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揭示NiS@Ta_(2)O_(5)纳米纤维中梯型电荷转移路径及光催化CO_(2)转化性能
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作者 邵秀丽 李可 +3 位作者 李静萍 程强 王国宏 王楷 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期193-203,共11页
近年来,人口的快速增长和化石燃料的过度使用导致大气中的CO_(2)含量持续上升.光催化技术是可以解决上述问题的有效途径之一.利用光催化技术将大气中CO_(2)还原为以CO,CH_(4),CH_(3)OH为代表的气相或液相碳氢燃料是解决能源危机和温室... 近年来,人口的快速增长和化石燃料的过度使用导致大气中的CO_(2)含量持续上升.光催化技术是可以解决上述问题的有效途径之一.利用光催化技术将大气中CO_(2)还原为以CO,CH_(4),CH_(3)OH为代表的气相或液相碳氢燃料是解决能源危机和温室效应的有效策略.为实现高效率光催化CO_(2)还原反应,半导体光催化剂应具有光吸收范围广、载流子传输路径短及反应活性位点丰富等优点.一维纳米结构光催化剂结合了纳米颗粒和薄膜的优点,有利于材料在光催化反应后从体系中有效分离.特别是通过静电纺丝法制备的纳米纤维光催化剂可以组装成独特的三维网络,在光催化CO_(2)还原领域中更有利于光催化剂的重复使用.一维Ta_(2)O_(5)纳米纤维能够有效缩短光生电子从材料内部到材料表面的传输距离,减少电子和空穴在光催化剂中的复合.但Ta_(2)O_(5)的带隙较宽,导致光响应范围窄,而且在单一的半导体材料中,宽可见光吸收范围和强氧化还原能力难以共存.NiS是一种直接带隙硫化物半导体光催化剂,拥有较宽的光响应范围.为了提高单一Ta_(2)O_(5)纳米纤维的光催化活性和光吸收范围,构建梯型异质结已被证实是提高光催化活性的一种有前途的策略.梯型异质结不仅能有效地分离光生电子和空穴,而且有利于还原能力低的半导体导带上的电子和氧化能力低的半导体价带上的空穴复合,而氧化还原能力较强的空穴和电子分别被保留.因此,构建新型梯型NiS@Ta_(2)O_(5)异质结纤维光催化剂可以解决太阳能利用率低和光生载流子复合速率快的问题,在光催化还原CO_(2)领域具有重要的理论和现实意义.本文利用简单的静电纺丝辅助离子交换策略制备了一系列梯型NiS@Ta_(2)O_(5)异质结光催化剂(标记为xNSTO,x=10,20,50,代表Ni(OH)2@Ta_(2)O_(5)中Ni(OH)_(2)的百分含量),采用透射电子显微镜(TEM)和能谱分析观察了光催化剂的形貌及元素分布,结果表明,二维NiS纳米片生长在一维Ta_(2)O_(5)纤维上形成均匀分布的核-壳结构.光电流、表面光电压谱及阻抗响应图谱表明,NSTO复合材料具有较高的光响应和较低的阻抗,有利于电子空穴的运输.光催化CO_(2)还原测试结果表明,20NSTO催化剂拥有最高的CO_(2)光还原活性(CO产率43.27μmol g^(-1)h^(-1);CH_(4)产率6.56μmol g^(-1)h^(-1)).同时,催化剂经过10次循环测试后催化活性没有明显下降,说明光催化剂具有较好的稳定性.此外,界面内建电场、能带边缘弯曲和库仑协同作用促进了NiS@Ta_(2)O_(5)异质结光催化剂相对无用的电子和空穴的复合.原位辐照X射线光电子能谱测试和电子顺磁共振实验结果表明NiS@Ta_(2)O_(5)异质结光催化剂中的电子迁移遵循梯型电荷转移路径.综上,本文提供了一种简单的纳米纤维基梯型异质结光催化剂的制备方法,可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效的太阳燃料制备. 展开更多
关键词 Ta_(2)O_(5)纳米纤维 异质结 光催化CO_(2)还原 电荷分离 梯型机理
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Study on the Plugging System of the Lower Ancient High Loss Zone in Changqing Gas Field
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作者 Yan Gao Zuwen Wang +2 位作者 xiuli shao Dichen Tan Erping Liu 《Open Journal of Yangtze Oil and Gas》 2021年第1期1-12,共12页
At present, in the workover operations of old gas wells in the Changqing Gas Field, due to years of exploitation in the production layer, pressure deficits, and general leakage during the well killing, the well must b... At present, in the workover operations of old gas wells in the Changqing Gas Field, due to years of exploitation in the production layer, pressure deficits, and general leakage during the well killing, the well must be plugged before the well can be killed. In particular, the fracture-cavity type