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构筑共轭聚合物基S型异质结分子内和界面电场以实现高效光催化制氢
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作者 王乐乐 程文瑶 +2 位作者 王嘉鑫 杨娟 刘芹芹 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第3期194-205,共12页
能源短缺与环境问题已成为阻碍社会经济发展的重要因素,并对人类生活质量产生了深远影响,成为重大的全球性挑战.传统的一次能源,如煤、石油和天然气,正面临着日益严重的短缺问题,同时,水体污染日趋严重.因此,迫切需要寻找绿色、可持续... 能源短缺与环境问题已成为阻碍社会经济发展的重要因素,并对人类生活质量产生了深远影响,成为重大的全球性挑战.传统的一次能源,如煤、石油和天然气,正面临着日益严重的短缺问题,同时,水体污染日趋严重.因此,迫切需要寻找绿色、可持续的能源解决方案.其中,利用太阳能进行光解水制氢以及降解水中污染物,被视为一种极具潜力和前景的能源利用方式.然而,目前的光催化剂普遍面临光生载流子容易复合、迁移速率缓慢等问题,这些问题限制了光生电荷的寿命,往往只有几十皮秒,从而降低了其在氧化还原反应中的有效性和光催化效率.因此,开发高效、稳定的光催化剂成为了当前研究的热点和迫切需求.本文报道了一种新型光催化剂的合成与应用.首先,将1,6-二溴芘分子作为富电子供体(D)引入到氮化碳(g-C_(3)N_(4))中,合成了以C‒N键连接的g-C_(3)N_(4)-1,6-二溴芘(CNPy)材料.随后,通过多种手段对样品进行了表征.X射线衍射图谱、傅里叶红外光谱和核磁共振图谱证明了1,6-二溴芘分子的成功引入.氮气等温吸附脱附曲线结果表明,与纯g-C_(3)N_(4)相比,芘基的引入增加了g-C_(3)N_(4)的比表面积,暴露出更多的活性位点.X射线光电子能谱和表面电荷密度测试结果证实了CNPy分子内电场的成功构建.当以铂为助催化剂时,CNPy-0.2(包含200 mg CNPy)表现出较高的光催化产氢性能,产率达到6.1mmol·g^(–1)·h^(–1).在此基础上,为了进一步提升催化性能,将CNPy与具有宽光谱响应范围和匹配能带结构的CdSe纳米颗粒进行复合,构筑了具有双电场(分子内和界面电场)的CdSe/CNPy S型异质结光催化剂.X射线衍射图谱、扫描电子显微镜及透射电子显微镜测试结果证实了CdSe与1,6-二溴芘修饰的g-C_(3)N_(4)的成功复合,且CdSe纳米颗粒(200 nm左右)均匀地分布在CNPy上.此外,通过原位X射线光电子能谱、电子顺磁共振波谱和开尔文探针力显微镜等表征手段证实了S型异质结的形成以及CdSe与CNPy之间存在内建电场.光电化学表征进一步证实了CdSe/CNPy S型异质结具有高效的载流子分离效率.能带结构分析结果表明,该CdSe/CNPy S型异质结在光激发后保留了CNPy的较强氧化能力与CdSe的较强还原能力.在无Pt作助催化剂的情况下,测试了CdSe/CNPy S型异质结的析氢与降解性能.结果显示,优化后的复合材料100%CdSe/CNPy-0.2在光催化产H2反应中,产率高达1.16 mmol·g^(–1)·h^(–1),分别是纯CNPy-0.2,CdSe和100%CdSe/CN的58倍,2.2倍和2.32倍.此外,该S型异质结材料表现出较好的光催化降解四环素性能,在全光谱照射下,降解效率高达97%.多次循环数据显示,该S型异质结材料表现出良好的稳定性.综上所述,本研究通过分子结构设计,在共轭聚合物分子内引入内建电场,并结合异质结界面工程策略,构筑了具有双电场的S型异质结光催化材料.该材料表现出高效的光催化析氢和污染物降解性能,为提升共轭半导体基光催化材料的性能提供了新思路. 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 分子内电场 界面电场 S型异质结构 光催化剂
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二氧化钛基S型异质结光催化剂的研究进展 被引量:1
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作者 王伟康 梅少斌 +3 位作者 蒋浩朋 王乐乐 唐华 刘芹芹 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期137-158,共22页
近年来,绿色可持续的太阳能转换策略成为了研究热点.迄今,已经有多种光催化剂被研发出来并应用于能源和环境领域.其中,二氧化钛(TiO_(2))基半导体光催化剂因其成本低、生物相容性好、光/热稳定和环境友好等优点,成为了研究最多的光催化... 近年来,绿色可持续的太阳能转换策略成为了研究热点.迄今,已经有多种光催化剂被研发出来并应用于能源和环境领域.其中,二氧化钛(TiO_(2))基半导体光催化剂因其成本低、生物相容性好、光/热稳定和环境友好等优点,成为了研究最多的光催化材料之一.然而,TiO_(2)基光催化剂存在禁带宽度较大,光生载流子复合严重和表面活性中心不足等问题严重限制了其大规模应用.因此,研究人员探索了多种策略,包括杂原子掺杂、晶面调控、负载金属助催化剂和构建异质结等,以进一步提升TiO_(2)基光催化剂的性能.研究表明,与对单一组分光催化剂进行改性修饰相比,设计构建异质结复合材料是更有效的提升TiO_(2)基光催化剂性能的策略.新兴的梯(S)型异质结机制不仅有效促进光生载流子的空间分离和转移,同时可以使催化剂体系保留较好的氧化还原能力,有利于提高光催化反应性能.目前,有关TiO_(2)基S型异质结光催化剂的研究报道较多,但有关此类光催化材料的系统性、评论性的综述文章不多.因此,有必要对TiO_(2)基S型异质结光催化剂的最新研究成果进行总结.本文首先从异质结光催化剂的理论发展入手,探讨了Ⅱ型异质结、传统Z型体系以及新兴的S型异质结光催化剂的发展历程,相关机理与区别.然后深入阐述了S型异质结在促进电荷载流子分离以及增强光催化体系的氧化还原能力方面的突出优势.并且,重点总结了高效TiO_(2)基S型异质结光催化剂的设计理念,包括TiO_(2)组分的缺陷/晶面工程、多维纳米结构组合、有机-无机材料杂化和界面化学键合.详细介绍了以TiO_(2)基S型异质结为典型例子的电荷转移表征技术的实际应用,包括自由基捕获电子顺磁共振、内建电场评估、原位辐照X射线光电子能谱、开尔文探针力显微镜和飞秒超快吸收光谱.此外,简要列举了TiO_(2)基S型异质结光催化剂在分解水产氢、二氧化碳还原、过氧化氢合成和水处理等领域的最新研究进展.最后,围绕TiO_(2)基S型异质结催化剂的定向设计和制备、构筑界面电荷转移通道、关注催化活性及材料稳定性、发展原位表征技术以及器件设计等方向的研究提出了展望.综上,本文对TiO_(2)基S型异质结光催化剂的研究进展进行了系统性的综述,希望对更深入理解和设计高效的S型异质结光催化剂提供一定的参考. 展开更多
关键词 梯型 异质结 二氧化钛 光催化 电子传输
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Recent advances in quantum dot catalysts for hydrogen evolution:Synthesis,characterization,and photocatalytic application 被引量:3
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作者 Haiwei Su Weikang wang +5 位作者 Run Shi Hua Tang Lijuan Sun lele wang Qinqin Liu Tierui Zhang 《Carbon Energy》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期1-37,共37页
