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FeO_x/MgF_2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应 被引量:5
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作者 宋建冬 王会杰 +2 位作者 汪云 鲁继青 罗孟飞 《工业催化》 CAS 2017年第11期22-27,共6页
采用浸渍法制备不同Fe负载量的FeO_x/MgF_2催化剂,考察FeO_x/MgF_2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应的催化性能。结果表明,催化剂整体活性顺序为3FeO_x/MgF_2>6FeO_x/MgF_2>1FeO_x/MgF_2>MgF_2,负载Fe物质的量分数为3... 采用浸渍法制备不同Fe负载量的FeO_x/MgF_2催化剂,考察FeO_x/MgF_2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应的催化性能。结果表明,催化剂整体活性顺序为3FeO_x/MgF_2>6FeO_x/MgF_2>1FeO_x/MgF_2>MgF_2,负载Fe物质的量分数为3%时,1,1,1,3,3-五氟丙烷转化率最高,达到80.8%。结合表征结果可以得出,催化剂表面酸性与Fe负载量关系密切。3FeO_x/MgF_2催化剂由于表面铁物种能够较好地分散在载体表面,与载体作用表现出较高的表面酸性,具有最好的催化活性。经过100 h稳定性测试,3FeO_x/MgF_2催化剂表面积炭不影响催化剂催化活性。催化剂催化活性提高可能是在反应过程中FeO_x与反应产物HF反应生成活性更高的FeO_xFy物种所致。 展开更多
关键词 催化化学 FeOx/MgF2催化剂 1 1 1 3 3-五氟丙烷 脱氟化氢 HFO-1234ze
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MnO_x对Pt/CeZrO_2催化剂在水汽和CO_2环境下CO氧化的影响 被引量:1
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作者 朱丽 邓芸 +3 位作者 宋宇鹏 王月娟 鲁继青 罗孟飞 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期1484-1492,共9页
以CeZrO_2固溶体为载体,发现MnO_x的添加能促进Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能,并研究了MnO_x含量对催化剂CO氧化活性及抗H_2O和CO_2性能的影响。结果表明,随着MnO_x含量增加,催化剂活性呈现先升高后降低的趋势,在MnO_x含量为0.5%(质量分... 以CeZrO_2固溶体为载体,发现MnO_x的添加能促进Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能,并研究了MnO_x含量对催化剂CO氧化活性及抗H_2O和CO_2性能的影响。结果表明,随着MnO_x含量增加,催化剂活性呈现先升高后降低的趋势,在MnO_x含量为0.5%(质量分数)时活性最佳。MnO_x的添加降低了Pt颗粒尺寸并影响催化剂还原性能从而促进反应活性。水汽和CO_2对Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化活性有抑制作用,而MnO_x的加入能显著提高催化剂的抗水汽和CO_2的能力。反应动力学结果表明,在Pt/CeZrO_2催化剂上,反应气中引入H_2O和CO_2后,CO的反应级数有明显升高,说明H_2O和CO_2在催化剂表面与CO竞争吸附,导致CO反应活性下降;而在Pt/MnO_x/CeZrO_2催化剂上,CO的反应级数略有升高,说明MnO_x的添加能有效抑制H_2O和CO_2与CO的竞争吸附,从而改善了催化剂的抗H_2O和CO_2性能。 展开更多
关键词 PT催化剂 CO氧化 MNOX 动力学
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Fe/ZrO2催化剂气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢性能 被引量:1
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作者 董朝霞 宋通洋 +1 位作者 鲁继青 罗孟飞 《工业催化》 CAS 2019年第5期45-51,共7页
采用浸渍法制备系列不同负载量的Fe/ZrO2催化剂,用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢性能的研究。结果表明,反应温度为350℃时,负载Fe质量分数为1%的1Fe/ZrO2催化剂催化活性最好,1,1,2-三氯乙烷转化率约95.0%,顺式1,2-二氯乙烯选择... 采用浸渍法制备系列不同负载量的Fe/ZrO2催化剂,用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢性能的研究。结果表明,反应温度为350℃时,负载Fe质量分数为1%的1Fe/ZrO2催化剂催化活性最好,1,1,2-三氯乙烷转化率约95.0%,顺式1,2-二氯乙烯选择性为91.0%,反应50h性能稳定不失活,1,1,2-三氯乙烷转化率约92.0%,顺式1,2-二氯乙烯选择性约90.0%。单一ZrO2载体上的脱氯反应初始转化率为90.0%,经过1h反应即快速失活。ZrO2催化剂失活归因于ZrO2表面酸性较强导致积炭。对于Fe/ZrO2催化剂,Fe物种不但提供新的活性位点,而且降低了催化剂的表面强酸性中心,使催化剂催化活性更高,稳定性更好。 展开更多