fractures of the lower paleocarbonate reservoirs have serious leakage. Traditional plugging materials and traditional plugging materials and methods have some limitations in dealing with leakage problems. Therefore, a composite plugging system using polymer solution as the base carrier fluid, multi-particle size rigid particles, expandable particles and modified fibers is developed. Its formula is: water + 2% polyacrylamide + 0.1% N, N-methylene bisacrylamide polymer gel is the base carrier fluid;the formulation of the particle plugging agent was continuously optimized through the CDL-II high temperature and high pressure dynamic and static plugging ability to plug the core. The final formulation of the plugging agent is: 1) 20% rigid particles (5 mm, 1 mm, 0.5 mm CCP-3 ratio 4:2:1) + 1% 3 mm expanded particles SMK-1 + 1% 1 ~ 2 mm fiber SRXW-10;2) 20% rigid particles (3 mm, 0.1 mm, 0.05 mm CCP-3 ratio 3:2:1) + 1% 3 mm expanded particles SMK-1 + 1% 1 ~ 2 mm fiber SRXW-10. The water swelling multiples of the granular plugging agent in salt water are all above 7 times, which meets the requirements of leak-proof plugging operations under high salinity;3% HCl is selected as the gel breaker, and the plugging system has a gel breaking rate of 95%;through the water plugging and profile control experimental system, the sand-filled pipe is used to simulate the plugging effect under high temperature and high pressure, and the plugging system can be sealed for 5 days at a high temperature of 110°C and a high pressure of 20 MPa to achieve a good plugging of the formation. It is expected that the developed plugging system has a good application prospect in future workover operations. 展开更多
关键词 Lower Ancient High Loss Layer Plugging Gel Particle Plugging Agent Gel Breaking Performance Plugging Performance
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纳米片层结构MFI分子筛的合成及应用 被引量:1
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作者 邵秀丽 王驷骐 +4 位作者 张轩 李军 王宁宁 王政 袁忠勇 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第12期2651-2666,共16页
纳米片层结构MFI分子筛因其开放的骨架结构、大的外表面积、适宜的表面酸性、易接触的活性位点和优异的分子传质扩散性能,在吸附、分离、催化等领域展现出良好的应用前景,成为MFI分子筛控制合成及其应用研究的前沿。本文系统总结了纳米... 纳米片层结构MFI分子筛因其开放的骨架结构、大的外表面积、适宜的表面酸性、易接触的活性位点和优异的分子传质扩散性能,在吸附、分离、催化等领域展现出良好的应用前景,成为MFI分子筛控制合成及其应用研究的前沿。本文系统总结了纳米片层结构MFI分子筛合成及其应用领域的最新研究进展,重点讨论了原位合成法和后处理法形成纳米片层结构MFI分子筛的合成机理、模板剂种类,深入分析了影响纳米片厚度、片层间距及有序性的因素,提出开发经济成本低、可用于大规模生产纳米片层结构MFI分子筛,并将其应用于制备超薄分子筛膜、催化有机大分子反应、制备片层分子筛负载金属催化剂是未来的主要研究方向。 展开更多
关键词 MFI分子筛 纳米片 原位水热法 后处理 催化性能
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