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高活性甲醇氧化电催化剂Pt-Pd纳米合金的组分可控合成(英文) 被引量:3
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作者 赵海强 齐卫宏 +2 位作者 周鑫峰 吴灏斐 李业军 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期342-349,共8页
Pt纳米粒子由于其本身独特的物理、化学性质以及能够同时促进氧化和还原反应,在工业生产和商业设备中(尤其在直接甲醇燃料电池中)广泛用作重要的电催化剂.然而,Pt作为贵金属在自然界中的含量极其稀少,价格昂贵;另外,甲醇氧化反应中产生... Pt纳米粒子由于其本身独特的物理、化学性质以及能够同时促进氧化和还原反应,在工业生产和商业设备中(尤其在直接甲醇燃料电池中)广泛用作重要的电催化剂.然而,Pt作为贵金属在自然界中的含量极其稀少,价格昂贵;另外,甲醇氧化反应中产生的中间产物CO很容易市Pt纳米粒子中毒而失活.因此,迫切需要一种Pt用量少,催化性能高的材料.一制备高活性比表面积的Pt纳米颗粒,可以有效提高Pt利用率.另外,调控纳米粒子使其裸露特定的晶面、边、角以及缺陷也能有效提升催化性能.还可以采用Pt纳米粒子结合其它金属元素形成双金属合金,如,Pt-M(M=Pd,Au,Ag,Ru,Fe,Co,Ni,等)催化剂,可以在减少Pt元素用量的同时有效提升催化活性.在众多可供选择的元素中,Pd相对于Pt价格低廉,但两者具有相近的物理、化学性质以及较高的电催化性能,使Pt-Pd纳米合金呈现十分优异的电催化性能.研究表明,Pt-Pd纳米合金在酸性和CO环境中能有效催化有机小分子电氧化过程.另外,在酸性环境中,用Pd替代Cu,Ag,Co或Ni,可以有效减少催化剂的腐蚀.本文在乙二醇溶液中同时还原K_2PtCl_4和Na_2PdCl_4,在110°C反应5 h制备出超细的Pt-Pd纳米合金.通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)以及能谱仪(EDS)对合金进行表征,从而确定产物为尺寸4 nm左右的Pt-Pd纳米合金,且通过改变金属前驱体的投料比可以有效调控Pt-Pd合金组分(按元素比例分别表示为Pt1Pd3,Pt1Pd1,Pt3Pd1).采用循环伏安法、线性扫描伏安法以及计时安培法等多种手段测试样品在0.5 mol/L H_2SO_4和0.5mol/L CH_3OH的酸性环境中(50 mV/s)电化学性能,并与商业Pt/C进行比较.结果表明,合金的催化性能和组分密切相关,当Pt元素的含量为75%左右时,Pt-Pd纳米合金表现出最佳的催化活性和稳定性,其中Pt_3Pd_1的电催化质量活性可达商业Pt/C的7倍之多.我们把Pt-Pd纳米合金的催化性能对其组分的依赖性归结为甲醇氧化反应中的双官能团机制,反应中,Pt可有效催化甲醇脱氢产生Pt-CO,Pd则催化水脱氢形成Pd-OH.当Pd含量减少时,Pt表面的水脱氢反应只有在高电位才能发生,从而降低催化效率;而Pd含量过多,则会抑制Pt催化甲醇的脱氢反应,使催化效率大大降低.因此,只有适宜Pt/Pd比例,才能有效提升催化效率. 展开更多
关键词 铂钯纳米合金 组分和尺寸可控 甲醇氧化
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Controllable synthesis of Ni/NiO@porous carbon hybrid composites towards remarkable electromagnetic wave absorption and wide absorption bandwidth 被引量:5
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作者 xinfeng zhou Zirui Jia +5 位作者 Xingxue Zhang Bingbing Wang Wei Wu Xuehua Liu Binghui Xu Guanglei Wu 《Journal of Materials Science & Technology》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第28期120-132,共13页
The reasonable design of the composition of the composite materials is of great significance to optimized the electromagnetic(EM)wave absorption performance.Herein,the Ni/NiO@C hybrid composites with tunable Ni propor... The reasonable design of the composition of the composite materials is of great significance to optimized the electromagnetic(EM)wave absorption performance.Herein,the Ni/NiO@C hybrid composites with tunable Ni proportion were successfully synthesized through a two-step process.With the assistance of X-ray diffraction with refinement treatment,the specific proportion of Ni of as-obtained hybrid composites could be obtained.Employing controlling calcination time to adjust the Ni content of Ni/NiO@C hybrid composites,it has been found that the composite carbonized at 500℃exhibited remarkable EM wave absorption with the minimum reflection loss(RLmin)of-49.1 dB at 4.9 mm and the widest effective absorption bandwidth(EABmax)of 4.56 GHz at 2.1 mm.Moreover,by adjusting the Ni source,the optimal EM wave absorption performance could be achieved.Results illustrated that the N3PC with the Ni proportion of 13.17%showed the RLm inas low as-51.1 dB at 2.4 mm and the EABmax was 5.12 GHz at 2.7 mm.It is worth noting that this work demonstrates the relevance of the composition and EM wave absorption performance of hybrid composites,which offers a feasible reference for the absorption mechanism of absorber. 展开更多
关键词 Ni/NiO@C hybrid composites Nickel proportion Multiple-loss mechanism Electromagnetic wave absorption efficiency
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