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H_(2)S^(+)在A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态的光解动力学
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作者 李洁 王雅玲 +6 位作者 谭玉欣 张宁 王文鑫 胡丽如 袁道福 王兴安 杨学明 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期271-278,I0103,共9页
振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(... 振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态解离生成S^(+)(4S)和H_(2)的光解动力学.实验结合多光子电离和共振激发技术制备了振动激发的H_(2)S^(+),获得了离子在357.02~358.38nm范围内六个光解波长下产物S^(+)的速度影像.根据实验影像,获得了产物的总平动能谱和不同转动态的角分布各项异性参数特别指出地是在很窄的光解能量范围内,转动产物H_(2)(J=1)和H_(2)(J=3)的分支比出现多次反转,该现象与A^(2)A_(1)态单一振动模式激发的H2S+离子的光解动力学行为有明显不同.该研究表明,合频振动激发的H_(2)S^(+)离子光解动力学中可能存在振动模式之间的协同效应. 展开更多
关键词 H_(2)S^(+)离子 离子速度成像 合频振动模式 光解动力学
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H_(2)S^(+)在325nm附近的光解动力学
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作者 栾志文 付艳林 +9 位作者 谭玉欣 王雅玲 刘安雯 汪涛 周晓国 傅碧娜 张东辉 袁道福 王兴安 杨学明 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期289-297,I0100,共10页
本文通过研究H_(2)S^(+)的光解动力学,结合时间切片离子速度成像技术和高精度的理论计算,获得了解离波长从3.25158×10^(2)nm到3.25307×10^(2)nm范围内,对应的正离子激发态为H_(2)S^(+)A_(2)A_(1)(0,13,0)K=1态的高分辨离子速... 本文通过研究H_(2)S^(+)的光解动力学,结合时间切片离子速度成像技术和高精度的理论计算,获得了解离波长从3.25158×10^(2)nm到3.25307×10^(2)nm范围内,对应的正离子激发态为H_(2)S^(+)A_(2)A_(1)(0,13,0)K=1态的高分辨离子速度影像.基于离子速度影像获得了不同解离波长下转动态分辨的产物总平动能谱及产物角分布能谱.从实验结果中可以清楚地观察到产物转动态分布和角分布各向异性渗数随着光解波长改变.结合理论计算得到的全维势能面推测光解过程中发挥关键作用的是离子在C2v对称性下A_(2)A_(1)和B_(2)B_(2)态的非绝热耦合以及Cg对称性下在锥形交叉区域的弛豫. 展开更多
关键词 硫化氢离子 离子速度影像 转动态分辨影像 全维势能面
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Vacuum Ultraviolet Photodissociation Dynamics of OCS via the F Rydberg State:theS(^(3)P_(J=2,1,0))Product Channels
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作者 Ling Tang Wentao Chen +3 位作者 daofu yuan Shengrui Yu Xueming Yang Xingan Wang 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第2期249-256,I0001,共9页
Vacuum ultraviolet(VUV)photodissociation dynamics of carbonyl sulfide was investigated experimentally by using a tunable photolysis light source and the timesliced velocity map ion imaging technique.Ion images of S(^(... Vacuum ultraviolet(VUV)photodissociation dynamics of carbonyl sulfide was investigated experimentally by using a tunable photolysis light source and the timesliced velocity map ion imaging technique.Ion images of S(^(3)P_(J=2,1,0))dissociation products were measured at five photolysis wavelengths from 133.26 nm to 139.96 nm,corresponding to the F Rydberg state of OCS.Two dissociation channels:S(^(3)P_(J))+CO(X^(1)Σ+)and S(^(3)P_(J))+CO(A^(3)Π)were observed with the former being dominant.The vibrational states of CO co-products were partially resolved in the ion images.The product total kinetic energy releases,anisotropy parameters(β),and the branching ratios of high-lying CO vibrational states were determined for the S(^(3)P_(J))+CO(X^(1)Σ^(+))channel.We found that the anisotropy parameters suddenly changed from negative to positive when OCS was excited to the higher vibrational levels of the F state.Furthermore,the anisotropy parameters for S(^(3)P_(J))products of J=2,1,0 were even different.These anomalous phenomena may result from the simultaneous existence of both parallel and perpendicular dissociation mechanisms,suggesting the involvement of other electronic states with different symmetry in the initially-excited energy region.This work provides a further understanding of the nonadiabatic couplings in the VUV photodissociation process of OCS. 展开更多
关键词 Vacuum ultraviolet photodissociation Velocity map ion imaging Carbonyl sulfide
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