磁序与拓扑的耦合:从基础物理到拓扑磁电子学

磁学与拓扑物理是两大较为成熟的学科,二者的结合是新一代磁电子学的需求和基础.磁性拓扑材料是磁序与拓扑物理耦合的重要产物,为新兴的拓扑物理提供了材料载体和调控自由度.磁性外尔半金属实现了时间反演对称破缺下的外尔费米子拓扑物态,通过拓扑增强的贝利曲率产生了一系列新奇的磁/电/热/光效应;而外尔电子与磁序的相互作用也使得拓扑电子物理有望成为磁电子学应用的新原理和驱动力.当前,新物态与新效应的发现是磁性拓扑材料第一阶段的主要任务和特征,而动量空间拓扑电子与实空间磁序的相互作用已经开始进入人们的视野.这两个阶段的深入发展,将为拓扑磁电子学积累必要的物理基础和应用尝试.本文着眼于磁性拓扑材料发展的两个阶段,讲述磁性拓扑材料的提出和实现、均一磁序下的拓扑电子态及新奇物性、局域磁态与拓扑电子的相互作用3个方面,阐述当前领域内的热点内容和发展趋势,并对拓扑磁电子学的未来发展进行了思考和展望,以助力未来拓扑自旋量子器件的快速发展.

单层蓝磷带电点缺陷的结构稳定性及电子性质

作为一种新型的二维材料,蓝磷因其具有较高的载流子迁移率和较大的禁带宽度引起了研究者们极大的研究兴趣.近年来已有研究讨论了蓝磷中的结构缺陷,但是关于其缺陷带电性质的研究尚未见报道.本文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,讨论了蓝磷SW(Stone Wales)缺陷、单空位(SV)缺陷、两种双空位缺陷(DV-1和DV-2)以及两种替位缺陷(OP和CP)的带电性质.利用带电缺陷体系能量依赖于晶胞尺寸的渐进表达式进行外推的方法,修正了蓝磷带电缺陷体系的形成能.研究结果表明,在所讨论的缺陷中,富O条件下OP具有最低的形成能,最稳定;而SV的离化能最小,最容易电离.引入的缺陷态会对蓝磷的禁带宽度产生影响.缺陷带电过程中,缺陷态位置变化导致绝大部分缺陷转变为深能级缺陷.本研究结果对缺陷工程在二维材料上的应用提供了一定的理论指导.

二维及拓扑自旋物理专题编者按

自旋电子学主要研究固体中电子自旋的相关物理,目标是利用电子自旋来进行信息的探测、存储、处理和传输.自旋电子学研究不仅推动了凝聚态物理领域基础和前沿研究的快速发展,而且持续开发出的自旋电子器件也促使信息技术领域发生了深刻的变革.由于电子具有非平庸几何位相,一些特殊材料会产生新奇拓扑物性,有望用于实现新型拓扑量子器件.

表面基团对Ti_(3)C_(2)T_(x)吸附NO性能影响的第一性原理研究

本工作基于密度泛函理论的第一性原理方法,构建了Ti_(3)C_(2)O_(2)、Ti_(3)C_(2)O1.5(OH)0.5、Ti_(3)C_(2)O(OH)、Ti_(3)C_(2)O1.5F0.5和Ti_(3)C_(2)OF五种模型,从几何结构、电荷转移以及电子性质等方面研究了基团种类和比例对Ti_(3)C_(2)T_(x)吸附NO的影响。结果表明:相较于Ti_(3)C_(2)O_(2),含低比例-OH和-F基团的Ti_(3)C_(2)T_(x)对NO的吸附能更大,电荷转移更弱,不利于其探测NO,与实验结果一致;但随着-OH和-F比例的提高,吸附能分别减小和增大,电荷转移分别增强和减弱,表明高比例的-OH有利于Ti_(3)C_(2)T_(x)探测NO,而高比例的-F是不利的;同时,在吸附NO后,Ti_(3)C_(2)O_(2)在费米能级附近的能带极值曲率变小,电子有效质量增大,表明-O基团有利于Ti_(3)C_(2)T_(x)探测NO。在几何弛豫过程中NO分子总是以N原子靠近衬底,吸附距离均较小,而且最近邻原子的电子轨道出现杂化,电子的聚集和消散位于两端,表明最近邻原子间成键较弱且偏离子性。此计算结果可以为Ti_(3)C_(2)T_(x)探测和屏蔽NO提供理论指导,同时为Ti_(3)C_(2)T_(x)的表面改性提供思路。