Photocatalytic water splitting is beneficial for the effective mitigation of global energy and environmental crises.Owing to multi-exciton generation,impressive light harvesting,and excellent photochemical properties,... Photocatalytic water splitting is beneficial for the effective mitigation of global energy and environmental crises.Owing to multi-exciton generation,impressive light harvesting,and excellent photochemical properties,the quantum dot(QD)-based catalysts reveal a considerable potential in photocatalytic hydrogen(H_(2))production compared with bulk competitors.In this review,we summarize the recent advances in QDs for photocatalytic H_(2) production by enumerating different synthetic and characterization strategies for QDs.Various QDs-based photocatalysts are introduced and summarized in categories,and the role of different QDs in varied systems,as well as the mechanism and key factors that enhance the photocatalytic H_(2) generation performance,is discussed.Finally,conclusions and future perspectives in the exploration of highly efficient QDs-based photocatalysts for innovative applications are highlighted. 展开更多
关键词 CHARACTERIZATION functions of QDs hydrogen evolution reaction quantum dots SYNTHESIS
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纳米高熵合金实现光催化剂肖特基势垒的调控用于光催化制氢与苯甲醇氧化耦合反应
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作者 孙利娟 王伟康 +3 位作者 路平 刘芹芹 王乐乐 唐华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期90-100,共11页
半导体表面修饰助催化剂可以降低界面反应势垒,提高界面反应速率.近期,含有至少五种主要元素且原子浓度为5%至35%的单相固溶体新型高熵合金(HEA)备受关注.与双金属或三金属纳米颗粒相比,HEA具有活性位点多、物理化学性质独特和热力学相... 半导体表面修饰助催化剂可以降低界面反应势垒,提高界面反应速率.近期,含有至少五种主要元素且原子浓度为5%至35%的单相固溶体新型高熵合金(HEA)备受关注.与双金属或三金属纳米颗粒相比,HEA具有活性位点多、物理化学性质独特和热力学相对稳定等优势.理论研究表明,HEA的多种金属元素能够各自发挥作用,并在协同效应下展现出较好的催化性能.此外,HEA可以缩短活性位点之间的距离,增加吸附能,优化产物结构.尽管HEA应用前景广阔,但以其作为助催化剂同时进行氢气生产和增值精细化学合成的双功能光催化剂鲜有报道.本文采用传统尿素热聚合法制备了g-C_(3)N_(4)纳米片,将其处理得到质子化的g-C_(3)N_(4)(HCN),同时采用低温油相合成法制备了直径为2 nm的Pt_(18)Ni_(26)Fe_(15)Co_(14)Cu_(27)(HEA)纳米颗粒,并通过静电自组装方法,构筑了2D/0D HCN/HEA复合光催化剂.采用透射电子显微镜与原子力显微镜等方法对催化剂结构进行表征,结果表明,HEA纳米颗粒与质子化的g-C_(3)N_(4)纳米片紧密结合.紫外可见漫反射光谱、紫外光电子能谱以及电化学表征结果表明,HEA与HCN之间形成肖特基结,有效地加速电荷迁移并减少载流子的复合.原位表面光电压成像结果表明,光生电子从HCN纳米片通过肖特基结转移到HEA助催化剂.电化学线性扫描伏安法与阻抗测试表明,HEA极大地降低了HCN的产氢过电势,有效地促进了界面产氢速率,同时HEA的引入提高了HCN催化剂的电子传导速率.通过调控HEA与HCN的负载比例,复合光催化剂实现了高效的光催化产氢与苯甲醇选择性氧化为苯甲醛的耦合反应.其中,最佳样品光催化产氢速率达到2.4 mmol g^(-1)h^(-1),苯甲醛产率达到5.44 mmol g^(-1)h^(-1),分别是纯HCN的958倍和6.6倍.综上,本文为合理设计高性能光催化剂实现高效氧化还原偶联反应提供参考. 展开更多
关键词 高熵合金 肖特基结 光催化析氢 苯甲醇氧化 异质结
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Developing new Mg alloy as potential bone repair material via constructing weak anode nano-lamellar structure
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作者 Jinshu Xie lele wang +4 位作者 Jinghuai Zhang Liwei Lu Zhi Zhang Yuying He Ruizhi Wu 《Journal of Magnesium and Alloys》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第1期154-175,共22页
The mechanics-corrosion and strength-ductility tradeoffs of magnesium(Mg)alloys have limited their applications in fields such as orthopedic implants.Herein,a fine-grain structure consisting of weak anodic nano-lamell... The mechanics-corrosion and strength-ductility tradeoffs of magnesium(Mg)alloys have limited their applications in fields such as orthopedic implants.Herein,a fine-grain structure consisting of weak anodic nano-lamellar solute-enriched stacking faults(SESFs)with the average thickness of 8 nm and spacing of 16 nm is constructed in an as-extruded Mg96.9Y1.2Ho1.2Zn0.6Zr0.1(at.