Efficient C-N coupling in electrocatalytic urea generation on copper carbonate hydroxide electrocatalysts

Urea generation through electrochemical CO_(2) and NO_(3)~-co-reduction reaction(CO_(2)NO_(3)RR)is still limited by either the low selectivity or yield rate of urea.Herein,we report copper carbonate hydroxide(Cu_2(OH)_2CO_(3))as an efficient CO_(2)NO_(3)RR electrocatalyst with an impressive urea Faradaic efficiency of45.2%±2.1%and a high yield rate of 1564.5±145.2μg h~(-1)mg_(cat)~(-1).More importantly,H_(2) evolution is fully inhibited on this electrocatalyst over a wide potential range between-0.3 and-0.8 V versus reversible hydrogen electrode.Our thermodynamic simulation reveals that the first C-N coupling follows a unique pathway on Cu_2(OH)_2CO_(3) by combining the two intermediates,~*COOH and~*NHO.This work demonstrates that high selectivity and yield rate of urea can be simultaneously achieved on simple Cu-based electrocatalysts in CO_(2)NO_(3)RR,and provide guidance for rational design of more advanced catalysts.

1980—2020年气候和土地利用变化对甘肃省陆地生态系统碳储量的影响

土地利用变化对干旱区陆地生态系统碳储量影响显著,但气候变化对其的影响尚不明晰。本研究基于1980—2020年土地利用数据以及植被和土壤碳密度动态数据,利用InVEST模型测算1980—2020年甘肃省及各市州碳储量及固碳量的变化趋势,并定量评估气候变化和土地利用变化对陆地生态系统碳储量的影响。结果表明:(1)甘肃省气候状态整体趋向于暖湿化,同时土地利用转移强度逐渐剧烈,并由1980—2000年的耕地扩张和草地流失逐步转变为2000—2020年的未利用地治理及城镇扩张。(2)1980—2020年甘肃省生态系统平均碳储量为2651.01 Tg C(1 Tg=10^(12)g),碳密度高值区主要分布在甘南高原和祁连山山地区域,低值区主要分布在河西走廊西北荒漠区及内陆河流域下游地区;而固碳速率则呈现出自东南向西北递减的空间格局,其中固碳量排名前四的市州依次为甘南藏族自治州、陇南市、张掖市和庆阳市。(3)1980—2020年甘肃省生态系统碳储量净增长量为208.79Tg C。1980—2000年,碳储增加量主要来源于气候变化(63.01 Tg C);而2000—2020年,土地利用变化则是甘肃省陆地生态系统碳储量变化的主要驱动因素,尤其体现在林-草-沙治理和人工绿洲扩张方面。