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AWeb Application Fingerprint Recognition Method Based on Machine Learning
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作者 yanmei shi Wei Yu +1 位作者 Yanxia Zhao Yungang Jia 《Computer Modeling in Engineering & Sciences》 SCIE EI 2024年第7期887-906,共20页
Web application fingerprint recognition is an effective security technology designed to identify and classify web applications,thereby enhancing the detection of potential threats and attacks.Traditional fingerprint r... Web application fingerprint recognition is an effective security technology designed to identify and classify web applications,thereby enhancing the detection of potential threats and attacks.Traditional fingerprint recognition methods,which rely on preannotated feature matching,face inherent limitations due to the ever-evolving nature and diverse landscape of web applications.In response to these challenges,this work proposes an innovative web application fingerprint recognition method founded on clustering techniques.The method involves extensive data collection from the Tranco List,employing adjusted feature selection built upon Wappalyzer and noise reduction through truncated SVD dimensionality reduction.The core of the methodology lies in the application of the unsupervised OPTICS clustering algorithm,eliminating the need for preannotated labels.By transforming web applications into feature vectors and leveraging clustering algorithms,our approach accurately categorizes diverse web applications,providing comprehensive and precise fingerprint recognition.The experimental results,which are obtained on a dataset featuring various web application types,affirm the efficacy of the method,demonstrating its ability to achieve high accuracy and broad coverage.This novel approach not only distinguishes between different web application types effectively but also demonstrates superiority in terms of classification accuracy and coverage,offering a robust solution to the challenges of web application fingerprint recognition. 展开更多
关键词 Web application fingerprint recognition unsupervised learning clustering algorithm feature extraction automated testing network security
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非晶纳米材料用于电解水的研究进展 被引量:3
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作者 郭成英 史艳梅 +2 位作者 卢思宇 于一夫 张兵 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第8期1287-1296,共10页
电催化水分解产氢作为一种有前途的制氢技术被全世界研究者广泛关注.然而,此领域仍然缺少一种高效、无污染的催化剂,以降低能耗,提升反应动力学,进而推进电解水的实际应用.近年来研究发现,具有短程有序、长程无序特征的非晶纳米材料在... 电催化水分解产氢作为一种有前途的制氢技术被全世界研究者广泛关注.然而,此领域仍然缺少一种高效、无污染的催化剂,以降低能耗,提升反应动力学,进而推进电解水的实际应用.近年来研究发现,具有短程有序、长程无序特征的非晶纳米材料在电解水领域表现出极其优异的性能.有趣的是,固有的无序结构赋予了非晶纳米材料丰富的高活性位点.鉴于此,本文综述了非晶纳米材料的制备策略以及表征方法,并且对其高活性来源进行了系统地分析.此外,本文通过分析近几十年的研究成果指出了非晶纳米材料在电解水领域面临的挑战和应用前景.非晶纳米材料的合成方法主要分为两类:直接合成和间接合成.直接合成主要包括:电沉积、光化学金属-有机沉积、气溶胶-喷雾辅助法、反胶束溶胶-凝胶法、水热法、共沉淀法和氧化还原法.其中,气溶胶-喷雾辅助技术可以通过控制母液中金属离子的浓度精准地控制非晶纳米材料中各种金属元素的组成,从而有目的地调控并优化催化活性.间接合成主要分为原位转化和非原位转化.原位转化是指晶体材料在反应过程中表面会原位转化为非晶结构作为反应的真实活性物质.非原位转化是指当纳米材料尺度非常小时,高表面能将会破坏材料的结晶度得到非晶材料.另外,非晶材料长程无序的特点给其表征带来极大挑战.