%)alloy,obtaining a high yield strength(YS)of 370 MPa,an excellent elongation(EL)of 17%,and a low corrosion rate of 0.30 mm y−1(close to that of high-pure Mg)in a uniform corrosion mode.Through scanning Kelvin probe force microscopy(SKPFM),one-dimensional nanostructured SESFs are identified as the weak anode(∼24 mV)for the first time.The excellent corrosion resistance is mainly related to the weak anodic nature of SESFs and their nano-lamellar structure,leading to the more uniform potential distribution to weaken galvanic corrosion and the release of abundant Y^(3+)/Ho^(3+)from SESFs to form a more protective film with an outer Ca_(10)(PO_(4))_(6)(OH)_(2)/Y_(2)O_(3)/Ho_(2)O_(3) layer(thickness percentage of this layer:72.45%).For comparison,the as-cast alloy containing block 18R long period stacking ordered(LPSO)phase and the heat-treated alloy with fine lamellar 18R-LPSO phase(thickness:80 nm,spacing:120 nm)are also studied,and the characteristics of SESFs and 18R-LPSO phase,such as the weak anode nature of the former and the cathode nature of the latter(37-90 mV),are distinguished under the same alloy composition.Ultimately,we put forward the idea of designing Mg alloys with high mechanical and anti-corrosion properties by constructing"homogeneous potential strengthening microstructure",such as the weak anode nano-lamellar SESFs structure. 展开更多
关键词 Mg alloys Corrosion Solute-enriched stacking faults LPSO structure SKPFM HYDROXYAPATITE
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Nonlinear dynamic response and stability analysis of the stapes reconstruction in human middle ear
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作者 lele wang Liang wang +7 位作者 Yueting ZHU Zhanli LIU Yongtao SUN Jie wang Hongge HAN Shuyi XIANG Huibin SHI Qian DING 《Applied Mathematics and Mechanics(English Edition)》 SCIE EI CSCD 2023年第10期1739-1760,共22页
Stapes fracture causes hearing loss and instability in the middle ear hearing system(MEHS). The material used in the stapes reconstruction restores stapes, but the effects of the nonlinear material parameters on the s... Stapes fracture causes hearing loss and instability in the middle ear hearing system(MEHS). The material used in the stapes reconstruction restores stapes, but the effects of the nonlinear material parameters on the stability of the MEHS are still unknown. To address this challenge, the nonlinear dynamic response and stability of the stapes reconstruction are investigated using a multi-degree-of-freedom mechanical model. The material parameters of the implant are tentatively determined by analyzing the natural frequencies of the undamped system. The dynamical properties of the MEHS are characterized under different external excitations. The approximate solution of the MEHS near the resonant frequency is derived through the multiple-time-scale method(MTSM). The results show that the nonlinear stiffness of the material has little influence on the MEHS in the healthy state, but it causes resonant phenomena between the ossicle and the implant in the pathological state. 展开更多
关键词 crus fracture of stapes stapes reconstruction dynamic analysis bifurcation analysis multiple-time-scale method(MTSM)
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利用掺杂诱导的金属-N活性位点和带隙调控提升石墨相氮化碳的光催化产氢性能 被引量:3
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作者 于晓慧 苏海伟 +3 位作者 邹建平 刘芹芹 王乐乐 唐华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第2期421-432,共12页
由于石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))的独特结构和性质,特别是其具有合适的能带结构位置及可调控的晶体结构,被广泛应用于光催化产氢反应中.然而,纯相氮化碳具有较快的光生电荷复合速率,这使其光催化产氢活性较低.目前,利用非金属或过渡金... 由于石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))的独特结构和性质,特别是其具有合适的能带结构位置及可调控的晶体结构,被广泛应用于光催化产氢反应中.然而,纯相氮化碳具有较快的光生电荷复合速率,这使其光催化产氢活性较低.目前,利用非金属或过渡金属原子掺杂可有效提升电荷分离速度,从而提高光催化产氢活性.相比于非金属掺杂,g-C_(3)N_(4)的三嗪环中的吡啶氮可提供丰富的孤电子对,可将过渡金属离子留在框架结构中以形成金属-N键,在催化反应中充当活性位点.本文采用简单的热聚合方法将过渡金属原子(M=Fe,Co和Ni)掺杂在g-C_(3)N_(4)中,从而实现了g-C_(3)N_(4)的原子级结构的调控.结合X射线衍射仪技术、傅里叶变换红外吸收光谱仪、X射线光电子能谱分析、扫描电子显微镜和透射电子显微镜分析,结果表明,金属原子被成功引入g-C_(3)N_(4)中,且不破坏其原有结构,掺杂后的g-C_(3)N_(4)仍呈现片状形貌.结合XPS和DFT计算结果发现,掺杂的过渡金属原子会进入三嗪环中与周围N配位形成金属-N键;活性H原子会优先吸附于金属-N键上来参与水分解反应,证实了金属-N键为光催化产氢反应中的活性位点,并且过渡金属原子的掺杂有利于光催化反应进行.g-C_(3)N_(4)中的过渡金属原子掺杂导致活性H原子吸附能降低,使得光催化产氢反应更容易进行.此外,对光电流、阻抗、瞬态荧光光谱、固体紫外可见光谱和电子顺磁共振等测试结果表明,光生电子可沿着金属-N键迁移,从而加速了光生载流子的分离;过渡金属原子掺杂可减小g-C_(3)N_(4)的带隙并提升导带位置,从而促进了对光的吸收,提高还原能力.与纯相的g-C_(3)N_(4)相比,掺杂过渡金属原子的g-C_(3)N_(4)表现出更高的光催化产氢活性,其中,Co掺杂的样品呈现出最高的产氢活性.综上,本文研究结果表明过渡金属原子的掺杂可增强g-C_(3)N_(4)的光催化产氢性能,从而有助于开发出高效的光催化剂. 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 光催化产氢 金属-N活性位点 过渡金属掺杂 带隙调控