关键词 催化化学 Fe/ZrO2催化剂 强酸中心 1 1 2-三氯乙烷 氯化氢 顺式-1 2-二氯乙烯
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Cr_2O_3气相催化1,1,2-三氯乙烷脱HCl性能 被引量:1
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作者 董朝霞 宋通洋 +2 位作者 鲁继青 谢冠群 罗孟飞 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期515-523,共9页
采用沉淀法制备了不同焙烧温度的Cr_2O_3催化剂,用于1,1,2-三氯乙烷(TCE)气相脱氯化氢制备二氯乙烯的反应。采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)表征手段,研究了Cr_2O_3催... 采用沉淀法制备了不同焙烧温度的Cr_2O_3催化剂,用于1,1,2-三氯乙烷(TCE)气相脱氯化氢制备二氯乙烯的反应。采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)表征手段,研究了Cr_2O_3催化剂气相催化裂解TCE脱氯化氢反应及其反应机理。结果表明,Cr_2O_3催化剂上TCE气相脱氯化氢反应的转化率随着催化剂焙烧温度的升高逐渐降低,然而顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的选择性先增大后减小。400℃焙烧的Cr_2O_3催化剂催化性能最好,TCE转化率为70. 8%,顺-1,2-二氯乙烯的选择性为90. 0%。然而,催化剂的单位面积反应速率随着焙烧温度升高先提高后下降,400℃焙烧催化剂的单位面积反应速率为0. 801×10-2μmol/(s·m2)。催化剂的单位面积反应速率和顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的选择性与催化剂表面Cr_2O_3物种具有很好的对应关系,表明催化剂表面Cr_2O_3物种有利于脱氯化氢反应。以酸中心为活性中心计算得到的转换频率(TOF)变化趋势与单位面积反应速率相一致,400℃焙烧的催化剂的TOF为2. 82×10-5s-1,表明Cr_2O_3催化剂Cr物种合适的平均价态(~3. 20)有利于脱氯化氢反应。 展开更多
关键词 Cr2O3催化剂 1 1 2-三氯乙烷 脱氯化氢 顺-1 2-二氯乙烯 表面Cr2O3物种
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准原位X射线光电子能谱技术的开发和应用
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作者 贾爱平 张振华 +2 位作者 宋通洋 鲁继青 黄伟新 《实验技术与管理》 CAS 北大核心 2022年第6期24-29,42,共7页
X射线光电子能谱(XPS)是研究催化剂表面的化学组成及其电子态的重要分析技术之一。然而常规XPS表征技术很难鉴别在不同化学环境(如不同温度和气氛)预处理/反应后的催化剂表面物种化学态的差异,因此准原位XPS技术的开发和应用显得尤为重... X射线光电子能谱(XPS)是研究催化剂表面的化学组成及其电子态的重要分析技术之一。然而常规XPS表征技术很难鉴别在不同化学环境(如不同温度和气氛)预处理/反应后的催化剂表面物种化学态的差异,因此准原位XPS技术的开发和应用显得尤为重要。为了解决上述问题,通过搭建可以满足不同用户需求的预处理/反应气体混合装置并联合XPS进样室内的反应池装置,开发了准原位XPS测试系统并进行了应用,从而为研究催化剂表面物种化学态随化学环境的动态变化提供了实验基础。基于近期对3家不同单位课题组提供的准原位XPS表征技术服务作为典型案例,该文简要介绍了该技术应用于研究不同催化剂表面物种化学态的成果,可为开发和应用准原位XPS表征技术提供了经验和思路。 展开更多
关键词 X射线光电子能谱 准原位XPS 表面分析 催化剂 化学态
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Cr_2O_3催化剂催化氟化2-氯-1,1,1-三氟乙烷合成四氟乙烷
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作者 汪云 张文霞 +2 位作者 宋建冬 鲁继青 罗孟飞 《有机氟工业》 CAS 2018年第2期5-10,共6页
以SBA-15为模板剂、蔗糖为造孔剂,采用超声辅助的真空浸渍法制备了高比表面积的Cr_2O_3纳米棒催化剂(Cr_2O_3-MR),用于气相氟化2-氯-1,1,1-三氟乙烷(HCFC-133a)合成四氟乙烷(HFC-134a)的反应,并与Cr_2O_3纳米棒催化剂(Cr_2O_3-R)进行对... 以SBA-15为模板剂、蔗糖为造孔剂,采用超声辅助的真空浸渍法制备了高比表面积的Cr_2O_3纳米棒催化剂(Cr_2O_3-MR),用于气相氟化2-氯-1,1,1-三氟乙烷(HCFC-133a)合成四氟乙烷(HFC-134a)的反应,并与Cr_2O_3纳米棒催化剂(Cr_2O_3-R)进行对比。结果表明:Cr_2O_3-MR催化剂的比表面积为55.5 m^2·g^(-1),明显高于Cr_2O_3-R的比表面积(16.4 m^2·g^(-1))。同时在反应温度为320℃时,Cr_2O_3-MR上HCFC-133a的转化率(28.0%)也高于Cr_2O_3-R催化剂(24.0%),这归因于该催化剂较大的比表面积和表面酸量。进一步根据催化剂表面酸量计算的转化频率(TOF)发现,Cr_2O_3-MR上的TOF(1.08×10^(-4)s^(-1))略高于Cr_2O_3-R(1.06×10^(-4)s^(-1)),表明催化剂活性与表面酸性密切相关,且表面强酸性可能比表面弱酸性具有更高的催化活性。 展开更多