SnO_(2)(110)/FAPbBrI_(2)(001)界面电子结构与光学性质的第一性原理研究

通过基于密度泛函理论的第一性原理对SnO_(2)(110)/FAPbBrI_(2)(001)界面的电子结构及光学性质进行了研究。FAPbBrI_(2)是带隙值为1.58 eV的直接带隙半导体材料,通过构建SnO_(2)(110)和FAPbBrI_(2)(001)的界面模型,发现其晶格失配率为4.28%,界面结合能为-0.116 eV/A^(2),说明此界面结构可以稳定存在。通过态密度(DOS)分析SnO_(2)(110)/FAPbBrI_(2)(001)界面的电子结构,发现了主要由界面处O_(2)p、I 5p、Br 4p、Pb 6p轨道电子杂化形成的界面态。差分电荷密度及Bader电荷分析结果说明在界面处存在明显的电荷转移,这促进了界面处原子之间的成键,提高了界面稳定性。同时,有效的电荷分离也使SnO_(2)(110)/FAPbBrI_(2)(001)界面的光吸收系数相比于SnO_(2)(110)表面和FAPbBrI_(2)(001)表面有了明显提升。

Bi和Ag掺杂对SnTe热电性能的影响

SnTe的晶体结构和能带结构与中温区性能最好的热电材料PbTe相似,因此作为PbTe的替代品被广泛研究。减小SnTe的轻重价带能量差和扩大带隙是优化SnTe热电性能的有效手段。本文通过Bi和Ag共同掺杂SnTe,使轻重价带能量差有效减小,带隙明显增大,获得了电运输性质提高的Sn_(1-2x)Bi_(x)Ag_(x)Te(x=0,0.01,0.02,0.03,0.04)样品。掺杂量x=0.03和0.04的Sn_(1-2x)Bi_(x)Ag_(x)Te样品相较于未掺杂的SnTe功率因数均有明显提升,其中,Sn_(0.94)Bi_(0.03)Ag_(0.03)Te样品的最大功率因子为15.34μW·cm^(-1)·K^(-2),与未掺杂的SnTe相比,提升了12.9%。Sn_(0.92)Bi_(0.04)Ag_(0.04)Te样品的最大功率因子为14.53μW·cm^(-1)·K^(-2)。同时,Bi和Ag共掺降低了SnTe的热导率,本研究得到Sn_(0.92)Bi_(0.04)Ag_(0.04)Te样品的总热导率明显低于未掺杂的SnTe,并且所有样品热导率都随温度升高而逐渐降低。在823 K时,Sn_(0.92)Bi_(0.04)Ag_(0.04)Te样品的总热导率降低为3.073 W·m^(-1)·K^(-1),其ZT值提升到了0.387。可见,对于提高SnTe热电性能,Bi和Ag共掺是一种有效策略。

钒基尖晶石AV_(2)O_(4)(A=Mg,Cd,Zn)拓扑平带的理论研究

基于密度泛函理论,运用Materials studio软件的CASTEP模块对3种钒基尖晶石AV_(2)O_(4)(A=Mg,Cd,Zn)进行了第一性原理计算.通过比较3种钒基尖晶石铁磁(FM)构型和反铁磁(AFM)构型的能量,得出反铁磁构型更加稳定的结论.考虑到铁磁态的3种钒基尖晶石平带结构能产生大的反常霍尔效应,分析了铁磁构型下3种钒基尖晶石的电子结构和磁学性质.3种钒基尖晶石在铁磁构型下都保持良好的半金属性,这使其在自旋电子学方面有广泛的应用.此外,分析了三者在费米能级附近的平带性质.在A^(2+)离子的位置掺杂Li~+离子,实现了稳定铁磁态的目的.

