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一种锚定精细金纳米颗粒的硫醚功能化芘基共价有机框架用于高效光催化制氢
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作者 周志明 别传彪 +2 位作者 李沛泽 谭必恩 申燕 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2699-2707,共9页
氢能(H2)因其高能量密度而被认为是一种有望解决全球能源危机,极具应用前景的可再生能源.光催化分解水制氢技术在能源研究领域受到广泛的关注,国内外研究者在探索和开发高效光驱动制氢的光催化剂方面做出了巨大努力.近年来,共价有机框架... 氢能(H2)因其高能量密度而被认为是一种有望解决全球能源危机,极具应用前景的可再生能源.光催化分解水制氢技术在能源研究领域受到广泛的关注,国内外研究者在探索和开发高效光驱动制氢的光催化剂方面做出了巨大努力.近年来,共价有机框架(COFs)因结晶性高、比表面积大和结构可设计性强等特性,而成为最具潜力的光催化有机多孔材料之一,并广泛应用于光催化分解水制氢.此外,由强共价键构筑而成的COFs,尤其是酰腙链接的COFs,通常展现出较好的结构稳定性,这有利于催化剂在光催化水分解过程中保持稳定的结构.然而,大多数纯COFs由于表面电荷传输缓慢以及光生载流子容易复合,使其光催化分解水性能不理想.如何加快电荷传输,促进光生载流子分离,进而提高COFs的光催化效率成为关键问题.本文制备了一种新型硫醚功能化的芘基COF(S_(4)-COF),通过原位光沉积技术将精细金纳米颗粒(Au NPs)负载于S_(4)-COF上,制得Au@S_(4)-COF复合光催化剂,并用于光催化分解水制氢.通过傅里叶变换红外光谱、核磁共振波谱、X射线多晶衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱等表征深入研究了S_(4)-COF的链接方式、晶型结构和形貌,证明了精细Au NPs均匀负载在S_(4)-COF表面.利用紫外-可见吸收光谱研究了S_(4)-COF和复合光催化剂Au@S_(4)-COF的光学性质,结果表明,与纯S_(4)-COF相比,Au@S_(4)-COF在可见光范围内光吸收能力增强.在可见光(λ>420 nm)照射下,以三乙醇胺作为电子牺牲剂进行光催化析氢实验.结果发现,在没有任何助催化剂的情况下,纯S_(4)-COF光催化制氢产率为302μmol g^(−1) h^(−1);而Au@S_(4)-COF复合光催化剂的光催化析氢活性明显提升,H2析出速率为1377μmol g^(−1) h^(−1),约为纯S_(4)-COF的4.5倍.同时,Au@S_(4)-COF在循环实验中表现出稳定的光催化析氢性能,并在反应后完整地保持晶型结构.得益于S_(4)-COF结构中有序分布的硫醚基团与Au之间的配位相互作用,锚定在S_(4)-COF上的Au NPs具有超精细的尺寸分布,平均尺寸为3.8 nm.光致发光光谱、时间分辨光致发光波谱、线性扫描伏安、电化学阻抗谱、瞬态光电流响应等测试结果表明,锚定在S_(4)-COF光催化剂上的超细Au NPs可以显著加速光生载流子的分离并促进电荷传输.该策略不仅可以避免Au NPs在含硫醚的COFs上团聚,使复合光催化剂保持良好的稳定性,而且可以使催化剂具有均匀分散的有序结构,提高活性位点含量,从而提升光催化分解水性能.本文不仅证明了硫醚功能化的芘基COFs用于光催化分解水的可行性,而且为进一步设计和开发高效COFs基光催化剂以解决能源危机和环境污染问题提供了新思路. 展开更多
关键词 光催化 共价有机框架 硫醚功能化 金纳米颗粒 配位作用 光生载流子分离
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Crystalline covalent triazine frameworks manipulated by aliphatic amine modulator 被引量:1
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作者 Xunliang Hu Yantong Guo +2 位作者 Ruixue Sun Xiaoyan Wang bien tan 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期2676-2682,共7页
Crystallization is an unsolved challenge in the chemistry of covalent triazine frameworks(CTFs) due to the poorly controlled simultaneous polymerization and crystallization processes. Herein, the synthesis of crystall... Crystallization is an unsolved challenge in the chemistry of covalent triazine frameworks(CTFs) due to the poorly controlled simultaneous polymerization and crystallization processes. Herein, the synthesis of crystalline CTFs via the introduction of aliphatic amine as a dynamic modulator is reported. By optimizing the amount of aliphatic amine, the crystallization process can be controlled in an open system, resulting in the synthesis of crystalline CTFs. These crystalline CTFs exhibit much better photocatalytic hydrogen evolution performance, with highly ordered CTF-1-C3 demonstrating superior performance(10 mmol g^(-1)h^(-1)) compared with most reported CTF-1. This approach also allows for the preparation of various crystalline CTFs. 展开更多
关键词 covalent triazine frameworks CRYSTALLINITY aliphatic amine modulator photocatalytic water splitting
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Porous organic polymers: a progress report in China
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作者 Qing Hao You Tao +17 位作者 Xuesong Ding Yajie Yang Jie Feng Rui-Lei Wang Xue-Ming Chen Guan-Le Chen Xiaomeng Li Huang OuYang XunLiang Hu Jia Tian Bao-Hang Han Guangshan Zhu Wei Wang Fan Zhang bien tan Zhan-Ting Li Dong Wang Li-Jun Wan 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期620-682,共63页