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2D/2D/2D三明治结构ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) Mxene S型异质结-肖特基结双通道电荷转移路径促进的光催化析氢 被引量:5
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作者 王乐乐 杨涛 +4 位作者 彭李杰 张琪琪 佘希林 唐华 刘芹芹 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2720-2731,共12页
氢的能量密度高,易于储存和运输,因此,人工制氢已成为解决能源危机和环境污染问题的有效途径之一,开发可持续、温和、高效的制氢方法受到了广泛关注.在众多的制氢方法中,光催化水分解制氢已发展成为一种理想的制氢途径.然而受制于光催... 氢的能量密度高,易于储存和运输,因此,人工制氢已成为解决能源危机和环境污染问题的有效途径之一,开发可持续、温和、高效的制氢方法受到了广泛关注.在众多的制氢方法中,光催化水分解制氢已发展成为一种理想的制氢途径.然而受制于光催化剂的光响应范围窄、电荷分离效率低和活性位点少等问题,目前的光催化分解水制氢效率仍然处于一个较低水平,严重限制了其实际应用,因此,探究高效的光催化分解水材料的新体系与新机制成为解决上述问题的核心任务.ZnIn_(2)S_(4)是一种典型的具有可见光活性和化学稳定性的半导体,但由于光生电子的快速复合和严重的光腐蚀限制了其在光催化中的实际应用.本文采用界面工程,将ZnIn_(2)S_(4),g-C_(3)N_(4)和Ti_(3)C_(2) MXene材料耦合,设计构建了具有双异质结的2D/2D/2D三明治结构ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene复合材料;通过构筑多界面双电子通道光催化体系,提高催化体系的电荷分离效率、活性位点的暴露数量以及催化性能.实验表明,合成的2D/2D/2D夹层三明治状ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene复合材料中,ZnIn_(2)S_(4)与g-C_(3)N_(4)间构成了S型异质结,g-C_(3)N_(4)与类金属性Ti_(3)C_(2)之间构成肖特基结,显著提高了光生载流子的分离效率,保留了体系的强氧化还原能力,并抑制了ZnIn_(2)S_(4)的光腐蚀.理论计算验证了三元复合物模型的稳定存在,功函数的计算结果证明了双异质结的形成.最优比例时,三元异质结在无助催化剂的情况下产氢速率达到2452.1μmol·g^(‒1)·h^(‒1)(420 nm处的表观量子效率达到11.9%),分别是纯ZnIn_(2)S_(4)和石墨相g-C_(3)N_(4)的3倍和200倍.此外,经过多次循环反应,催化剂仍表现出良好的催化活性和稳定性.2D/2D/2D夹层三明治状ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene复合材料具有较高的可见光响应能力和较好的光催化产氢性能归因于以下协同因素:(1)具有2D/2D/2D界面的三明治状异质结构促进了光催化反应中的电子转移和电荷分离;(2)在复合材料中同时形成S型异质结和肖特基异质结,提供了更强的光氧化还原能力,双电荷转移通道加速了载流子的迁移.本研究为构建高效光催化析氢体系提供了可行思路. 展开更多
关键词 双电荷转移通道 光催化产氢 ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2)MXene复合材料 S型异质结 肖特基结
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构建0D/1D Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2) S型异质结以实现高效光降解和析氧 被引量:4
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作者 朱玉坤 庄严 +3 位作者 王乐乐 唐华 孟献丰 佘希林 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2558-2568,共11页
化石燃料的大量使用使人类面临前所未有的能源枯竭与环境污染问题,因此,寻求和发展可持续能源与技术迫在眉睫.光催化过程利用催化剂捕获光子将太阳能转化成各种能源与化学品,是一种极具潜力的绿色可持续技术.理性设计高效的捕光材料与... 化石燃料的大量使用使人类面临前所未有的能源枯竭与环境污染问题,因此,寻求和发展可持续能源与技术迫在眉睫.光催化过程利用催化剂捕获光子将太阳能转化成各种能源与化学品,是一种极具潜力的绿色可持续技术.理性设计高效的捕光材料与催化体系是实现高效太阳能利用与转化的有效策略.而光催化剂的效率主要受制于电荷分离效率低、氧化还原能力不足等缺陷.在众多提高光催化效率的策略中,异质结光催化剂的构建是解决以上问题的有效途径.与传统的Ⅱ型异质结光催化剂相比,阶梯(S)型异质结在氧化型和还原型半导体之间构筑了内建电场,动力学上加速了光生载流子的分离、迁移并且保留催化剂最高的氧化还原能力,成为一类极具应用潜力的异质结催化剂.本文通过简单的水热法将Ag_(3)PO_(4)纳米颗粒原位生长在TiO_(2)纤维表面,制备了0D/1D Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2) S型异质结.两者之间通过构筑紧密的界面接触有效降低了光生载流子的传输障碍,促进了界面电荷转移,从而在光催化产氧和光分解罗丹明B、苯酚和盐酸四环素方面表现出优异的活性和光稳定性.催化体系的一系列表征结果均验证了Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2)复合材料的成功制备.物相表征表明,均匀负载在TiO_(2) NFs表面的Ag_(3)PO_(4) NPs颗粒尺寸更小,这是由于TiO_(2)纳米纤维(NFs)中丰富的羟基使得二氧化钛纤维具备显著的限域效应,可以有效地防止Ag_(3)PO_(4)颗粒的聚集.此外,Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2)的比表面积远大于Ag_(3)PO_(4),比表面积的增加有利于提供更多的活性位点,从而提高光催化活性.光电测试分析表明,Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2)具有较高的载流子分离和迁移效率;功函数的密度泛函理论计算结合XPS数据证实了内建电场的建立及其从TiO_(2)指向Ag_(3)PO_(4)的方向.上述实验和理论计算结果都确定了Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2)在光照下的S型电荷转移路径.循环试验及反应前后催化剂的XRD表征结果都验证了该S型异质结具有较好的氧化还原能力和光催化稳定性.总之,0D/1D Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2) S型异质结具有较高的光催化产氧活性(726 mol/g/h)和稳定性,对RhB(100%),苯酚(60%)和TC(100%)等有机污染物具有良好的降解能力.复合材料活性的提高与Ag_(3)PO_(4) NPs和TiO_(2) NFs之间紧密的界面接触以及丰富的活性位点密切相关.综上,本文为构建0D/1D S型异质结光催化剂提供了一种有前景的策略. 展开更多
关键词 S型异质结 0D/1D Ag_(3)PO_(4)/TiO_(2) 光催化产氧 光催化降解