基于第一性原理的Zr掺杂Li_(3)PS_(4)固态电解质的性能研究

硫化物固态电解质是目前无机固态电解质的研究焦点之一。然而,当用于全固态电池时,硫化物固态电解质与电极材料的相容性较差,难以兼顾高电导率和高稳定性,因此通过元素取代或掺杂,以及结构调整来提高固态电解质的离子电导率获得了广泛的研究。基于第一性原理对Li_(3)PS_(4)进行Zr掺杂改性研究,研究思路即通过Zr掺杂取代Li原子,同时产生Li空位来增加锂离子的传输空位。通过计算Zr掺杂的Li_(3)PS_(4)的Li空位形成能,证明当Zr元素在Li_(3)PS_(4)晶体结构的Li_(2)位进行掺杂时具有较低的空位形成能,从而提高了Li_(3)PS_(4)固态电解质的结构稳定性。通过计算态密度和差分电荷密度,发现Zr掺杂可以改变其周围的电子态,不仅能提高Li_(3)PS_(4)的活性,还改善了Li_(3)PS_(4)的电化学稳定性。采用CI-NEB方法计算分析锂离子在Zr掺杂Li_(3)PS_(4)固态电解质体相中沿不同迁移路径的迁移能垒,发现锂离子沿Li_(2)→Li_(2)→Li_(2)路径进行迁移的迁移能垒最小,由此确定了锂离子在Zr掺杂Li_(3)PS_(4)晶体结构中的最优扩散通道。

四种耐热含能化合物电子结构的第一性原理研究

本文模拟计算了2,2’,4,4’,6,6’-六硝基联苯(HNBP)、2,2’,4,4’,6,6’-六硝基二苯乙烯(HNS)、2,5-二苦基-1,3,4-噁二唑(DPO)和5,5’-双(2,4,6-三硝基苯基)-2,2’-双(1,3,4-噁二唑)(TKX-55)四种耐热含能化合物的分子结构、Mulliken电荷布居、分子静电势(MEP)和Hirshfeld表面,通过研究其分子特性、电子特性以及分子间相互作用,以了解高耐热性含能化合物的耐热机理.结果表明,桥连接结构的复杂性以及分子间强氢键相互作用会增强含能化合物的稳定性.此外,本研究还发现中间基团的加入会对四种含能化合物分子两侧芳香环上碳原子的电荷分布以及分子表面正负静电势区域面积产生一定的影响.

无机卤化物钙钛矿迁移率的高通量计算

无机卤化物钙钛矿因其具有制备成本低、带隙适中和高迁移率等特点,为生产高效的太阳能电池提供了可能.实验测量材料的电输运特性会存在不确定性,因此有必要通过理论预测迁移率的上限.采用极化光学声子经验模型高效预测了立方相钙钛矿的迁移率.文中对189种ABX_(3)构型的无机卤化物钙钛矿进行高通量筛查,找出了结构稳定、迁移率高的钙钛矿.首先,通过计算容忍因子和分解能,筛选出了稳定的立方相钙钛矿.然后,使用极化光学声子模型计算了51种立方相ABX_(3)构型的电子和空穴迁移率.经过筛选,找到了应变下迁移率最高的立方相钙钛矿.最后,发现在施加2%双轴压缩应变后,KPbI_(3)在平面内的电子迁移率高达μ=704cm^(2)V^(-1)s^(-1),这说明KPbI_(3)显示出优异的电子传输性能.

胆甾相液晶色彩调制的研究性实验设计

胆甾相液晶的螺距能随材料配比、温度、外加电场等发生改变,进而对外界光进行调制。针对胆甾相液晶温致变色等现象,设计了研究性实验“胆甾相液晶色彩调制的研究性实验设计”,探究了胆甾相液晶材料的清亮点、织构、螺距和选择性反射随手性剂浓度和温度的变化规律。该实验流程完整,涉及材料配制、光学测量和性能检测,并将理论与实际应用相结合,有助于激发学生对温致变色材料的研究兴趣,培养学生创新性实验方案设计能力。

嵌有马约拉纳束缚态的T型量子点结构中的电流交叉关联

本文研究了在两个量子点之间嵌入拓扑超导纳米线的T型结构中,由马约拉纳束缚态所引起的电子输运特性,通过考虑对称和反对称两种偏压施加方式,发现量子点之间的超导对势对马约拉纳束缚态的非局域性有重要的影响.主要表现为,相比于电导发生的微弱变化,电流交叉关联的强度明显依赖于偏压施加方式和量子点间的超导对势.这表明电流交叉关联是描述马约拉纳束缚态性质的重要内容.该工作有助于深入理解马约拉纳束缚态的物理特性.

