固态锂金属电池中不均匀离子通量介导的正负极耦合失效机制

本文通过联用无损三维同步辐射X射线断层扫描成像技术(SXCT)和其他非原位测试技术及有限元模拟,深入研究了LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2|Li6PS5Cl|Li全固态电池的衰退机制.研究发现正极电化学-机械力学耦合失效诱导的反应异质性产生不均匀的锂离子通量并传输到负极,进而导致不均匀的锂沉积、溶解行为及死锂的产生等.锂负极不均匀的电化学反应行为又反作用于正极并强化其反应异质性,形成一种正负极衰退互相促进的正强化机制.随着电池继续循环,正负极的不均匀反应加剧造成其结构破坏,同时正负极体积缩胀引起电解质巨大塑性变形,最终致使电池失效.对比实验表明采用LiZr_(2)(PO_(4))_(3)(LZP)对正极进行改性,不仅有效抑制了正极的电化学-机械力学耦合失效,而且显著提高了负极锂沉积-溶解均匀性和电解质的结构完整性.该研究首次提出了全固态金属锂电池正负极相互依赖、相互关联的失效机制,为提升全固态金属锂电池性能提供了新思路.