期刊文献+
共找到2篇文章
< 1 >
每页显示 20 50 100
宽波段原位红外吸收光谱在Pd/SiO_(2)和Cu/SiO_(2)催化剂上CO氧化中的应用 被引量:1
1
作者 翁雪霏 杨双莉 +2 位作者 丁丁 陈明树 万惠霖 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第8期2001-2009,共9页
多相催化的原位表征通常采用各种表征手段分别测试,但由于不同表征方法原位池结构不同,导致分别测试的温度、反应气氛及催化剂状态不尽相同,特别是催化过程还存在温度、反应物和产物浓度梯度,不同原位表征方法获取的信息可能来自不同的... 多相催化的原位表征通常采用各种表征手段分别测试,但由于不同表征方法原位池结构不同,导致分别测试的温度、反应气氛及催化剂状态不尽相同,特别是催化过程还存在温度、反应物和产物浓度梯度,不同原位表征方法获取的信息可能来自不同的表面态,此外一些表征方法还涉及到光子或电子等的影响,难以获得实际催化过程准确全面的信息.原位红外吸收光谱广泛应用于催化反应机理过程的动态表征,然而多相催化体系中的氧化物组分通常对1200 cm^(-1)以下的红外光有较强的吸收,且常规红外光源强度在低波数段迅速衰减,目前原位红外光谱研究大多局限于4000-900 cm^(-1)对催化剂表面吸附物种(包括反应中间体)的检测,难以将其应用于反应过程中催化活性组分自身变化的研究,如活性组分的氧化/还原、表面重构、活性组分与载体表面键合等,这些信息多位于1200-50 cm^(-1).基于模型催化剂表面厚度可控,近年来作者应用镜面反射红外吸收光谱在几个体系的研究中均实现了在一张红外光谱中同时获取表面吸附物种、表面变化和反应产物生成等关键信息.另一方面,氧化硅是常用的多相催化剂载体,其中硅溶胶易制成薄膜、稳定性好,钯和铜作为催化剂活性组分广泛应用于实际多相催化反应过程,且钯和铜的价态在催化反应中往往会发生动态变化,确认真实活性相是一个难题.本文通过自行研制的原位红外反应池及超薄样品制备方法,在常规氧化物负载的实际多相催化剂体系获得了4000-400 cm^(-1)范围内较高的红外光谱信号,实现了反应条件下在一张红外光谱同时监测反应物、产物、表面吸附物种和催化剂自身的变化.以商业上常用的Pd/SiO_(2)和Cu/SiO_(2)催化剂上CO氧化反应为例,利用宽波段原位红外光谱观察到Pd^(2+)-O(670,608 cm^(-1)),Cu^(+)-O(635 cm^(-1))和Cu^(2+)-O(595,535 cm^(-1))等氧化物的特征峰,并原位跟踪了CO氧化反应过程中Pd和Cu活性组分氧化/还原态的动态变化,进一步结合准原位X射线光电子能谱测试结果相互佐证,证实了钯和铜的氧化/还原.实验结果表明,Pd/SiO_(2)和Cu/SiO_(2)催化剂在CO氧化反应条件下,其活性组分分别以Pd^(0)和Cu^(+)稳定存在.综上,本文方法可以提供更为可信的催化剂结构和催化性能相关信息,为多相催化的原位表征提供了新机遇. 展开更多
关键词 原位红外光谱 X射线光电子能谱 多相催化 CO氧化
下载PDF
N-doped carbon shell encapsulated PtZn intermetallic nanopartides as highly efficient catalysts for fuel cells
2
作者 Yakun Xue Huiqi Li +8 位作者 Xieweiyi Ye shuangli yang Zhiping Zheng Xiao Han Xibo Zhang Luning Chen Zhaoxiong Xie Qin Kuang Lansun Zheng 《Nano Research》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第10期2490-2497,共8页
The high cost and poor durability of Pt nanoparticles(NPs)have always been great challenges to the commercialization of proton exchange membrane fuel cells(PEMFCs).Pt-based intermetallic NPs with a highly ordered stru... The high cost and poor durability of Pt nanoparticles(NPs)have always been great challenges to the commercialization of proton exchange membrane fuel cells(PEMFCs).Pt-based intermetallic NPs with a highly ordered structure are considered as promising catalysts for PEMFCs due to their high catalytic activity and stability.Here,we reported a facile method to synthesize N-doped carbon encapsulated PtZn intermetallic(PtZn@NC)NPs via the pyrolysis of Pt@Zn-based zeolitic imidazolate framework-8(Pt@ZIF-8)composites.The catalyst obtained at 800℃(10%-PtZn@NC-800)was found to exhibit a half-wave potential(Ev2)up to 0.912 V versus reversible hydrogen electrode(RHE)for the cathodic oxygen reduction reaction in an acidic medium,which shifted by 26 mV positively compared to the benchmark Pt/C catalyst.Besides,the mass activity and specific activity of 10%-PtZn@NC-800 at 0.9 V versus RHE were nearly 3 and 5 times as great as that of commercial Pt/C,respectively.It is worth noting that the PtZn@NC showed excel Ient stability in oxygen reducti on reacti on(ORR)with just 1 mV of the Ev2 loss after 5,000 cycles,which is superior to that of most reported PtM catalysts(especially those disordered solid solutions).Furthermore,such N-doped carb on shell encapsulated PtZn intermetallic NPs showed significa ntly enha need performances towards the anodic oxidation reaction of organic small molecules(such as methanol and formic acid).The synergistic effects of the N doped carbon encapsulation structure and intermetallic NPs are responsible for outstanding performances of the catalysts.This work provides us a new engineering strategy to acquire highly active and stable multifunctional catalysts for PEMFCs. 展开更多
关键词 INTERMETALLIC nano particles oxygen reducti on reaction N-DOPING METAL-ORGANIC frameworks PYROLYSIS
原文传递
上一页 1 下一页 到第
使用帮助 返回顶部