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改革开放四十年大学生职业理想的时代变迁 被引量:2
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作者 王乐乐 《西北成人教育学院学报》 2019年第3期39-43,共5页
大学生职业理想的变迁与中国社会的阶段性发展具有内在的契合性。透过改革开放以来重大事件或社会现象,可以看到大学生职业理想的时代变迁轨迹。改革开放初期"潘晓来信"掀起的人生价值大讨论,折射出大学生职业理想的迷茫探索... 大学生职业理想的变迁与中国社会的阶段性发展具有内在的契合性。透过改革开放以来重大事件或社会现象,可以看到大学生职业理想的时代变迁轨迹。改革开放初期"潘晓来信"掀起的人生价值大讨论,折射出大学生职业理想的迷茫探索;市场经济体制建立过程中的"脑体倒挂"现象,反映了大学生职业理想追求的功利务实;而大学生群体积极参与抗震救灾既凸显了青年人的责任与担当,也在一定程度上重构了大学生的职业理想;随着自媒体时代的到来,大学生的职业理想在信息技术和网红经济的裹挟之下,呈现多元化发展趋势。 展开更多
关键词 大学生 职业理想 时代变迁
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非贵金属等离子共振增强MoO_(3-x)基S型异质结光催化苯甲醇氧化同步产氢和苯甲醛
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作者 魏英聪 张琪琪 +7 位作者 周颖 马雄风 王乐乐 王严杰 洒荣建 龙金林 付贤智 员汝胜 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2665-2677,共13页
氢燃料具有无污染与高质量能量密度的特点使其成为一种重要的清洁能源.通过半导体光催化过程将太阳能转化为氢能,是应对能源与环境问题的理想方案之一.在传统光催化产氢过程中,光生电子可将质子还原生成氢气,而同步产生的光生空穴一般... 氢燃料具有无污染与高质量能量密度的特点使其成为一种重要的清洁能源.通过半导体光催化过程将太阳能转化为氢能,是应对能源与环境问题的理想方案之一.在传统光催化产氢过程中,光生电子可将质子还原生成氢气,而同步产生的光生空穴一般被牺牲剂消耗.虽然反应体系中牺牲剂的添加可以有效提升产氢速率,但是空穴的氧化能力没有得到有效利用.同时,昂贵牺牲剂的使用极大制约了光催化制氢半反应的经济效益和应用前景.通过有机物无氧脱氢反应,同步生成氢气和高附加值有机化合物,不仅实现了电子和空穴的同步利用,而且提升了太阳能的转化效率.尽管这类双功能催化剂近年来已有少量报道,但仍存在光吸收范围窄(紫外-可见光)、掺杂贵金属或载流子分离效率低等问题.因此,开发廉价、高活性、全光谱吸收的催化材料及体系仍是重要且极具挑战性的任务.本文报道了一种非贵金属(MoO_(3-x))等离子共振增强的全光谱响应(200–1400 nm)Zn_(0.1)Cd_(0.9)S/MoO_(3-x) S型异质结光催化剂.以乳酸为牺牲剂时,该催化剂可实现高效光解水产氢,其产氢速率高达149.2 mmol·g^(–1)·h^(–1),是纯Zn_(0.1)Cd_(0.9)S体系的6倍.此外,当以苯甲醇同时充当电子受体和给体时,可见光(420–780 nm)和近红外光(780–1050 nm)激发均可驱动苯甲醇无氧脱氢,生成苯甲醛和氢气,从而同步有效利用光生电子与空穴.该体系较高的催化效率主要由于:Zn_(0.1)Cd_(0.9)S纳米棒和MoO_(3-x)纳米片之间的界面紧密接触以及内建电场对光生电子转移的动力学促进;S型异质结的构建有效提升了载流子分离效率,同时提高了光生载流子的氧化-还原能力;MoO_(3-x)纳米片的LSPR效应使得Zn_(0.1)Cd_(0.9)S/MoO_(3-x)复合材料具备了包含紫外-可见-近红外光区域的宽光谱吸收范围.综上,本文系统研究了不同激发能量下产氢过程的反应机理,为理性设计双功能光催化氧化-还原反应体系,实现光催化产氢与精细化学品的同步合成提供了借鉴. 展开更多
关键词 Zn_(0.1)Cd_(0.9)S/MoO_(3-x)S型异质结 局域表面等离子体共振 苯甲醇氧化 产氢 全光谱响应
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Superlubricity enabled dry transfer of non-encapsulated graphene
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作者 应哲 邓奥林 +4 位作者 吕博赛 王乐乐 Takashi Taniguchi Kenji Watanabe 史志文 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第2期434-438,共5页
Transferring high-quality exfoliated graphene flakes onto different substrates while keeping the graphene free of polymer residues is of great importance, but at the same time very challenging. Currently, the only fea... Transferring high-quality exfoliated graphene flakes onto different substrates while keeping the graphene free of polymer residues is of great importance, but at the same time very challenging. Currently, the only feasible way is the so-called all-dry "pick-and-lift" method, in which a hexagonal boron nitride(hBN) flake is employed to serve as a stamp to pick up graphene from one substrate and to lift it down onto another substrate. The transferred graphene samples, however,are always covered or encapsulated by hBN flakes, which leads to difficulties in further characterizations. Here, we report an improved "pick-and-lift" method, which allows ultra-clean graphene flakes to be transferred onto a variety of substrates without hBN coverage. Basically, by exploiting the superlubricity at the graphene/hBN stack interface, we are able to remove the top-layer hBN stamp by applying a tangential force and expose the underneath graphene. 展开更多
关键词 SUPERLUBRICITY TRANSFER GRAPHENE HETEROSTRUCTURES
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Near-Field Optical Identification of Metallic and Semiconducting Single-Walled Carbon Nanotubes
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作者 王乐乐 吕博赛 +4 位作者 高强 陈佳俊 应哲 邓奥林 史志文 《Chinese Physics Letters》 SCIE CAS CSCD 2020年第2期70-73,共4页