关键词 Cr2O3催化剂 1 1 1 2-四氟乙烷 氟氯交换反应 蔗糖
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纳米SiO_(2)改性竹纤维/乙烯基树脂复合材料界面相容性 被引量:4
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作者 徐灿 陆继倾 +4 位作者 白天 程万里 王戈 程海涛 韩广萍 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期2768-2778,共11页
以乙烯基树脂(VE)为基体,竹纤维(BF)为增强材料,通过偶联剂KH602对纳米SiO_(2)进行改性处理,并利用改性后纳米SiO_(2)分别对竹纤维和树脂进行改性处理,采用真空辅助树脂传递模塑成型工艺(VARTM)制备了BF/VE复合材料。采用FTIR、SEM对改... 以乙烯基树脂(VE)为基体,竹纤维(BF)为增强材料,通过偶联剂KH602对纳米SiO_(2)进行改性处理,并利用改性后纳米SiO_(2)分别对竹纤维和树脂进行改性处理,采用真空辅助树脂传递模塑成型工艺(VARTM)制备了BF/VE复合材料。采用FTIR、SEM对改性后纤维和树脂的表面物理化学状态进行表征,结果表明:改性纳米SiO_(2)成功化学接枝到竹纤维表面且分散到树脂基体中,改性纳米SiO_(2)在BF1/VE0.5 (用1.0wt%改性纳米SiO_(2)改性纤维和0.5wt%改性纳米SiO_(2)改性树脂)复合材料中分散更为均匀;采用力学试验机和SEM对复合材料力学、断口和表面形貌进行分析,考察改性纳米SiO_(2)的添加量对BF/VE复合材料力学性能、界面性能的影响。结果表明:BF1/VE0.5复合材料的拉伸、弯曲及冲击强度分别达到最大值49.0 MPa、70.6 MPa和150.4 J/m,与未处理的复合材料相比分别提高了18.9%、26.1%、70.7%。此外,还初步探讨了改性纳米SiO_(2)的界面增强机制。 展开更多
关键词 纳米SiO_(2) 竹纤维 乙烯基树脂 VARTM 复合材料
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Effect of Structural Properties of Mesoporous Co3O4 Catalysts on Methane Combustion
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作者 JIA Yongchang WANG Shuyuan +1 位作者 lu jiqing luO Mengfei 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 2016年第5期808-811,共4页
Highly ordered 2D and 3D-Co3O4 catalysts were prepared using SBA-15 and KIT-6 as templates. Na- no-Co304 catalyst was obtained by calcination of cobalt nitrate as a comparison. The BET surface area of nano- CO304, 2D-... Highly ordered 2D and 3D-Co3O4 catalysts were prepared using SBA-15 and KIT-6 as templates. Na- no-Co304 catalyst was obtained by calcination of cobalt nitrate as a comparison. The BET surface area of nano- CO304, 2D-Co3O4 and 3D-Co3O4 catalysts was 16.2, 63.9 and 75.1 mE/g, respectively. All the catalysts were tested for the total combustion of methane and their catalytic performance was in the order of 3D-Co3O4(T90=355℃)〉 2D-CoaO4(T90=383℃)〉nano-Co3O4(T90=455℃). It was also found that the order of the areal specific reaction rates for the combustion of methane followed the same order of total activity. The characterization result demonstrates that enhanced catalytic performance of methane of the 2D-Co3O4 and 3D-Co3O4 catalysts is due to their pronounced reducibility and abundant active Co3O4 species, which was caused by the preferential exposure of {220} crystal planes in 3D-Co3O4 and 2D-Co3O4 catalysts compared to the nano-Co3O4. 展开更多
关键词 Mesoporous Co3O4 Hard template CH4 oxidation KIT-6 SBA-15
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