AlGaN基深紫外LED光源灭活柯萨奇病毒研究

为探究在高温热处理AlN模板上制备的不同发光波长AlGaN基LED器件对病毒的灭活效率,本工作在发光波长257~294 nm范围内制备了7组不同发光波长AlGaN基深紫外LED器件,并探究其对柯萨奇病毒灭活效率。实验结果表明,高温热处理AlN模板可以将AlN模板位错密度降低至1.33×10^(7)cm^(-2),为制备高效率AlGaN基LED器件奠定了良好基础;基于高温热处理AlN模板制备的AlGaN基LED器件,在灭活距离2 cm、紫外辐照时间30 s实验条件下,发光中心波长在257~278 nm之间的AlGaN基LED器件对柯萨奇病毒灭活率≥99.90%,而发光中心波长为288 nm、294 nm的LED对柯萨奇病毒灭活率仅为99.47%及96.15%。根据以上研究结果,波长在257~278 nm之间的AlGaN基LED器件适合在病毒消杀领域应用;在本工作实验条件下,波长大于288 nm的AlGaN基深紫外LED器件对病毒灭活效果较差。

铁磁性电极条件下T形双量子点结构中马约拉纳束缚态的解耦现象

通过将马约拉纳束缚态侧耦合到主通道中的量子点,从理论上研究了T形双量子点体系的输运性质.结果表明,调整侧耦合量子点能级和量子点-马约拉纳束缚态耦合方式,可以在线性输运区观察到马约拉纳束缚态与T形双量子点解耦的现象.引入铁磁性电极后,电导平台的出现或损坏明显依赖于体系中磁场与电极极化方向的差异,而马约拉纳束缚态的解耦现象仍然稳固.本工作有助于进一步诠释T形双量子点体系中马约拉纳束缚态的解耦现象,为深入认知以及探测马约拉纳束缚态提供理论支持.

单层SnS的光电效应及应变工程的第一性原理研究

光电探测器在工业制造和军事国防等各领域用途广泛。近年来,研究者在寻找一种兼具极化灵敏度高与光响应强的特点的光电探测器。在可见光范围内,SnS是一种制作具有各向异性光电探测器的半导体材料。本文基于第一性原理,采用非平衡态格林函数(NEGF)与密度泛函理论(DFT)结合的方法对单层SnS两个器件方向(Armchair和Zigzag)的光电性质进行理论计算。研究发现,在零偏压下,两个方向的光电流数值均较小,通过加偏压的方法可以获得稳定的光电流。计算了小偏压0.1~1.0 V(间隔0.1 V)、线性偏振光照射下最大光响应随光子能量的变化,发现单层SnS在光子能量为2.4与3.2 V时最大光响应数值较大且十分稳定,并结合能带图和态密度图分析了光响应产生的微观机制。本文通过计算消光比,发现单层SnS具有极强的偏振灵敏度。最后,通过施加双轴应变的方法,器件的不对称性显著增加,极大增强器件在零偏压下的光电流,其中压缩应力数值为-6%时对光电流的提升十分明显。希望以上结果能为单层SnS设计用于光电探测器提供理论参考。

石墨烯纳米带的热输运性能研究

基于分子动力学模拟方法,研究了本征石墨烯纳米带的尺寸效应以及存在空位、N掺杂、B掺杂缺陷时,温度、缺陷浓度和不同缺陷类型对石墨烯纳米带热输运性能的综合影响,深入研究了石墨烯纳米带的声子热输运机理。结果表明:本征石墨烯纳米带的热导率在400K时为107.0W/(m·K),且均随长度和宽度的增加而增加。当缺陷和温度混合效应存在时,由于声子散射和高频声子的激发,使热导率均会随浓度和温度的增加而下降。同时,不同缺陷类型在同一温度下,空位缺陷在低浓度时对热导率影响较大,但在高浓度时掺杂缺陷影响显著。其中N掺杂的影响强于B掺杂,这是由于不同原子的质量不同造成的。研究结果有助于调控石墨烯热输运特性,可为微纳电子器件的高效散热提供理论指导。

^(68)Ni和^(132)Sn中同位旋矢量的巨偶极共振

探讨了丰中子原子核^(68)Ni和双幻核^(132)Sn中的同位旋矢量巨偶极共振现象。采用Skyrme-Hartree-Fock+Bardeen-Cooper-Schrieffer(Skyrme-HF+BCS)方法,计算了核的基态性质;通过无规相位近似法(random phase approximation,RPA)详细研究了偶极激发态的性质;应用非相对论参数计算了^(68)Ni和^(132)Sn的响应方程分布,并特别分析了对关联效应对响应方程分布的影响。在这项研究中,不仅观察到了巨偶极共振(giant dipole resonance,GDR),还在低于11.7 MeV的能量区域内发现了矮偶极共振(pygmy dipole resonance,PDR)。此外,研究发现响应方程中的矮偶极共振对于对称能密度的敏感性非常显著,因此可以用来约束对称能密度的行为。在选择非相对论参数时,保持了除对称能以外的所有有效参数不变,这有助于排除其他因素的影响,从而更准确地限制对称能密度的行为。因此,研究结果有望为进一步理解对称能密度依赖行为提供有力的数据支持。