Single-walled carbon nanotubes(SWCNTs),due to their outstanding electrical and optical properties,are expected to have extensive applications,such as in transparent conductive fims and ultra-small field-effect transis... Single-walled carbon nanotubes(SWCNTs),due to their outstanding electrical and optical properties,are expected to have extensive applications,such as in transparent conductive fims and ultra-small field-effect transistors(FETs).However,those applications can only be best realized with pure metallic or pure semiconducting SWCNTs.Hence,identifying and separating metallic from semiconducting SWCNTs in as-grown samples are crucial.In addition,knowledge of the type of an SWCNT is also important for further exploring its new properties in fundamental science.Here we report employing scanning near-field optical microscopy(SNOM)as a direct and simple method to identify metallic and semiconducting SWCNTs on SiO2/Si substrates.Metallic and semiconducting SWCNTs show distinct near-field optical responses because the metallic tubes support plasmons whereas the semiconducting tubes do not.The reliability of this method is verified using FET testing and Rayleigh scattering spectroscopy.Our result demonstrates that the SNOM technique provides a reliable,simple,noninvasive and in situ method to distinguish between metallic and semiconducting SWCNTs. 展开更多
关键词 method SEPARATING TRANSPARENT
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Fabrication of Ag@Cu2O core-shell metal-semiconductor nanoparticles and high efficiency photocatalysis under visible- near-infrared light irradiation
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作者 lele wang Ailing Yang +1 位作者 Xichang Bao Renqiang Yang 《纳米科技》 2015年第5期43-50,共8页
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An injectable,self-healable,and reusable PEDOT:PSS/PVA hydrogel patch electrode for epidermal electronics
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作者 Yang Li Yuzhe Gu +6 位作者 Sheng Qian Shuwen Zheng Yuncong Pang lele wang Baoguang Liu Shujuan Liu Qiang Zhao 《Nano Research》 SCIE EI CSCD 2024年第6期5479-5490,共12页
Injectability empowers conductive hydrogels to transcend traditional limitations,unlocking a realm of possibilities for innovative medical,wearable,and therapeutic applications that can significantly enhance patient c... Injectability empowers conductive hydrogels to transcend traditional limitations,unlocking a realm of possibilities for innovative medical,wearable,and therapeutic applications that can significantly enhance patient care and quality of life.Here,we report an injectable,self-healable,and reusable hydrogel obtained by mixing the concentrated poly(3,4-ethylenedioxythiophene)doped with polystyrene sulfonate(PEDOT:PSS)suspension(~2 wt.%solid content),polyvinyl alcohol(PVA),and borax.Leveraging the presence of reversible borax/hydroxyl bonds and multiple hydrogen bonds,this PEDOT:PSS/PVA hydrogel exhibits notable shear-thinning behavior and self-healing capabilities,enabling it to be injected as a gel fiber from a syringe.As-prepared injectable hydrogel also demonstrates an ultra-low modulus(~2.5 MPa),reduced on-skin impedance(~45%of commercial electrodes),and high signal-to-noise ratio(SNR)(~15-22 dB)in recording of electrocardiography(ECG),electromyography(EMG),and electroencephalogram(EEG)signals.Furthermore,the injectable hydrogels can be remolded and reinjected as the reusable electrodes,maintaining nearly identical electrophysiological recording capabilities and brain-computer interface(BCI)performance compared to commercial wet electrodes.With their straightforward fabrication,excellent material properties and electronic performance,ease of cleaning,and remarkable reusability,our injectable PEDOT:PSS/PVA hydrogels hold promise for advancements in BCI based electronics and wearable bioelectronics. 展开更多
