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活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响 被引量:1
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作者 曹玥晗 郭瑞 +2 位作者 马敏智 黄泽皑 周莹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-2,共2页
光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化... 光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。 展开更多
关键词 光催化二氧化碳还原 高附加值化学品 电子密度调控 活性位点 产物选择性
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Ga-O双功能位点促进高选择性光催化甲烷直接转化制甲醇 被引量:1
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作者 韩春秋 曹玥晗 +3 位作者 邱杰 马敏智 董帆 周莹 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第33期4544-4555,共12页
光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)... 光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)光催化材料(α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)),并对其光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga_(2)O_(3),α-Ga_(2)O_(3)的光催化性能更优:反应2 h后,其CH_(4)转化率达4.5%,CH_(3)OH的生成速率与选择性分别高达372.8μmol/(g h)和82.7%.通过原位红外光谱(in situ DRIFTS)和原位电子自旋共振谱(in situ EPR)对反应机理进行了分析,发现Ga_(2)O_(3)的Ga和O分别是活化CH_(4)和水分子(H_(2)O)的活性位点.得益于Ga-O双功能活性位点的协同作用,CH_(4)和H_(2)O活化产生的·CH_(3)和·OH可以直接结合,促进了CH_(3)OH的定向生成.由于α-Ga_(2)O_(3)比β-Ga_(2)O_(3)展现出更强的活化H_(2)O的能力,α-Ga_(2)O_(3)表现出更优异的光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH性能.本文为设计高效的CH_(4)直接转化制CH_(3)OH催化材料打开了新的思路. 展开更多
关键词 甲烷转化 光催化 甲醇选择性 Ga-O双功能位点 氧化镓
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Promotion of photocatalytic steam reforming of methane over Ag^0/Ag^+-SrTiO3 被引量:2
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作者 Bingqing Tan Yinghao Ye +3 位作者 Zeai Huang Liqun Ye minzhi ma Ying Zhou 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2020年第6期1530-1534,共5页
Methane(CH4)is not only used as a fuel but also as a promising clean energy source for hydrogen generation.The steam reforming of CH4(SRM)using photocatalysts can realize the production of syngas(CO+H2)with low energy... Methane(CH4)is not only used as a fuel but also as a promising clean energy source for hydrogen generation.The steam reforming of CH4(SRM)using photocatalysts can realize the production of syngas(CO+H2)with low energy consumption.In this work,Ag0/Ag+-loaded SrTi03 nanocomposites were successfully prepared through a photodeposition method.When the loading amount of Ag is 0.5 mol%,the atom ratio of Ag+to Ag0 was found to be 51:49.In this case,a synergistic effect of Ago and Ag+was observed,in which Ago was proposed to improve the adsorption of H2 O to produce hydroxyl radicals and enhance the utilization of light energy as well as the separation of charge carriers.Meanwhile,Ag0 was regarded as the reduction reaction site with the function of an electron trapping agent.In addition,Ag+adsorbed the CH4 molecules and acted as the oxidation reaction sites in the process of photocatalytic SRM to further promote electron-hole separation.As a result,0.5 mol%Ag-SrTi03 exhibited enhancement of photocatalytic activity for SRM with the highest CO production rate of 4.3μmol g-1 h-1,which is ca.5 times higher than that of pure SrTi03.This work provides a facile route to fabricate nanocomposite with cocatalyst featuring different functions in promoting photocatalytic activity for SRM. 展开更多
关键词 PHOTOCATALYSIS Steam reforming of CH4 Hydrogen Carbon monoxide COCATALYST Ag0/Ag+-SrTiO3
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