目前,对于非晶材料表征的一般流程是:首先通过X射线粉末衍射确定非晶结构,并通过透射电子显微镜以及扫描电子显微镜探索其形貌结构;再通过选区电子衍射以及高角度环形暗场扫描透射电子显微镜进一步确定非晶结构;然后,通过能谱、电感耦合等离子体发射光谱和X射线光电子能谱分析其化学组成及化学态;最后,采用拉曼光谱和同步辐射数据提供晶体结构信息.本文对非晶纳米材料高活性的起源进行了探究.在电解水领域,非晶纳米材料通常表现出优于晶体材料的性能.优异的活性与活性位点数量的增多以及活性位点活性的提升有关:(1)非晶纳米材料具有长程无序的特征,可以暴露更多活性位点,并且其表面存在的大量悬挂键也可以作为活性位点;(2)非晶纳米材料的活性位点可以拓展至催化剂体相内部,大幅提升了活性位点数量;(3)非晶纳米材料结构灵活性高,活性位点在催化反应过程中可以转变成任意形状,提升了活性位点的活性;(4)非晶纳米材料的高韧性和应变能力赋予其较高的稳定性.非晶纳米材料已广泛应用于电解水领域,但仍然存在一些问题:(1)非晶纳米材料由于原子级结构不确定,其电催化机理很难探究;(2)理论模拟作为研究电化学反应途径的有力工具很难应用于非晶纳米材料的研究;(3)随着无序程度的增加,活性位点数量和活性逐渐增加,但电导率逐渐下降.尽管如此,由于非晶纳米材料结构灵活性高和自重组能力快速,人们对其在电解水领域的研究兴趣越来越大,并且该领域显示出良好的应用前景,高效非晶纳米材料的设计合成及其催化机理的研究将成为今后研究的重点. 展开更多
关键词 非晶 电催化 水分解 合成 纳米材料
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揭示次表面氢抑制促进炔烃电催化半氢化性能 被引量:1
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作者 郝琦 吴永萌 +2 位作者 刘翠波 史艳梅 张兵 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第12期3095-3100,共6页
烯烃是生产高附加值精细化工产品和工业聚合级乙烯的基本原料,炔烃选择性半氢化反应是烯烃合成的重要途径.近年来,研究者致力于发展经济、绿色的炔烃半氢化方法.最近,以水为氢源的炔烃电催化转移半氢化由于避免了氢气和有机氢化试剂的... 烯烃是生产高附加值精细化工产品和工业聚合级乙烯的基本原料,炔烃选择性半氢化反应是烯烃合成的重要途径.近年来,研究者致力于发展经济、绿色的炔烃半氢化方法.最近,以水为氢源的炔烃电催化转移半氢化由于避免了氢气和有机氢化试剂的使用而引起了广泛关注.该方法中水电解在催化剂表面产生的表面吸附氢(H^(*)_(ads))是关键的氢物种,通过催化剂改性或改变施加电位可以控制H^(*)_(ads)的数量,从而调控反应的效率和选择性.然而,催化剂的次表面吸收氢(H^(*)_(abs))常被忽略,且热催化中已经证实H^(*)_(abs)具有比H^(*)_(ads)更强的氢化能力,是导致烯烃过度氢化而降低炔烃半氢化选择性的主要原因.但是,H^(*)_(abs)在电催化炔烃半氢化中的作用尚不清楚.因此,探索催化剂中H^(*)_(abs)对电催化炔烃半氢化的影响具有重要意义.钯(Pd)基材料具有良好的C≡C键活化能力和储氢能力,是均相和非均相炔烃半氢化反应的首选催化剂.但单质Pd往往难以达到理想的选择性要求,通常需要对其改性修饰.本课题组曾以Pd-P为阴极成功实现了以水为氢源的炔烃电催化转移半氢化(Angew.Chem.Int.Ed.,2020,59,21170-21175).然而,P的引入难以有效地抑制烯烃的过氢化,烯烃的选择性仍然高度依赖于施加电位.硫(S)是一种常用的炔烃半氢化催化剂改性剂,S的引入可以减弱金属对烯烃的吸附从而提高烯烃的选择性.但是S对金属催化剂在电催化半氢化过程中H^(*)_(abs)的形成的影响以及H^(*)_(abs)对烯烃选择性的作用仍有待深入研究.此外,钯硫化物(Pd-S)的合成通常是以具有毒性和腐蚀性的H_(2)S、硫醇等为S源在高温条件下进行的,容易引发环境和安全问题.而且,该方法难以控制产物中S含量,过量的S会占据Pd活性位点,导致催化活性显著下降.基于此,本文发展了一种室温下简单可控的Pd-S电催化剂合成方法,并揭示了S对Pd中H^(*)_(abs)的形成和烯烃选择性的影响,同时实现了非电位依赖的以水为氢源的炔烃电催化转移半氢化.本文通过固液界面硫化法成功制备了S修饰的Pd纳米线(Pd-S NWs),并利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等方法进行表征.利用线性循环伏安扫描和电化学原位X射线衍射研究了Pd-S NWs和Pd NWs在电还原过程中H^(*)_(ads)和H^(*)_(abs)的含量差异.结果发现,Pd在电还原条件下产生H^(*)_(ads)和H^(*)_(abs),而Pd-S只产生H^(*)_(ads),说明S的引入可以有效抑制H^(*)_(abs)的生成.当采用Pd-S NWs和Pd NWs分别作为阴极用于电催化炔烃半氢化时,Pd-S NWs表现出更高的烯烃选择性(99%)和法拉第效率(64%),且其选择性不随反应电位的增大而降低,证实了抑制H^(*)_(abs)的生成是提高烯烃选择性的关键.此外,该方法还具有良好的底物普适性和易还原官能团兼容性.通过向反应体系原位添加SCN–,可使商业Pd/C阴极在该体系中以99%的选择性和95%的转化率实现烯烃的克级合成,体现了该方法的应用潜力.综上,本文不仅提供了一种通过抑制催化剂次表面氢形成进而提高电催化炔烃半氢化选择性的方法,也为其他电催化氢化反应的选择性调控提供了借鉴. 展开更多
关键词 电催化 炔烃半氢化 选择性 氢吸附 表面硫化
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原位形成的In/In2O3-x异质结:In2O3用于CO2电还原生成甲酸的活性物种 被引量:10
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作者 梁瑜 周伟 +2 位作者 史艳梅 刘翠波 张兵 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第18期1547-1554,M0004,共9页
揭示反应条件下催化材料的结构转化与活性物种是理解构效关系和设计高效电催化剂的关键.本文发现结晶性的In2O3在CO2电还原的条件下会原位生成由结晶性In和非晶In2O3-x组成的In/In2O3-x异质结,并作为催化二氧化碳还原反应的活性物种.该... 揭示反应条件下催化材料的结构转化与活性物种是理解构效关系和设计高效电催化剂的关键.本文发现结晶性的In2O3在CO2电还原的条件下会原位生成由结晶性In和非晶In2O3-x组成的In/In2O3-x异质结,并作为催化二氧化碳还原反应的活性物种.该异质结电还原CO2生成甲酸的法拉弟效率为89.2%,高于纯In的67.5%.实验表征和理论计算结果表明,In/In2O3-x表现出高活性的原因是肖特基效应导致的In的富电子状态提升了催化剂对于甲酸的选择性.此外,将阴极二氧化碳还原与阳极辛胺氧化反应耦合,不仅可以降低槽电压,还可以同时在两极分别获得甲酸和高附加值的辛腈. 展开更多
