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具有电子转移路径的金属化氮化碳选择性再生NADH和光酶偶联CO_(2)还原
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作者 张鹏业 董文锦 +7 位作者 张媛媛 赵立楠 苑华磊 王传军 王文硕 王含笑 张洪禹 刘健 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第11期188-198,共11页
将CO_(2)转化为燃料和化学品被认为是缓解能源危机的一种有效策略.受自然光合作用的启发,光酶偶联结合了光催化和酶催化的优点,在绿色生物制造中具有较好的应用前景.铑(Rh)络合物是选择性再生还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(M-NADH)的关键... 将CO_(2)转化为燃料和化学品被认为是缓解能源危机的一种有效策略.受自然光合作用的启发,光酶偶联结合了光催化和酶催化的优点,在绿色生物制造中具有较好的应用前景.铑(Rh)络合物是选择性再生还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(M-NADH)的关键介体,其固定化可以提高体系的可持续性,并有效缩短电子传递路径,因而受到广泛关注.本文制备了联吡啶功能化的金属化氮化碳(PCNRhbpy_(4)),用于光酶偶联催化CO_(2)还原.首先以双氰胺为前驱体,通过两步退火法制备氮化碳(PCN),再与5,5’-二氨基-2,2’-联吡啶(DABP)进一步热缩合,然后锚定[Cp*RhCl2]2获得PCNRhbpy4,并通过透射电镜、扫描电镜、粉末X射线衍射、紫外可见光吸收光谱、瞬态表面光电压和荧光发射光谱等进行表征.结果表明,合成的PCNRhbpy4材料具有掺杂石墨烯结构,且通过残余的末端联吡啶结构均匀地固定了Rh络合物.以PCNRhbpy4作为光催化剂实现了1,4-NADH的100%选择性再生,并在2.0 min内实现了80%的NADH再生.进一步耦合固定在疏水膜上的甲酸脱氢酶,可以有效地将CO_(2)还原为甲酸盐,48 h内甲酸盐浓度达到7 mmol L^(-1).此外,光催化剂的循环实验结果表明,PCNRhbpy4具有较高的稳定性.反应机理研究结果表明,光生电子经N-掺杂石墨烯传递到Rh活性位点,并结合溶液中的质子,随后氢负离子通过环滑移机制传递到NAD+,高选择性再生1,4-NADH.综上,本文为Rh的固定化开辟了一条新路径,实现了光酶催化CO_(2)还原,为光酶催化在绿色生物制造的实际应用提供参考. 展开更多
关键词 仿生金属化 NADH再生 光酶偶联催化 CO_(2)还原 电荷转移
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Generation of 84-fs pulses from a mode-locked Tm:CNNGG disordered garnet crystal laser 被引量:4
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作者 ZHONGBEN PAN YICHENG WANG +11 位作者 YONGGUANG ZHAO hualei yuan XIAOJUN DAI HUAQIANG CAI JI EUN BAE SUN YOUNG CHOI FABIAN ROTERMUND XAVIER MATEOS JOSEP MARIA SERRES PAVEL LOIKO UWE GRIEBNER VALENTIN PETROV 《Photonics Research》 SCIE EI 2018年第8期800-804,共5页
A mode-locked laser based on a Tm:CNNGG disordered crystal as an active medium and a single-walled carbon nanotube saturable absorber is demonstrated, operating at a central wavelength of 2018 nm. Transformlimited 84 ... A mode-locked laser based on a Tm:CNNGG disordered crystal as an active medium and a single-walled carbon nanotube saturable absorber is demonstrated, operating at a central wavelength of 2018 nm. Transformlimited 84 fs pulses are generated with an average output power of 22 mW at a repetition rate of ~90 MHz.A maximum output power of 98 mW is obtained at a slightly longer pulse duration of 114 fs. 展开更多
关键词 无序晶体 纳米管 通讯技术 发展现状
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