华北玉米农田大气/植被界面氨气和铵盐动态变化研究

为系统研究大气/植被界面还原性氮(氨气和铵盐,NHx)的动态变化,选择华北典型玉米农田生态系统,于2016年8月和9月开展了2次综合观测实验,同步采集并测量了植被冠层大气中氨气和铵盐浓度(气溶胶和降水)、玉米叶片和土壤中铵盐含量。结果表明:实验期间(玉米抽穗期和花粒期),植被冠层氨气和铵盐浓度的平均值分别为30.6±6.8μg·m^(-3)和5.9±3.3μg·m^(-3),变化范围分别为21.1~37.6μg·m^(-3)和2.1~8.0μg·m^(-3);降水过程造成植被冠层的气溶胶铵盐浓度下降了75%,这一比例(被降水湿清除的效率)显著高于氨气。玉米叶片中铵盐含量从植株顶端到底部呈现下降趋势,变化范围为0.17~0.25 mg·g^(-1)(抽穗期)和0.74~1.20 mg·g^(-1)(花粒期),且呈现随温度升高而升高的日变化特征。抽穗期植株氨气补偿点为1.9±1.4μg·m^(-3),远低于大气氨气浓度31.4±4.8μg·m^(-3);花粒期植株氨气补偿点52.0±30.7μg·m^(-3),高于大气氨气浓度29.3±11.7μg·m^(-3)。8月10—13日玉米抽穗期,大气活性氮通过降水、气体和气溶胶3种途径输入到农田的总量约25 mg N·m^(-2)·d^(-1),是农田土壤和作物可利用氮的重要来源。农田氮管理中需要充分考虑植被与冠层大气氨的交换过程。

四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008~2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明:2008~2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013~2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008~2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM_(2.5)当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM_(2.5)贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.

矿粉掺量对废弃超细砂制备砂混凝土密度及强度影响研究

以航道整治废弃超细砂为主要原料,通过振动成型制备砂混凝土(Sand Concrete)。首先通过干拌振捣密实计算干拌物密度的方法研究矿粉掺量对砂混凝土干拌物密度的影响,然后以试件7 d、14 d和28 d抗压强度、劈裂抗拉强度和浸水抗压强度为控制标准,研究矿粉掺量对砂混凝土性能的影响,最后通过XRD对砂混凝土试件进行分析。试验结果表明:在水胶比为0.38,减水剂掺量为0.5%情况下,砂混凝土最佳配合比为废弃超细砂75.3%、水泥16.5%、矿粉8.2%。采用最佳配合比所制砂混凝土28 d抗压强度、劈裂抗拉强度和浸水抗压强度均达到最优,XRD分析表明所制砂混凝土含有大量水化硅酸钙(C-S-H)和钙矾石等水化产物。研究为航道整治废弃超细砂的开发利用提供一种技术途径,对于废弃超细砂资源丰富而普通混凝土砂石材料匮乏的地区具有显著的经济价值和广阔的应用前景。

Wet deposition and scavenging ratio of air pollutants during an extreme rainstorm in the North China Plain

大气湿沉降是陆地和水体环境中营养成分和有毒物质的重要来源。以往湿沉降研究较多关注年尺度或年际变化,极端降水事件鲜见报道。通过实验观测,发现2016年7月19–21日华北极端暴雨(北京观测站325.6 mm)有效清除了区域大气颗粒物,但不同化学成分被湿清除的效率存在差异(无机离子比有机物和气态污染物更容易被湿清除)。此次极端降水铵盐和硝酸盐的湿沉降通量占北京全年的22%和4%,相当于青藏高原一年的氮沉降。考虑到气候背景下极端暴雨出现的频次,极端降水的生态环境影响需要更精细化的评估。

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L^(-1)(Ca)～0.02μg·L^(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L^(-1)(Ca)～0.01μg·L^(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m^2·a)^(-1)(Ca)～0.01 mg·(m^2·a)^(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m^2·a)^(-1)(Ca)～0.01mg·(m^2·a)^(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m^2·a)^(-1)(Ca)～0.01mg·(m^2·a)^(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.

