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多组分反应策略将二氧化碳固定为氨基甲酸酯的研究进展
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作者 汪露 戚朝荣 +1 位作者 熊文芳 江焕峰 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第7期1598-1617,共20页
二氧化碳是主要的温室气体,也是地球上储量最丰富、廉价易得的碳一资源,具有无毒、不燃和可循环使用等优点.发展将二氧化碳转化为各种高附加值化学品的新方法、新策略,引起了人们的极大兴趣.但由于其化学性质稳定,实现二氧化碳在温和条... 二氧化碳是主要的温室气体,也是地球上储量最丰富、廉价易得的碳一资源,具有无毒、不燃和可循环使用等优点.发展将二氧化碳转化为各种高附加值化学品的新方法、新策略,引起了人们的极大兴趣.但由于其化学性质稳定,实现二氧化碳在温和条件下的活化仍然具有极大挑战性.氨基甲酸酯是许多具有生物活性的天然产物和药物的重要骨架,也是重要的化工原料、合成中间体,在有机合成中具有广泛的应用.传统的氨基甲酸酯合成方法以光气或异氰酸酯类化合物为原料,但由于光气或异氰酸酯类化合物毒性高,容易造成环境污染,威胁人类的身体健康,所以使用受到极大限制.过去几十年,人们相继开发出一些非光气合成氨基甲酸酯的方法,如硝基芳烃的还原羰基化、胺的氧化羰基化、Hofmann和Curtius重排反应等,但这些方法存在反应条件苛刻、底物适用性不广等问题.因此,发展更加高效绿色的氨基甲酸酯合成新方法十分必要.而利用二氧化碳替代光气来合成氨基甲酸酯化合物无疑具有很多优势,因此受到各国化学家的广泛关注.近十年来,二氧化碳化学转化为氨基甲酸酯的研究取得很多新进展,其中通过多组分策略构建氨基甲酸酯化合物的研究格引人关注.利用二氧化碳非常容易和有机胺作用形成具有亲核性的氨基甲酸根阴离子这一性质,人们发展出一系列新的构建氨基甲酸酯(包括环状和非环状氨基甲酸酯)的多组分反应.合成非环状氨基甲酸酯策略包括亲核试剂与亲电试剂的偶联反应、亲核试剂与亲核试剂的氧化偶联反应、不饱和烃的双功能化反应以及碳氢键的功能化反应等;而成环状氨基甲酸酯的策略包括原位生成不饱和胺的羰化环化反应和不饱和胺的羰化环化双功能化反应.本论文根据氨基甲酸酯的种类和合成策略对该领域近十年的研究进展进行了系统的总结.分析了目前利用二氧化碳合成氨基甲酸酯领域面临的问题和挑战,包括新催化体系的研发、新反应策略以及手性氨基甲酸酯分子的构建等,并对未来的发展趋势进行了展望. 展开更多
关键词 二氧化碳 氨基甲酸酯 多组分反应 合成策略
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Bimolecular reduction of carbon dioxide: double synthons for alkynes trifunctionalization
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作者 wenfang xiong Xiaobin Tan +5 位作者 Hongjian Liu Baiyao Zhu Jinwu Zhao Jianxiao Li Chaorong Qi Huanfeng Jiang 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第3期841-847,共7页
Carbon dioxide reduction, as a sustainable and versatile strategy for the access of chemical fuels, has attracted increasing attention and enormous efforts have been devoted to it in recent years. However, employing c... Carbon dioxide reduction, as a sustainable and versatile strategy for the access of chemical fuels, has attracted increasing attention and enormous efforts have been devoted to it in recent years. However, employing carbon dioxide as double synthons via bimolecular reduction remains challenging. Here, by leveraging the bimolecular reduction of carbon dioxide to carbonyl and methyl respectively, we describe a Pd-catalyzed trifunctionalization of alkynes with aryl iodide for the first time and showcase its advantages on the formation of various β-diketones and their application in the constructing of heterocyclic compounds with important biological activity, including pyrimidine, oxazole, pyrazole. 展开更多
关键词 carbon dioxide bimolecular reduction trifunctionalization double synthons
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CO_2:羧基化反应的C1合成子 被引量:6
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作者 张宇 岑竞鹤 +2 位作者 熊文芳 戚朝荣 江焕峰 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第5期547-563,共17页
基于资源与环境的考虑,以二氧化碳为原料的有机合成研究近年来日益受到科学家们的关注,其中以二氧化碳为C1合成子参与的过渡金属催化羧基化反应由于可有效构建各种羧酸类化合物及其衍生物,是二氧化碳利用和实现碳循环的理想途径之一。... 基于资源与环境的考虑,以二氧化碳为原料的有机合成研究近年来日益受到科学家们的关注,其中以二氧化碳为C1合成子参与的过渡金属催化羧基化反应由于可有效构建各种羧酸类化合物及其衍生物,是二氧化碳利用和实现碳循环的理想途径之一。本文综述了催化活化二氧化碳与亲电试剂、烃类C—H键化合物、亲核试剂等通过构建新碳-碳键实现羧基化反应的最新研究进展。 展开更多
关键词 二氧化碳 C1合成子 羧基化 碳-碳成键 过渡金属催化
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Silver-Catalyzed Three-Component Coupling of Carbon Dioxide, Amines and α-Diazoesters 被引量:1
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作者 Chaorong Qi Donghao Yan +1 位作者 wenfang xiong Huanfeng Jiang 《Chinese Journal of Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2018年第5期399-405,共7页
A silver-catalyzed three-component coupling reaction of carbon dioxide, amines and α-diazoesters has been developed for the first time. The novel reaction provides an efficient and practical methodology for the synth... A silver-catalyzed three-component coupling reaction of carbon dioxide, amines and α-diazoesters has been developed for the first time. The novel reaction provides an efficient and practical methodology for the synthesis of a wide range of new α-carbamoyloxy esters, which are difficult to prepare by existing methods. The advantages of the method include the use of readily available starting materials, simple catalytic system, good atom economy and high functional group tolerance. 展开更多