Porous organic polymers(POPs) are porous materials composed of light elements such as C, H, N, and O. The benign characters,including large surface area, good physical and chemical stability, well-defined chemical com... Porous organic polymers(POPs) are porous materials composed of light elements such as C, H, N, and O. The benign characters,including large surface area, good physical and chemical stability, well-defined chemical composition, wide ranges of monomer selection, and strong designability, have made POPs one of the frontiers in materials research. In this review, we discussed the design and synthesis of various POP materials that mainly led by Chinese scientists, including conjugated microporous polymers(CMPs), porous aromatic frameworks(PAFs), and hypercrosslinked porous polymers(HCPs), as well as crystalline POPs comprised of covalent organic frameworks(COFs) and a special class of COFs with triazine rings, covalent triazine frameworks(CTFs), and supramolecular organic frameworks(SOFs), and sorted out their main applications in adsorption, separation,catalysis, and electrochemistry fields. 展开更多
关键词 POROUS POROUS FRONTIER
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六氮杂苯并菲扩环三蝶烯微孔聚合物的合成及其在二氧化碳捕获与催化转化领域的应用(英文) 被引量:1
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作者 马辉 王震 +3 位作者 赵宇航 欧强 谭必恩 张春 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2020年第3期429-436,共8页
作为二氧化碳化学转化的研究热点,利用二氧化碳作为原料合成有机小分子化合物被认为是解决温室效应的有效途径之一.本文合成了一种基于六氮杂苯并菲扩环三蝶烯的有机微孔聚合物(HAT-TP).该多孔聚合物表现出较高比表面积以及较好的二氧... 作为二氧化碳化学转化的研究热点,利用二氧化碳作为原料合成有机小分子化合物被认为是解决温室效应的有效途径之一.本文合成了一种基于六氮杂苯并菲扩环三蝶烯的有机微孔聚合物(HAT-TP).该多孔聚合物表现出较高比表面积以及较好的二氧化碳吸附能力.通过与锌离子配位,Zn/HAT-TP聚合物还能够作为一类良好的非均相催化剂催化二氧化碳与环氧化物反应生成对应的环状碳酸酯. 展开更多
关键词 二氧化碳吸附 多孔聚合物 非均相催化剂 环氧化物 催化转化 离子配位 温室效应
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Morphology design of microporous organic polymers and their potential applications:an overview 被引量:1
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作者 qingyin li shumaila razzaque +1 位作者 shangbin jin bien tan 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第8期1056-1066,共11页
Microporous organic polymers(MOPs) have attracted considerable research interest because of their well-defined porosity,high surface area, lightweight nature, and tunable surface chemistry. The morphology of MOPs are ... Microporous organic polymers(MOPs) have attracted considerable research interest because of their well-defined porosity,high surface area, lightweight nature, and tunable surface chemistry. The morphology of MOPs are demonstrated to play a significant role in various applications although limited examples manifesting the importance of the MOP morphology in numerous applications have been reported. This review summarizes the recent progress in the design of MOPs using different techniques, including hard and soft template and direct synthesis methods. In addition, their applications, which possibly attribute to their shape, are discussed. Furthermore, the advantages and disadvantages of different methods are discussed, as well as their development and future challenges. 展开更多
关键词 microporous organic polymers morphology control different dimensional structure
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面向高性能传感和光催化应用的芘基共价三嗪框架
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作者 程光 王科伟 +5 位作者 汪圣尧 郭莉萍 王梓鉴 蒋加兴 谭必恩 金尚彬 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2021年第1期149-157,共9页
多孔有机聚合物(POPs)是一类新兴的多孔材料,在多个领域有着广阔的应用前景.其中,具有共轭多孔结构的共价三嗪框架(CTFs)在光电子学中具有良好的应用前景.为了获得高性能的光电材料,通常基于合适的构建单元设计是构建CTFs至关重要的途径... 多孔有机聚合物(POPs)是一类新兴的多孔材料,在多个领域有着广阔的应用前景.其中,具有共轭多孔结构的共价三嗪框架(CTFs)在光电子学中具有良好的应用前景.为了获得高性能的光电材料,通常基于合适的构建单元设计是构建CTFs至关重要的途径.本文报道了两种基于典型荧光构建单元的新型荧光CTF的合成,其中CTF-Py是首次由芘(Py)构建单元构建而成,在高灵敏度硝基芳烃传感中显示了一定的应用前景,并在光催化水分解和二氧化碳还原中展现了良好的催化性能. 展开更多
关键词 多孔有机聚合物 二氧化碳还原 三嗪 光电子学 光电材料 硝基芳烃 光催化应用 多孔材料
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