钙钛矿型BaZrO_3负载钌催化剂氨合成和性能研究

采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型BaZrO3纳米材料,负载Ru以后用于催化氨合成反应,研究了BaZrO3前驱体焙烧温度对载体结构和Ru/BaZrO3催化剂氨合成反应性能的影响。以X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理吸附、扫描电镜(SEM)和H2程序升温还原技术(H2-TPR)等方法对载体材料和催化剂进行了表征。结果表明,随着焙烧温度的升高,材料的比表面积和孔容均不断降低,但是有利于BaZrO3的生成。在750℃条件下焙烧得到的催化剂表现出最高的氨合成活性。在425℃,5 MPa,空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度可以达到9.12%,这可能是由于载体与活性金属间的强相互作用和载体的强电子传导综合作用所致。

稀土-碱金属离子-吡啶二羧酸配合物[HoNa_(3)(2,6-dipic)_(3)(H_(2)O)_(8)]·4H_(2)O的结构及性质

合成了具有空间三维孔道结构的稀土-碱金属离子-吡啶二羧酸异核配合物[HoNa_(3)(2,6-dipic)_(3)(H_(2)O)_(8)]·4H_(2)O(CCDC:2245294),通过单晶X-射线衍射、热重、磁性分析对该化合物进行了表征。单晶结果表明,该化合物为单斜晶系,空间群为P2_(1/c),a=9.6973(14)?,b=19.179(4)?,c=18.060(3)?,α=γ=90°,β=91.534(5)°。配合物[HoNa_(3)(2,6-dipic)_(3)(H_(2)O)_(8)]·4H_(2)O的配位单元由Na^(+)通过O原子桥连,形成二维网状结构,再由C—H…O形式的氢键将结构拓展为三维结构。配合物热分解过程大致分为两个阶段,有较好的热稳定性。通过变温磁化率可推断出配合物中稀土离子之间具有反铁磁相互作用,实际有效磁矩的计算表明配体对稀土离子Ho~Ⅲ的磁交换作用影响较小。