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Au/Co_(3)O_(4)-ZnO催化剂上CO_(2)-丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯
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作者 李亚晋 刘会敏 +2 位作者 马兰 刘佳雄 贺德华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期84-86,共3页
CO_(2)与丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯是一项前景广阔的CO_(2)利用途径。尽管该反应可以通过热驱动的催化途径实现,但受热力学平衡的限制。在本研究中,我们开发了xAu/20Co_(3)O_(4)-ZnO系列催化剂,并引入太阳光辐射能量来实现光热协同... CO_(2)与丙三醇羰基化合成丙三醇碳酸酯是一项前景广阔的CO_(2)利用途径。尽管该反应可以通过热驱动的催化途径实现,但受热力学平衡的限制。在本研究中,我们开发了xAu/20Co_(3)O_(4)-ZnO系列催化剂,并引入太阳光辐射能量来实现光热协同催化反应,以突破热力学限制。由p型半导体Co_(3)O_(4)和n型半导体ZnO复合而成的Co_(3)O_(4)-ZnO氧化物具有异质结构,而负载于Co_(3)O_(4)-ZnO表面的Au纳米粒子具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应。我们研究了xAu/20Co_(3)O_(4)-ZnO的可见光吸收性能、光生电子-空穴对分离效率以及Au添加对xAu/20Co_(3)O_(4)-ZnO催化剂光热协同催化性能的影响。此外,我们还研究了Au掺杂对xAu/20Co_(3)O_(4)-ZnO的体相和表面性质(晶相结构、形貌、比表面积、元素结合能、表面酸碱性、还原行为)的影响。研究结果显示,Au/20Co_(3)O_(4)-ZnO的异质结构有助于吸收可见光并提高电子-空穴对的分离效率。负载于Co_(3)O_(4)-ZnO表面的Au纳米颗粒约为50 nm,Au的加入改变了Zn和Co的电子密度,增强了Co物种的还原性,并增加了Co_(3)O_(4)-ZnO表面的氧空位。此外,Au纳米粒子的LSPR进一步提高了Au/20Co_(3)O_(4)-ZnO的可见光吸收能力,并改善了光生电子-空穴对的分离,从而提高了光热协同催化性能。在优化的条件下(150℃、5 MPa、6 h、25 W可见光照射),2%Au/20Co_(3)O_(4)-ZnO表现出良好的光热协同催化性能,丙三醇碳酸酯的产率为6.5%。这项工作有望为合理设计更好的CO_(2)-丙三醇羰基化制丙三醇碳酸酯光热催化剂提供参考。 展开更多
关键词 CO_(2)利用 丙三醇羰基化 丙三醇碳酸酯 等离子体金属 光热催化
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In Situ Supramolecular Polymerization via Organometallic-Catalyzed Macromolecular Metamorphosis
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作者 Xiwen Yang Qianqian Ji +1 位作者 jiaxiong liu Yiliu liu 《CCS Chemistry》 CAS CSCD 2023年第3期761-771,共11页
Integrating catalytic reactions with molecular assembly is a promising means of achieving controllable supramolecular polymerization.We report herein a novel and controllable method for in situ supramolecular polymeri... Integrating catalytic reactions with molecular assembly is a promising means of achieving controllable supramolecular polymerization.We report herein a novel and controllable method for in situ supramolecular polymerization via organometallic-catalyzed macromolecular metamorphosis.To this end,covalent polymers with polypentenamer backbones and pendant supramolecular motifs are designed and synthesized.By depolymerizing the polymers with Grubbs catalysts,the supramolecular motifs can be gradually released from the polymers to the solution.Supramolecular polymerization occurs when a critical concentration is reached.The supramolecular polymerization process was readily controlled by varying the rate of the depolymerization reaction.This work presents a novel approach that uses organometallic catalysis to transform covalent polymers into supramolecular polymers.It offers a new means of constructing complex molecular systems in a controllable manner. 展开更多
关键词 supramolecular polymerization organometallic catalysis macromolecular metamorphosis in situ self-assembly polymer depolymerization
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