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阳离子镍基MOF自组装CdS/PFC-8催化剂用于可见光光催化选择性苯甲醇氧化耦合产氢
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作者 项景超 李静君 +2 位作者 杨雪 高水英 曹荣 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第4期67-75,共9页
可见光驱动的光催化制氢与有机氧化合成相结合由于其环境友好性和可持续性而极具吸引力,它可以在温和的条件下同时产生清洁的氢气燃料和高价值化学品,而无需牺牲剂。半导体材料和金属有机骨架(MOFs)材料由于其性能和优势,在光催化领域... 可见光驱动的光催化制氢与有机氧化合成相结合由于其环境友好性和可持续性而极具吸引力,它可以在温和的条件下同时产生清洁的氢气燃料和高价值化学品,而无需牺牲剂。半导体材料和金属有机骨架(MOFs)材料由于其性能和优势,在光催化领域得到了广泛的应用。在这项工作中,我们通过静电自组装成功合成了一种名为Cd S/PFC-8的新型有效催化剂。其中,PFC-8作为镍基金属有机骨架,Cd S/PFC-8复合材料作为无贵金属催化剂,在可见光下具有优异的光催化制氢和苯甲醇氧化性能。对Cd S/PFC-8复合材料进行了一系列催化表征。X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)结果表明了Cd S/PFC-8复合材料的成功合成。X射线光电子能谱(XPS)表明了Cd S纳米棒与PFC-8之间存在一定的界面相互作用。通过紫外-可见漫反射光谱(DRS)、光致发光光谱(PL)和电化学测试对光电性能进行了表征,表明Cd S/PFC-8复合材料的可见光响应和光催化可行性。对不同催化剂的光催化实验结果进行比较,在可见光下,Cd S/PFC-8复合材料将H2的产生与苯甲醇的选择性氧化耦合,表现出显著的H2产率3376μmol·g-1·h^(-1)和苯甲醛产率4120μmol·g-1·h^(-1),大大高于单一Cd S。对反应前后催化剂的变化进行分析,推测出PFC-8中的镍可能作为催化活性位点来提高催化活性。此外,讨论了可能的光催化反应机理。这项工作突出了结合半导体和MOF功能以增强光催化活性的优势。 展开更多
关键词 光催化 金属有机框架 硫化镉 氢气 苯甲醇
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Synergetic effects of gold-doped copper nanowires with low Au content for enhanced electrocatalytic CO_(2)reduction to multicarbon products 被引量:1
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作者 Zongnan Wei Shuai Yue +2 位作者 shuiying gao Minna Cao Rong Cao 《Nano Research》 SCIE EI CSCD 2023年第5期7777-7783,共7页
As efficient catalysts of electrochemical CO_(2)reduction reaction(CO_(2)RR)towards multicarbon(C_(2+))products,Cu-based catalysts have faced the challenges of increasing the reactive activity and selectivity.Herein,w... As efficient catalysts of electrochemical CO_(2)reduction reaction(CO_(2)RR)towards multicarbon(C_(2+))products,Cu-based catalysts have faced the challenges of increasing the reactive activity and selectivity.Herein,we decorated the surface of Cu nanowires(Cu NWs)with a small amount of Au nanoparticles(Au NPs)by the homo-nucleation method.When the Au to Cu mass ratio is as little as 0.7 to 99.3,the gold-doped copper nanowires(Cu-Au NWs)could effectively improve the selectivity and activity of CO_(2)RR to C_(2+)resultants,with the Faradaic efficiency(FE)from 39.7%(Cu NWs)to 65.3%,the partial current density from 7.0(Cu NWs)to 12.1 mA/cm^(2) under−1.25 V vs.reversible hydrogen electrode(RHE).The enhanced electrocatalytic performance could be attributed to the following three synergetic factors.The addition of Au nanoparticles caused a rougher surface of the catalyst,which allowed for more active sites exposed.Besides,Au sites generated*CO intermediates spilling over into Cu sites with the calculated efficiency of 87.2%,which are necessary for multicarbon production.Meanwhile,the interphase electron transferred from Cu to Au induced the electron-deficient Cu,which favored the adsorption of*CO to further generate multicarbon productions.Our results uncovered the morphology,tandem,electronic effect between Cu NWs and Au NPs facilitated the activity and selectivity of CO_(2)RR to multicarbons. 展开更多
关键词 electrochemical CO_(2)reduction multicarbon production bimetallic catalyst Cu nanowires Au nanoparticles
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构建具有微妙的原子级紧密接触的ZnIn_(2)S_(4)/Sv-MoS_(2)光催化剂:增强界面相互作用以改善可见光下的光催化产氢性能
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作者 叶士华 李静君 +2 位作者 冯亚男 高水英 曹荣 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期3146-3154,共9页
