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酸性条件下二氧化碳高效电还原策略
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作者 邹心仪 顾均 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期14-31,共18页
二氧化碳电还原技术可以将可再生电能与温室气体二氧化碳转化为高价值燃料和化学品.选择性、能量转化效率、碳利用效率和可持续性是评价二氧化碳电还原技术是否具有工业应用前景的主要指标.在碱性或中性电解液中进行二氧化碳电还原,由... 二氧化碳电还原技术可以将可再生电能与温室气体二氧化碳转化为高价值燃料和化学品.选择性、能量转化效率、碳利用效率和可持续性是评价二氧化碳电还原技术是否具有工业应用前景的主要指标.在碱性或中性电解液中进行二氧化碳电还原,由于部分二氧化碳在阴极转化为碳酸盐,导致碳利用效率降低.碱性电解液和中性电解液还分别存在电解液再生过程耗能巨大和溶液电阻较高等问题.这些因素导致使用碱性和中性电解液的二氧化碳电还原技术能量转化效率低下.最近,酸性条件下二氧化碳电还原技术有望提高碳利用效率和能量利用效率,成为研究热点.然而,在酸性条件下提升二氧化碳还原选择性具有挑战.前期研究已发展了多种策略以抑制酸性条件下的氢离子还原反应并促进二氧化碳还原反应,但研究者对于酸性条件下的阳离子效应以及局域pH效应等基础科学问题认识尚不一致.此外,气体扩散电极内的碳酸氢盐盐析问题仍限制着酸性条件下二氧化碳还原电解系统的可持续性.因此,亟需对促进酸性条件下二氧化碳电还原的不同策略及可能机制进行总结,并探讨进一步提升电解系统可持续性的潜在路径.本文首先概述了酸性条件下二氧化碳电还原技术的提出及发展历程,对比了碱性、中性和酸性电解液中进行二氧化碳电还原的优势和劣势.着重从传质过程和电极反应两方面对已报道的酸性条件下二氧化碳电还原技术进行归纳总结.探讨了传质过程中二氧化碳还原半反应引起的局域高pH对氢离子还原反应的抑制作用,碱金属离子对于氢离子电迁移过程的抑制作用,以及抑制氢离子扩散过程的基本策略.对于电极反应,探讨了催化位点本征活性的调控、碱金属离子调控界面电场对于二氧化碳还原动力学的影响,以及碱金属离子与反应中间体的直接配位作用.然后,概述了近期无金属离子酸性电解液中二氧化碳电还原技术的进展,该技术旨在提升二氧化碳电还原性能的可持续性.介绍了酸性条件二氧化碳电还原过程的理论模拟方法,提出了将原子尺度的密度泛函理论模拟与电极微反应动力学模拟及介观、宏观尺度传质过程的有限元分析相结合的研究思路.最后,总结了促进酸性条件二氧化碳电还原的不同策略,展望了电极微环境检测、模拟和调控的可能途径,以及进一步提升酸性条件二氧化碳电还原稳定性及降低成本的策略. 展开更多
关键词 二氧化碳还原 电催化 酸性电解液 传质 阳离子效应
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Electrochemical nitrate reduction to produce ammonia integrated into wastewater treatment:Investigations and challenges 被引量:3
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作者 xinyi zou Jiawei Xie +3 位作者 Changhong Wang Guangming Jiang Kai Tang Chongjun Chen 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2023年第6期26-36,共11页
Nitrate(NO_(3)^(-))is widely found in wastewater,which is harmful to human health and water environmental.Electrochemical reduction can convert NO_(3)^(-)to high value-added ammonia(NH)3)/ammonium(NH_(4)^(+))for pollu... Nitrate(NO_(3)^(-))is widely found in wastewater,which is harmful to human health and water environmental.Electrochemical reduction can convert NO_(3)^(-)to high value-added ammonia(NH)3)/ammonium(NH_(4)^(+))for pollutant removal and resource recovery.Currently,electrochemical nitrate reduction to produce ammonia(ENRA)is mostly focused on the preparation of high-performance catalysts,while ignoring the prerequisite for industrial application as the stable operation and optimal regulation of the process.Therefore,the review focused on wastewater treatment,based on the mechanism of electrochemical nitrate reduction for ammonia production and reactor construction(reactor,power supply system),then summarized the operation control strategies(such as reduction potential,nitrate concentration,inorganic ions,p H)that should be noted for ENRA.Finally,the challenges(system structure,economy)and prospects(ammonia recovery process,construction of large-scale ENRA system,application of real wastewater)of the field as it moves towards commercialization were discussed.It is hoped that this review will facilitate the scaling up of ENRA in the wastewater treatment field. 展开更多
关键词 ELECTROCHEMISTRY Nitrate reduction Ammonia production Control strategy
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