关键词 carbon dioxide fixation CARBAMATES diazo compounds multicomponent reactions SILVER
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钯催化二氧化碳为羰基源的羧基化反应 被引量:1
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作者 熊文芳 戚朝荣 江焕峰 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期757-772,共16页
二氧化碳是地球上蕴藏最为丰富的C1资源,其资源化利用一直是有机化学研究前沿及热点领域之一.其中,过渡金属催化以二氧化碳为羰基源的羧基化反应可以有效构建很多具有重要应用价值的羧酸及其衍生物,是实现二氧化碳资源化利用的理想途径... 二氧化碳是地球上蕴藏最为丰富的C1资源,其资源化利用一直是有机化学研究前沿及热点领域之一.其中,过渡金属催化以二氧化碳为羰基源的羧基化反应可以有效构建很多具有重要应用价值的羧酸及其衍生物,是实现二氧化碳资源化利用的理想途径之一,日益受到科学家的关注.钯是有机合成中用途最广的重要过渡金属之一,钯催化剂具有高反应活性、高选择性等特点,在二氧化碳羧基化反应中发挥重要的作用.本文主要聚焦于钯催化二氧化碳参与的形成碳-碳键的羧基化反应,着重从反应机理出发,分别阐述了各类烯丙基、芳基和烯烃等试剂与二氧化碳羧基化反应研究进展,并对这些反应进行总结以及对未来的发展方向进行展望. 展开更多
关键词 二氧化碳 C1资源 钯催化 羧基化反应
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Palladium-catalyzed regioselective cascade reaction of carbon dioxide,amines and allenes for the synthesis of functionalized carbamates
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作者 wenfang xiong Ruixiang Cheng +3 位作者 Bowen Wu Wanqing Wu Chaorong Qi Huanfeng Jiang 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第3期331-335,共5页
A palladium-catalyzed regioselective three-component cascade reaction of carbon dioxide,amines and allenes has been developed,providing an expedient and practical method for the construction of a range of functionaliz... A palladium-catalyzed regioselective three-component cascade reaction of carbon dioxide,amines and allenes has been developed,providing an expedient and practical method for the construction of a range of functionalized carbamates containing dihydrobenzofuran or indole moiety in moderate to excellent yields.The broad substrate scope,good functional group tolerance and excellent chemo-and regioselectivity are the features of the transformation. 展开更多
关键词 palladium carbon dioxide THREE-COMPONENT reaction CARBAMATES ALLENES
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Niobium carbide(MXene)reduces UHMWPE particle-induced osteolysis
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作者 Kuo-Yang Sun Yizhang Wu +9 位作者 Jia Xu wenfang xiong Wei Xu Jiawei Li Ziying Sun Zhongyang Lv XSWu Qing Jiang Hong-Ling Cai Dongquan Shi 《Bioactive Materials》 SCIE 2022年第2期435-448,共14页
Joint replacement surgery is one of the orthopedic surgeries with high successful rates;however,wear debris generated from prostheses can ultimately lead to periprosthetic osteolysis and failure of the implant.The imp... Joint replacement surgery is one of the orthopedic surgeries with high successful rates;however,wear debris generated from prostheses can ultimately lead to periprosthetic osteolysis and failure of the implant.The implant-derived particulate debris such as ultrahigh molecular weight polyethylene(UHMWPE)can initiate the local immune response and recruit monocytic cells to phagocytose particles for generating reactive oxygen species(ROS).ROS induces osteoclastogenesis and macrophages to secrete cytokines which ultimately promote the development of osteolysis.In this work,we develop the few-layered Nb_(2)C(FNC)as an antioxidant which possesses the feature of decreasing the production of cytokines and inhibiting osteoclastogenesis by its ROS adsorption.Moreover,local injection of FNC attenuates the UHMWPE-induced osteolysis in a mouse calvarial model.In sum,our results suggest that FNC can be used for treating osteolytic bone disease caused by excessive osteoclastogenesis. 展开更多
关键词 Periprosthetic osteolysis MXene Niobium carbide OSTEOCLASTOGENESIS Reactive oxygen species(ROS)
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