基于CuO-ZnO的低温固体氧化物燃料电池性能

制备具有优异离子导电性和低温高化学性能的电解质是固体氧化物燃料电池实际应用的重要发展方向.基于p型CuO和n型ZnO构建p-n半导体异质结材料,并将其作为电解质应用于低温固体氧化物燃料电池.制备了不同质量比例CuO-ZnO的电解质材料,并组装Ni_(0.8) Co_(0.15)Al_(0.05)LiO_(2-δ)/CuO-ZnO/Ni_(0.8)Co_(0.15)Al_(0.05)LiO_(2-δ)单电池进行性能测试.结果表明,基于纯ZnO电解质材料的燃料电池性能最低(在550℃开路电压为为0.8 V,最大功率密度为187.5mW/cm^(2)),复合质量比例为1∶9的燃料电池性能最为优异(在550℃开路电压为1.065V,瞬时最大功率密度为555mW/cm^(2)).通过对CuO-ZnO异质结复合材料的电化学阻抗分析,发现构建的p-n半导体异质结为离子传输提供了通道,提高了离子电导率.研究表明p-n型电解质复合材料在低温固体氧化物燃料电池的应用中具有很大潜力.

高频率分辨的金刚石氮-空位色心宽频谱成像技术

高分辨率宽频谱测量技术在天文学、无线通信、医学成像等领域具有重要应用价值.金刚石氮-空位(nitrogen-vacancy,NV)色心因其高稳定性、高灵敏度、实时监测、单点探测以及适用于长时间测量等特性已成为频谱分析仪备受关注的选择.目前,基于NV色心作为探测器的宽频谱分析仪能够在几十GHz频带内进行实时频谱分析,然而其频率分辨率仅达到MHz水平.本文通过搭建结合连续外差技术的量子金刚石微波频谱成像系统,利用磁场梯度对NV色心谐振频率进行空间编码,成功获取了900 MHz—6.0 GHz范围内完整的频谱数据.在可测频谱范围内,系统进一步采用连续外差的方法,同时施加谐振微波和轻微失谐的辅助微波对NV色心进行有效激发,增强了NV磁强计对微弱微波信号的响应.该方法使系统在可测频谱范围内实现了1 Hz的频率分辨率,并能够对间隔为1 MHz扫频步进的多个频点的频率分辨率进行单独测量.以上研究结果表明基于NV色心的宽频谱测量可实现Hz级频率分辨,为未来的频谱分析和应用提供了有力的技术支持.

Mn_(3)Sn薄膜磁相变的输运表征

六角笼目(Kagome)相拓扑反铁磁材料近年来引起了人们极大的研究兴趣,这主要是因为它们拥有众多独特的性能,例如虽然净磁矩跟反铁磁材料一样接近零,但确有与铁磁性材料强度相当的磁电、磁光和磁热效应,极具应用价值.以上的这些特性绝大多数都与其磁结构紧密相关,然而人们却发现其磁结构对于生长条件和材料成分非常敏感.因此,开发一种简单、普适的Kagome相拓扑反铁磁材料磁结构相变测量方法,对于大多数难以获得高能中子衍射等先进实验手段的实验室来说,无论是材料的生长优化还是物理现象机理的理解都具有重要的意义.本文采用脉冲激光沉积方法在(1102)取向的Al_(2)O_(3)单晶衬底上成功外延制备了高质量(1120)取向的六角Kagome相Mn_(3)Sn薄膜,并系统地测量了不同温度下该Mn_(3)Sn薄膜的磁性和磁输运特性.结果发现,该Mn_(3)Sn薄膜的磁化曲线、霍尔电阻率曲线和磁电阻曲线在其三类磁相变温度中的某些或全部均表现出一定的异常特征.这些特征可以作为该六角Kagome相Mn_(3)Sn薄膜中磁相变的证据,甚至用于测量这些磁相变的温度.本工作有助于进一步推动六角Kagome相拓扑反铁磁材料在自旋电子器件中的应用.