H_3PW_(12)O_(40)/CNTs吸附-分解NO_x及微波作用效果

将碳纳米管(CNTs)载体分别经混酸与硝酸蒸气预处理并在不同温度下煅烧,然后分别采用浸渍法及机械研磨法负载磷钨酸(HPW),制备出HPW/CNTs催化剂,对比考察了上述催化剂对NOx的吸附与分解效果.在空速为10000 h-1、吸附温度为200℃的条件下,用0.5 g催化剂对1696 mg/m3的NOx进行吸附实验,结果表明,以硝酸蒸气预处理且经300℃煅烧后的CNTs为载体,采用机械研磨负载法制备的催化剂HPW/CNTs对NOx的吸附率与吸附能力最高,分别为54%与16.6 mg NOx/(g.h).对吸附NOx后的催化剂体系进行了催化分解NOx的程序升温脱附-质谱(TPD-MS)研究,结果表明,所吸附的NOx在快速升温过程中发生分解,在此过程中有氧产生,分解产物包括N2,O2及N2O.采用电阻炉快速加热与微波辐射2种方式分别对吸附的NOx进行催化分解,结果表明,微波功率为700 W时,NOx分解为N2的收率为33.3%,高于电阻炉以150℃/min快速升温的N2收率.使用过的催化剂通水蒸气后可实现再生,对再生后的催化剂进行循环使用研究,结果表明,再生后的催化剂吸附与催化分解NOx的性能未有明显下降.

Keggin结构杂多酸盐的合成、表征及催化燃油超深度脱硫

以六种金属盐和磷钨酸为原料制备了Keggin结构杂多酸盐Mx/nH0.6PW(Zr0.6H0.6PW、Al0.8H0.6PW、Zn1.2H0.6PW、Fe0.8H0.6PW、Ti0.6H0.6PW和Sn0.6H0.6PW)和Alx/3H3-xPW(AlPW、Al0.8H0.6PW、Al0.5H1.5PW、Al0.3H2.1PW和Al0.1H2.7PW)催化剂,并对催化剂进行了FTIR、XRD、DSC/TGA、ICP等表征。对催化剂进行催化活性筛选后,确定Al0.5H1.5PW为最佳催化剂。研究了以Al0.5H1.5PW为催化剂,过氧化氢为氧化剂,乙腈为萃取剂的催化氧化萃取燃油超深度脱硫技术。考察了催化剂用量、氧硫比、催化剂与氧化剂预接触时间、反应温度和初始硫含量对脱硫效果的影响。结果表明,在催化剂用量为模拟油品质量的0.25%,氧硫比为10,催化剂与过氧化氢预接触8 min,反应温度60℃,初始硫含量为350 mg·L-1的条件下,反应到60 min时硫含量已降至2.5 mg·L-1,脱硫率达99.3%。催化氧化萃取时的脱硫率比单纯萃取时的脱硫率高45.3%,效果十分显著。此外,催化剂用于真实汽、柴油的催化氧化脱硫实验也得到了很好的脱硫效果,且催化剂重复使用5次后,脱硫效率未见明显降低。

以功能化离子液体为溶剂的多酸脱硫性能

合成了5种功能化离子液体([CPL][TBAB],[CPL]BF_4,[Bmim]HCO_3,[Bmim]OAc和[Bmim]Im)以及含有相同阳离子的多酸离子液体[CPL]_3PMo_(12)O_(4)和[Bmim]_3PMo_(12)O_(40),构建了以功能化离子液体为溶剂的多酸液相氧化脱硫体系,优选出最佳脱硫剂,并考察了不同吸收温度、气体流量下最优脱硫剂的脱硫性能。结果表明[Bmim]_3PMo_(12)O_(40)-[Bmim]HCO_3脱硫效率最高,优化的吸收条件为温度高于40℃、气体流量为100ml·min^(-1);[Bmim]_3PMo_(12)O_(40)-[Bmim]HCO_3可以简单地用空气再生。

MIL-101固载磷钨酸催化氧气氧化脱硫性能

采用一步包覆法成功地将磷钨酸(HPW)固载到多金属有机骨架MIL-101中,将其作为催化剂,氧气(O2)作为氧化剂,用于催化氧化模拟油品的脱硫实验。系统地研究了氧气流速、反应温度、硫含量对脱硫效率的影响,筛选出最佳反应条件,同时考察了空气作为氧化剂用于油品脱硫的可行性。结果表明,当初始硫含量为350μg·g^(-1),氧气流速为90ml·min^(-1),反应温度为75℃,催化剂用量占模拟油品质量的1%,反应时间60min,二苯并噻吩(DBT)的转化率可达74%。此外,通过重复利用实验证明催化剂有良好的再生活性。