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一种简易的硫辅助方法制备多孔蜂窝状的铁超小原子簇和单原子Fe/g-C3N4 被引量:3
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作者 安素峰 张光辉 +9 位作者 刘佳强 李克艳 宛刚 梁言 纪东辉 Jeffrey T.Miller 宋春山 刘伟 刘中民 郭新闻 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期1198-1207,共10页
超小原子簇和单原子分散的活性位点(USCAD)催化剂由于其高原子利用率、高活性、高稳定性等优点,成为多相催化领域一个新兴的研究热点.USCAD通常由载体缺陷、配体和分子筛或金属有机框架的孔道和笼锚定.而制备高密度的USCAD催化剂需要载... 超小原子簇和单原子分散的活性位点(USCAD)催化剂由于其高原子利用率、高活性、高稳定性等优点,成为多相催化领域一个新兴的研究热点.USCAD通常由载体缺陷、配体和分子筛或金属有机框架的孔道和笼锚定.而制备高密度的USCAD催化剂需要载体上有足够的锚定位点.石墨相氮化碳(g-C3N4)具有高稳定性、高密度且均匀分散的氮原子,是制备USCAD催化剂的理想载体.但是传统热解法制备的金属/g-C3N4催化剂通常为块体结构,会导致金属物种被严重包覆,进而导致催化活性下降.加入固体模板可以制备得到多孔金属g-C3N4催化剂,但是后续复杂的除模板过程制约了其实际应用.因此,开发一种简易的无模板方法制备USCAD金属/g-C3N4催化剂具有重要意义.本工作开发了一种简易的硫辅助热解法制备得到蜂窝状结构的高密度(Fe载量为17.7wt%)USCADFe/g-C3N4催化剂.其多孔蜂窝状结构使催化剂能够暴露更多的USCADFe活性位点,增加了活性位点与反应物的可接近性.通过球差电镜和同步辐射X射线吸收技术证明了Fe物种的分散形式.硫辅助热解法只需要在热解铁盐/三聚氰胺前驱体中加入适量的硫源即可得到蜂窝状的USCAD Fe/g-C3N4催化剂.硫元素作为一种"牺牲载体"通过与铁离子配位促进铁物种在前驱体混合物中分散,经过高温煅烧后以SO2的形式释放而不残留在催化剂中,免除了后续的除模板过程.通过TG-MS,XPS和IR等手段证明了硫元素在热解过程中的状态变化.这种硫辅助热解法表现出非常好的普适性,改变硫源种类(硫脲、硫粉、硫氰酸铵)和铁盐种类都可以得到具有蜂窝状孔道结构的USCADFe/g-C3N4催化剂.将催化剂应用于高级氧化过程可以高效降解各种有机污染物(苯酚、亚甲基蓝、亚甲基橙、罗丹明B),催化剂性能远远优于文献报道的其它Fe基催化剂和传统热解法制备的Fe/g-C3N4催化剂.该硫辅助热解法为无模板法制备纳米多孔USCAD金属/g-C3N4催化剂开辟了一条简易可行的途径. 展开更多
关键词 硫辅助法 多孔蜂窝状结构 超小原子簇和单原子 Fe/g-C3N4 高级氧化技术
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Z型2D/2D ZnIn_(2)S_(4)/Ti-BPDC异质结增强可见光激发光催化析氢反应 被引量:3
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作者 何潇宇 吴笳鸣 +6 位作者 李克艳 刘民 时海南 杜君 宋春山 王翔 郭新闻 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期3155-3164,共10页
二维层状材料由于其超薄的厚度和大量的暴露反应位点,在光催化领域显示出诱人的前景,且其对光生载流子转移的有效调节更有利于进一步提高催化性能.在此,我们通过简单的静电自组装工艺合成了直接Z型2D/2D异质结,ZnIn_(2)S_(4)/Ti-BPDC.... 二维层状材料由于其超薄的厚度和大量的暴露反应位点,在光催化领域显示出诱人的前景,且其对光生载流子转移的有效调节更有利于进一步提高催化性能.在此,我们通过简单的静电自组装工艺合成了直接Z型2D/2D异质结,ZnIn_(2)S_(4)/Ti-BPDC.超薄层状形貌使催化剂具有更多的暴露活性位点和较短的电荷转移距离.两种半导体间较大的接触界面和紧密相互作用保障了平滑的相间电子传输通道.交错且匹配的能带结构为构造内部电场和能带弯曲以实现Z型电荷转移提供了基础.得益于上述各方面的协同作用,ZnIn_(2)S_(4)/Ti-BPDC异质结显示出显著增强的界面光生载流子转移效率和光催化析氢性能.此外,该2D/2D ZnIn_(2)S_(4)/Ti-BPDC异质结具有优异的稳定性和可回收性,在可持续能源转换领域表现出一定的应用潜能. 展开更多
关键词 光生载流子 电荷转移 析氢反应 光催化 可持续能源 异质结 静电自组装 能带弯曲
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Searching for novel materials via 4f chemistry 被引量:9
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作者 Congting Sun keyan li Dongfeng Xue 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第1期1-10,M0002,共11页
4f chemistry studies the chemical bonding characteristics of fifteen lanthanide (Ln) elements in the periodic table and their wide applications in materials sciences and engineering, which forms the scientific fundame... 4f chemistry studies the chemical bonding characteristics of fifteen lanthanide (Ln) elements in the periodic table and their wide applications in materials sciences and engineering, which forms the scientific fundamentals ofⅥperiodic elements in the periodic table of elements. Orbital hybridization modes of Ln elements clarify their chemical bonding nature in all reaction systems. Wide coordination number (CN) option, ranging from 2 to 16, is the reason why Ln elements are the treasure of new materials, therefore, searching for novel materials may be well carried out via the rational design of coordination environment of central Ln cations to stabilize their variable energy states. Balance utilization of Ln elements is dependent on their coordination architecture in the crystallographic frame, Ln elements can be replaced by non-Ln elements when CN <10, and when CN≥10 expensive Ln elements can be replaced by those cheaper ones. 展开更多
关键词 4f CHEMISTRY Chemical bonding ELECTRONEGATIVITY ORBITAL HYBRIDIZATION Novel structure Balance utilization of LANTHANIDE elements
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