关键词 epidermal hydrogel electrodes REUSABILITY INJECTABILITY SELF-HEALING electrophysiological recording brain-computer interface
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Self-healable gels in electrochemical energy storage devices
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作者 Yang Li PeiPei Ding +8 位作者 Yuzhe Gu Sheng Qian Yuncong Pang lele wang Jiayang Feng Baoguang Liu Qi Wan Ping Li Zhiwei Liu 《Nano Research》 SCIE EI CSCD 2024年第4期3302-3323,共22页
In the green energy and carbon-neutral technology,electrochemical energy storage devices have received continuously increasing attention recently.However,due to the unavoidable volume expansion/shrinkage of key materi... In the green energy and carbon-neutral technology,electrochemical energy storage devices have received continuously increasing attention recently.However,due to the unavoidable volume expansion/shrinkage of key materials or irreversible mechanical damages during application,the stability of energy storage and delivery as well as the lifetime of these devices are severely shortened,leading to serious performance degradation or even safety issues.Therefore,the utilization of self-healable gels into electrochemical energy storage devices,such as electrodes,binders,and electrolytes,is proven as an effective method to realize long-term stable operation of these devices via the self-repairing of mechanical and electrochemical characteristics.Herein,this review first summarizes the feature and fabrication of different gels,paying special attention to hydrogels,organohydrogels,and ionogels.Then,basic concepts and figure of merit of self-healable gels are analyzed with a detailed discussion at the healing mechanisms,from reversible dynamic bonds to physical molecular diffusion,and to external healing trigger.Then we introduce all the important parts of electrochemical energy storage devices,which could be replaced by healable gels to enhance the durability,including electrodes,binders,and electrolytes.Finally,the critical challenges and future perspectives regarding the future development of healable gels based high-performance electrochemical energy storage devices or electronics are provided. 展开更多
关键词 self-healable gels healing mechanisms ELECTRODES binders gel electrolytes
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MicroRNA-206 functions as a potential oligonucleotide therapeutics in preterm birth
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作者 Wenfeng Deng Lina Chen +8 位作者 Bolun Wen Xiaodi wang lele wang Fan Yang Yunshan Chen Junjie Bao Guozheng Zhang Kaiyuan Ji Huishu Liu 《Chinese Medical Journal》 SCIE CAS CSCD 2024年第8期1000-1002,共3页
To the Editor:Spontaneous preterm labor(PTL)causes infant morbidity and mortality.Regular uterine contractions were the common characteristics in spontaneous labor at term or PTL.Thus,effective decrease or suppression... To the Editor:Spontaneous preterm labor(PTL)causes infant morbidity and mortality.Regular uterine contractions were the common characteristics in spontaneous labor at term or PTL.Thus,effective decrease or suppression of myometrial contraction could prevent preterm delivery.We discovered that microRNA-206(miR-206)was a myometrium contraction-associated miRNA based on the transcriptome data of human laboring myometrium and indicated that miR-206 suppressed myometrial contractility by targeting junction protein alpha 1(GJA1)in the myometrium and would be a new potential therapeutic for preterm birth.Administration of miR-206 in RU486-induced PTL decreased myometrial contractility,prolonged pregnancy,reversed PTL to term labor,and improved perinatal outcomes. 展开更多