催化剂与助催化剂之间的低电荷分离效率严重限制了光催化性能.催化剂与助催化剂之间的强界面相互作用可以提高电荷分离效率.通过引入界面化学键增强组分间的界面相互作用是提高光催化性能的有效手段之一.本文合成了ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)/S... 催化剂与助催化剂之间的低电荷分离效率严重限制了光催化性能.催化剂与助催化剂之间的强界面相互作用可以提高电荷分离效率.通过引入界面化学键增强组分间的界面相互作用是提高光催化性能的有效手段之一.本文合成了ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)/Sv-MoS_(2)光催化剂,ZIS中的S原子与Sv-MoS_(2)中未配位Mo原子之间的键合作用形成了界面Mo–S键,这极大地提高了ZIS的光催化活性.采用不同的NaBH4蚀刻时间制备了MoS_(2-x)h.优化后的Z I S/MoS_(2)-4 h复合材料的产氢速率为7.6 mmol g^(−1)h^(−1),是原ZIS(1.6 mmol g^(−1)h^(−1))的4.75倍,是ZIS/MoS_(2)(3.7 mmol g^(−1)h^(−1))的2.05倍.非凡的光催化活性可归因于光生电子在Mo–S键的作用下更容易从ZIS转移到MoS_(2).光电测量表明,ZIS/MoS_(2)-4h具有有效的电荷转移.本工作揭示了引入界面化学键对ZIS/MoS_(2)光催化活性的影响,为通过界面工程设计优良的助催化剂提供了一种简单有效的方法. 展开更多
关键词 助催化剂 光催化剂 界面相互作用 电荷转移 NABH4 电荷分离 光电测量 原子级
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CdS@MoS2异质结催化剂可见光光催化产氢和选择性氧化苯甲醇的耦合反应 被引量:9
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作者 李培贤 赵慧 +4 位作者 闫旭燕 杨雪 李静君 高水英 曹荣 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2020年第11期2239-2250,共12页
光催化产氢,并同时选择性氧化有机底物、生产高附加值精细化学品,引起了科学家的广泛关注.在本文中,我们报道了一种无贵金属的Cd S@Mo S2异质结光催化剂,在可见光下可以高效地产氢并同时将苯甲醇选择性氧化为苯甲醛.在0.3 mmol苯甲醇底... 光催化产氢,并同时选择性氧化有机底物、生产高附加值精细化学品,引起了科学家的广泛关注.在本文中,我们报道了一种无贵金属的Cd S@Mo S2异质结光催化剂,在可见光下可以高效地产氢并同时将苯甲醇选择性氧化为苯甲醛.在0.3 mmol苯甲醇底物的条件下,Cd S@Mo S2能够产生4233μmol g^-1h^-1的氢气,比纯的Cd S纳米棒高约53倍,并且苯甲醇选择性氧化为苯甲醛具有很高的选择性;当苯甲醇增加到1.0 m m o l时,产生氢气的量高达9033μmol g^-1h^-1.通过扫描电子显微镜和透射电子显微镜图像表征,发现p型Mo S2具有花状结构并紧密粘附在n型Cd S半导体纳米棒上,从而形成p-n异质结.作为潜在的Z型光催化剂,Cd S@Mo S2异质结催化剂在可见光下有效地产生和分离电子-空穴对,其中电子用于还原以产生氢气,而空穴则将苯甲醇氧化为苯甲醛.此外,我们提出了光生电荷转移和分离的机理,并通过荧光光谱、电化学阻抗谱、光电流和莫特-肖特基测量进行了验证.结果表明,Cd S@Mo S2异质结具有快速的电荷分离和转移效率,极大地提高了苯甲醇的脱氢性能.这项工作为高性能Z型光催化剂的合理设计,以及利用空穴和电子同时获得两种有价值的化学物质提供了思路. 展开更多
关键词 苯甲醇 选择性氧化 耦合反应 透射电子显微镜 扫描电子显微镜 电化学阻抗谱 化学物质 电荷分离
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Long-Lived Room-Temperature Phosphorescence Based on Hydrogen Bonding Self-Assembling Supramolecular Film 被引量:2
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作者 Ye Tian Xinbao Tong +2 位作者 Jingjun Li shuiying gao Rong Cao 《Chinese Journal of Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2022年第4期487-492,共6页
Comprehensive Summary Organic room-temperature phosphorescence(ORTP)materials have attracted widespread attention in the fields of OLED,optical imaging and sensors.Herein,we successfully prepared a long afterglow IPA-... Comprehensive Summary Organic room-temperature phosphorescence(ORTP)materials have attracted widespread attention in the fields of OLED,optical imaging and sensors.Herein,we successfully prepared a long afterglow IPA-MA crystalline films using/so-phthalic acid(IPA)and melamine(MA)by a simple drop-casting layer-by-layer(LBL)method,which achieved an ultra-long emission lifetime of up to 1.15 s. 展开更多
关键词 Organic room-temperature phosphorescence Hydrogen bonds SELF-ASSEMBLY AGGREGATION Sensors
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Sandwich-like QDs/MOFs films for selective sensing and multicolor emitting
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作者 Ruding Zhang shuiying gao Rong Cao 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2022年第8期4013-4016,共4页
A novel type sandwich-like composite films composed of ZIF-8 and CdTe QDs were successfully constructed through facile layer-by-layer assembly strategy and their potential applications were also explored.Based on the ... A novel type sandwich-like composite films composed of ZIF-8 and CdTe QDs were successfully constructed through facile layer-by-layer assembly strategy and their potential applications were also explored.Based on the limitation effects of the aperture of ZIF-8,CdTe QDs/ZIF-8 fluorescent composite films exhibit obvious selective optical response toward hydrogen peroxide and folic acid.Furthermore,tunable colorful light emission composite films in the red-green region are obtained through incorporating two different sized QDs and ZIF-8 films into one composite films. 展开更多
关键词 CdTe QDs ZIF-8 films QDs/MOFs luminescent composite films Selective sensing Multicolor emission
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