关键词 Structural restructuring Electrocatalysis CO2 electroreduction HETEROSTRUCTURE Paired reaction
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等离子体处理的氮掺杂碳纳米管阵列用于电化学CO2还原制备比例可控的合成气 被引量:3
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作者 纪岩 史艳梅 +1 位作者 刘翠波 张兵 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2020年第11期2351-2357,共7页
合成气是一种CO和H2的混合气,是工业上生产烯烃、液体燃料、聚合物、药物等产品的重要原料.通过电化学还原的方法将CO2转化为合成气,不仅能够减少大气中的CO2含量,同时还能缓解能源危机.但是目前仍然缺乏廉价高效的电催化剂来实现可控比... 合成气是一种CO和H2的混合气,是工业上生产烯烃、液体燃料、聚合物、药物等产品的重要原料.通过电化学还原的方法将CO2转化为合成气,不仅能够减少大气中的CO2含量,同时还能缓解能源危机.但是目前仍然缺乏廉价高效的电催化剂来实现可控比例CO/H2的合成.因此,我们发展了一种简易的等离子体处理策略,利用氮掺杂碳纳米管阵列作为电催化剂,通过电化学CO2-H2O还原制备CO/H2比例可控的合成气.在不同的等离子体处理条件下,CO/H2比例的范围可达0.55–3.03,符合下游化工生产的原料气标准.通过优化等离子体处理条件,CO的法拉第效率最高可达75%,并且能够维持稳定性长达10 h.通过研究氮掺杂的碳纳米管的结构随处理条件的变化,并结合其CO2还原活性,我们推断出氮掺杂碳纳米管中的吡啶氮有利于CO2转化为CO,而吡咯氮和sp2平面外的碳则有利于氢气的产生.利用等离子体处理的方法能够有效调节催化剂中各活性组分的比例,从而调控CO2还原反应和析氢反应的速率,最终实现CO/H2比例可控的合成气制备. 展开更多
关键词 合成气 等离子体处理 氮掺杂碳纳米管 CO2还原 电催化剂 能源危机 电化学还原 CO2含量
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Mechanistic insight into the controlled synthesis of metal phosphide catalysts from annealing of metal oxides with sodium hypophosphite
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作者 Fanpeng Chen Bohang Zhao +4 位作者 Mengyao Sun Cuibo Liu yanmei shi Yifu Yu Bin Zhang 《Nano Research》 SCIE EI CSCD 2022年第12期10134-10141,共8页
Understanding and manipulating synthetic progress for precisely controlling the components and defects of nanomaterials is an important and challenging task in materials synthesis and nanocatalysis.Metal phosphides(MP... Understanding and manipulating synthetic progress for precisely controlling the components and defects of nanomaterials is an important and challenging task in materials synthesis and nanocatalysis.Metal phosphides(MPs)have been explored as cheap advanced materials in various catalytic fields.MP materials are usually synthesized through gas-solid phosphorization reaction in a trial-to-error manner,but their formation mechanism and the origin of controlled synthesis remain unclear.Here,we combine in situ thermogravimetrc analysis-mass spectrometry(TG-MS)and quasi-in situ X-ray powder diffraction(XRD)analysis to probe the transformation mechanism from metal oxides(MOs)to MPs during the phosphorization process mediated by hypophosphite.Temperature,time,and the amount of hypophosphite are revealed as the driven forces while oxophilicity and crystallinity as the impeded forces,simultaneously control the component and defect level of a series of MP(M=Ni,Co,W,Mo,and Nb).The as-obtained WO2.9/WP is proved to be an efficient Z-scheme photocatalyst for oxidative coupling of methane with the total C2+production and C2H4 selectivity in C2+products reaching 10.75 pmolg-1 and 98.25%.Our work provides a fundamental understanding of the phosphorization treatment and thereby guides a viable synthetic route to the controlled synthesis of MOx-δ,MP,MOx-δ/MP,and MP/M heterostructured materials. 展开更多
关键词 phosphorization treatment metal phosphides methodology HETEROSTRUCTURE oxygen vacancy PHOTOCATALYSIS
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