稳定同位素模型解析大气氨来源的参数敏感性

氨(NH3)是大气霾污染和过量氮沉降的关键前体物,准确厘清其来源是制定NH3减排策略的科学基础.稳定同位素模型(SIAR)在NH3溯源研究中展现出巨大潜力,其解析结果的可靠性与NH3排放源的氮同位素指纹谱(δ15N-NH3)密切相关.本研究基于2013年1月北京霾污染期间的同位素观测资料,使用SIAR评估了3个重要源谱参数(源的数量、源的δ15N-NH3特征值及其标准差)对NH3源解析的影响.结果表明,农业源的贡献率对源谱δ15N-NH3特征值的变化最敏感,其次为化石燃烧源,氨逃逸源的敏感性最低.农业源δ15N-NH3标准差的改变仅造成农业源贡献率变化约4%,但其特征值的改变却造成农业源贡献率20%的变化.相比之下,将农业源拆分为化肥挥发和畜牧养殖源后,解析结果并未显著增加农业源的总贡献,即"非农业源"仍然是2013年初北京霾污染期间NH3的重要来源.考虑到农业源的贡献率对SIAR模型参数改变的响应最为敏感,且不同类型的农业源δ15N-NH3差异较大,未来需要针对农业源δ15N-NH3的时空变化规律及影响因素开展深入研究,以此来降低同位素源解析模型的不确定性.

2019年国庆节前后北京气态氨和气溶胶铵盐浓度的同步观测

我国自2013年实施《大气污染防治行动计划》以来,大气细颗粒物(PM_(2.5))特别是硫酸盐浓度迅速下降,但硝酸盐浓度降幅较小,大气中过量的氨气(NH_(3))是维持硝酸盐居高不下的主要因素.迄今,我国生态环境部门尚未将NH_(3)纳入常规观测,以往有关NH_(3)和气溶胶铵盐(NH^(+)_(4))的研究多是分别进行的,缺少同步观测.由于NH_(3)和NH^(+)_(4)在大气中可互相转化,只测量其中一种相态很难全面了解它们的动态变化.本研究基于酸涂覆的蜂窝型扩散管和膜采样串联系统,同步测量了2019年国庆节前后北京城区大气NH_(3)和NH^(+)_(4)浓度,时间分辨率为2 h(PM_(2.5)>35μg·m^(-3))~5 h(PM_(2.5)<35μg·m^(-3)).结果表明,采样期间NH_(3)和NH^(+)_(4)平均浓度分别为(4.1±2.9)μg·m^(-3)和(1.7±1.4)μg·m^(-3),且二者均与PM_(2.5)、CO和NO_(2)呈现相似的时间变化规律.NH_(3)浓度在早晨(05:30~08:30)和夜间(21:30~05:30)较高,这种双峰日变化特征在污染天(PM_(2.5)>75μg·m^(-3))最为明显.NH_(3)浓度在污染天17:30~21:30存在明显的低谷,这主要与有利的扩散条件有关(平均风速6 m·s^(-1)).NH^(+)_(4)浓度的日变化特征与NH_(3)差异较大,NH^(+)_(4)浓度在非污染天(PM_(2.5)<75μg·m^(-3))17:30~21:30出现明显峰值,期间NH_(3)浓度较低,而NO_(2)浓度较高.在非污染天,NH_(3)浓度是NH^(+)_(4)的2.8倍;而在污染天,由于气粒转化加速,大气NH_(3)浓度低于NH^(+)_(4)(NH_(3)/NH^(+)_(4)=0.8).国庆节前大气NH_(3)、CO、NO_(2)、SO_(2)和PM_(2.5)浓度超过国庆后的幅度分别为54.2%、40.4%、33.3%、0.0%和49.4%.国庆节前虽然实施了减排行动,但极端不利的静稳天气导致大气环境容量下降,掩盖了污染物减排的效果,导致大部分污染物浓度不降反升.