HCOO在Cu(110)、Ag(110)和Au(110)表面的吸附(英文)

采用密度泛函理论(DFT)以及广义梯度近似方法(GGA)计算了甲酸根(HCOO)在Cu(110)、Ag(110)和Au(110)表面的吸附.计算结果表明,短桥位是最稳定的吸附位置,计算的几何参数与以前的实验和计算结果吻合.吸附热顺序为Cu(110)(-116kJ·mol-1)>Ag(110)(-57kJ·mol-1)>Au(110)(-27kJ·mol-1),与实验上甲酸根的分解温度相一致.电子态密度分析表明,吸附热顺序可以用吸附分子与金属d-带之间的Pauli排斥来关联,即排斥作用越大,吸附越弱.另外还从计算的吸附热数据以及实验上HCOO的分解温度估算了反应CO2+1/2H2→HCOO的活化能,其大小顺序为Au(110)>Ag(110)>Cu(110).