关键词 MORTALITY CONTRACTION RU486
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同事个性化契约对员工职场偏差行为的影响 被引量:2
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作者 张兰霞 张卓 +1 位作者 王乐乐 毛孟雨 《中国人力资源开发》 北大核心 2023年第4期62-74,共13页
个性化契约作为组织吸引并留住人才的一种有效手段,已逐渐成为组织管理领域的研究热点。然而,现有研究较多关注契约获得者的积极影响,对同事的消极反应还有待补充。鉴于此,本研究基于社会比较理论和社会认知理论,探究了同事个性化契约... 个性化契约作为组织吸引并留住人才的一种有效手段,已逐渐成为组织管理领域的研究热点。然而,现有研究较多关注契约获得者的积极影响,对同事的消极反应还有待补充。鉴于此,本研究基于社会比较理论和社会认知理论,探究了同事个性化契约对员工职场偏差行为这一消极影响。通过对353名员工的两时点数据分析,本研究发现,同事个性化契约通过相对剥夺感正向影响员工职场偏差行为;组织人际氛围和内部人身份感知的交互项弱化了相对剥夺感与员工职场偏差行为间的正向关系及相对剥夺感的中介作用;在高内部人身份感知和高组织人际氛围的情境下,相对剥夺感的中介作用最弱。上述结果不仅丰富了个性化契约的相关理论,也为组织正确实施个性化契约管理策略提供了借鉴和指导。 展开更多
关键词 同事个性化契约 职场偏差行为 组织人际氛围 内部人身份感知 相对剥夺感
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Downregulation of microRNA-23a confers protection against myocardial ischemia/reperfusion injury by upregulating tissue factor pathway inhibitor 2 following luteolin pretreatment in rats 被引量:1
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作者 Yuanyuan Luo Li Li +5 位作者 lele wang Pingping Shang Defeng Pan Yang Liu Tongda Xu Dongye Li 《Chinese Medical Journal》 SCIE CAS CSCD 2023年第7期866-867,共2页
To the Editor:Myocardial ischemia/reperfusion injury(MI/RI)often causes death,dysfunction,or damage to the cardiomyocytes,and thus more effective clinical treatments are required.[1]MicroRNAs(miRNAs)bind to target mRN... To the Editor:Myocardial ischemia/reperfusion injury(MI/RI)often causes death,dysfunction,or damage to the cardiomyocytes,and thus more effective clinical treatments are required.[1]MicroRNAs(miRNAs)bind to target mRNAs to regulate post-transcriptional gene expression,with important effects on MI/RI by regulating critical molecular signaling pathways. 展开更多
关键词 INJURY clinical MYOCARDIAL
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Simultaneous Photocatalytic Oxygen Production and Hexavalent Chromium Reduction in Ag_(3)PO_(4)/C_(3)N_(4)S-scheme Heterojunction 被引量:2
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作者 Tao Yang Pengke Deng +3 位作者 lele wang Jie Hu Qinqin Liu Hua Tang 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2022年第6期23-30,共8页
The low separation/migration efficiency is a major obstacle that limits the practical application of semiconductor-photocatalysts. Constructing S-scheme heterojunction is an ideal strategy for providing high photocata... The low separation/migration efficiency is a major obstacle that limits the practical application of semiconductor-photocatalysts. Constructing S-scheme heterojunction is an ideal strategy for providing high photocatalytic activity via accelerating charge separation. Herein, an AgPO/CNcomposite was synthesized by coupling AgPOparticle with CNhollow spheres in-situ via a precipitation method. The S-scheme hete-rojunction between AgPOand CNcould accelerate the charge separation and retain high photoredox ability, which synchronously realized high photocatalytic oxygen production and hexavalent chromium reduction. The optimized Ag3PO4/CNcomposite shows a high oxygen production rate up to 803.31 μmol·g·hand a high conversion(87.9%) of Cr(Ⅵ) to Cr(Ⅲ). In addition, CNhollow spheres affords higher reaction efficiency than that of CNtube, CNbulk and CNsheet, which indicates that the hollow sphere structure can provide more active sites and adsorption sites in the photocatalytic process. This work offers an effective way in developing a dual-function S-scheme heterojunction for clean energy production and environmental protection. 展开更多
关键词 S-scheme charge transfer route Ag_(3)PO_(4)/C_(3)N_(4) Cr(Ⅵ)reduction O_(2)production photocatalysis
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