射条件下光催化分解0.5-5 ppm甲醛(CH_(2)O)蒸汽.在上述催化过滤器系统中,Nx和Cy分别代表N/Ti摩尔比(0-20)和N-TiO_(2)浓度(2-20 mg mL^(-1)).光催化分解实验结果表明,AP(N_(10)-C_(10))的性能最好,其催化CH2O转化为CO_(2)的转化率最高,循环反应10次后CO_(2)产率仍达到89.2%,在干燥空气中的清洁空气输送速率为9.45 L min^(-1).N10-C10的电荷载流子寿命(τa:1.70 ns)优于其他样品(如纯TiO_(2)的电荷载流子寿命为1.37 ns),这表明N缺陷(No)有助于降低带隙(3.10 eV)和产生氧空位OVs-Ti^(3+),这与密度泛函理论(DFT)模拟结果一致.采用原位漫反射红外傅里叶变换、电子顺磁共振和DFT分析等多种方法研究了CH_(2)O的光催化氧化途径.结果表明,氧化过程涉及多个能量有利的中间步骤(例如CH2O以CH_(2)O_(2)的形式在TiO_(2)-OV{110}表面的桥连O/OH基团上发生放热共价吸附,随后通过催化脱氢/氧化反应直接生成CO_(2):CH_(2)O_(2)/HCOO^(-)+•OH→H_(2)O+CO_(2)).这些步骤与具有N杂质的{101}表面上化学活性Ti原子的态密度计算结果一致.预计No缺陷和OVs的存在将通过降低活化能垒来影响反应能量和中间产物,从而在加湿条件下实现有效的矿化.综上,本文为设计和构建先进的光催化系统,并用于环境空气中醛类挥发性有机物(VOCs)的有效矿化提供了新思路. 展开更多
关键词 光催化蜂窝过滤器 甲醛 氮掺杂TiO_(2) 密度泛函理论计算 催化反应途径 空气净化
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