溶胶凝胶法铈锆锰基脱硝催化剂制备及性能

为了提高铈锆基脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用溶胶凝胶法和溶胶凝胶法+浸渍法制备了一系列铈锆锰基脱硝催化剂,通过XRD、XPS、N_(2)-吸附脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、SEM/EDS等手段对催化剂进行了表征,对催化剂的脱硝性能进行了评价。结果表明:在100~350℃温度范围内,空速为220000 h^(-1)的条件下,采用溶胶凝胶法制备的CZM-0.2催化剂展现出最好的低温脱硝性能;CZM-0.2催化剂优异的低温脱硝性能主要与其较好的Mn分散度、较高的Mn^(4+)含量、较强的低温还原性能(MnO_(x)的逐步还原)和较多的弱酸位点有关。

烧结烟气条件下微波催化直接分解NO脱硝试验

复杂烧结烟气条件下,实现低温高效直接分解NO具有极大挑战性。在低温过量O_(2)且含SO_(2)和CO_(2)气氛下,本文通过研制CeO_(2)/MgCo_(2)O_(4)-40% BaCO_(3)催化剂用于微波催化高效直接分解NO,并考察该催化剂的脱硝和抗硫性能;通过XRD和TEM表征分析催化剂失活以及改性后失活得到改善的原因。结果表明:当进入气体中CO_(2)体积分数为5%时,该微波催化剂的脱硝率几乎保持稳定;引入CeO_(2)后,该微波催化剂的抗硫性能明显提升,在SO 2体积分数为0.1%气氛下,当反应温度仅为250℃时,该微波催化剂可实现99.9%的NO转化率和99.9%的N 2选择性;TEM结果表明,反应前后,该催化剂的形貌特征无明显差异。本文建立的微波催化直接分解NO的脱硝新方法,可为复杂烧结烟气条件下绿色深度脱硝提供新途径。

BaTiO_(3)/Co_(3)O_(4)复合材料对PMS体系降解的效能优化

目的研究添加剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)与乙二胺四乙酸二钠(EDTA-2Na)对所得BaTiO_(3)/Co_(3)O_(4)(BT/Co)复合材料表面Co^(2+)相对含量及催化活性的影响。方法采用溶胶-凝胶法结合高温焙烧合成了铁电BT/Co复合材料,用于激活过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)氧化降解水相中的亚甲基蓝(Methylene Blue,MB);通过有机污染物MB的氧化降解实验,探讨了CTAB与EDTA-2Na对获得BT/Co复合材料催化活性的影响。结果CTAB与EDTA-2Na作为添加剂,对所得BT/Co复合材料的相组成与微观结构无明显影响,但催化剂表面Co^(2+)相对含量呈现出明显变化。结论当EDTA-2Na为添加剂时,所得BT/Co复合材料表面Co^(2+)相对含量提高,活化PMS生成了较多的活性氧化物种,加速了MB的降解,10 min内MB的降解率达到99%。

Co掺杂诱导Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸协同作用实现高效加氢脱氧

高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO_(2)为载体,在Ni_(2)P活性相基础上,通过Co掺杂制备了Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸性位点并存的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂(y为初始P/(Ni+Co)物质的量比),采用XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR、NH3-TPD、Py-FTIR和TEM技术表征了催化剂的结构和化学性质,并以间甲酚为模型化合物,考察了Co掺杂以及P/M物质的量比对Ni2P/SiO_(2)催化剂加氢脱氧性能的影响。结果表明,Co的掺杂不仅新增了活性位点Co_(x)P,还优化了Ni_(2)P的电子结构,进而提高了催化剂的加氢脱氧(HDO)活性。在Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂中,P/M物质的量比为0.5的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-0.5催化性能最好,在275℃,2 MPa,1 h的反应条件下,间甲酚转化率达到98.7%,对脱氧产物甲基环己烷(MCH)的选择性达到95.6%,且Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂上的HDO反应过程以先加氢后脱氧(HYD)路径为主。

Z型Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)光催化剂的光催化还原CO_(2)性能

利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的产率可达5.37μmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯BiVO_(4)和Cu_(2)O的35.8倍和6.25倍。通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应(TPC)和电化学阻抗谱(EIS)对Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)的晶体结构、形貌、组成、能带结构和吸光能力等进行了系统表征分析,并提出了其光催化体系还原CO_(2)的催化机理。

羟基化氮化硼纳米片/海藻酸钠/聚丙烯酰胺水凝胶的制备及其机械性能

通过球磨法将羟基基团修饰到氮化硼纳米片的表面得到羟基功能化氮化硼纳米片(OH-BNNSs),提高它的亲水性。而后制备了羟基化氮化硼纳米片/海藻酸钠/聚丙烯酰胺(m(SA)∶m(PAM)=1∶2,添加质量分数2.0%OH-BNNSs)复合水凝胶(OH-BNNSs/SA/PAM)。结果证明,聚丙烯酰胺分子链上的氨基基团和功能化氮化硼上的羟基基团之间会形成氢键,从而形成新的交联点,海藻酸钠与钙离子交联,并与丙烯酰胺产生自由基聚合,所以在加入OH-BNNSs和引入新的交联网络后,三元复合水凝胶的交联密度显著增加。静态力学拉伸测试表明,制备的OH-BNNSs/SA/PAM三元复合水凝胶与纯聚丙烯酰胺水凝胶相比具有较高的拉伸强度和模量。同时,TGA和DTG显示其最大降解温度升高,通过差重法测量其平衡溶胀度有所下降。

ZnO超微粒子的EPR特性和光催化性能

利用 XRD,TEM,XPS和 EPR等研究了 Zn O超微粒子的 EPR特性和光催化性能 .前驱物碱式碳酸锌在 32 0 ,4 30 ,5 5 0和 70 0℃经热处理制得的 Zn O超微粒子粒径分别为 1 3.5 ,1 9.3,2 6 .1和 38.5 nm,属六方晶系纤锌矿结构 ;室温下 Zn O超微粒子表现出稳定的单一谱线的 EPR信号 ,其强度随粒径的增大而减小 .而在液氮温度下 ,Zn O超微粒子的 EPR谱具有 6条强度不等的超精细谱线 ,在光催化氧化 C7H1 6和 SO2过程中 ,其光催化活性随其 EPR信号强度的减小而下降 .说明 O2 -

掺铁TiO_2纳米晶的制备及光催化性能研究

以钛酸丁酯溶液为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了不同掺杂量的Fe3+-TiO2干凝胶,在空气气氛中于400℃焙烧2h,得到锐钛矿相的纳米晶,用TG-DTA,XRD,DRS,FS等手段对其进行了表征.研究结果表明,掺杂铁离子使二氧化钛纳米晶的粒径变小,吸收带边发生红移,荧光峰明显增强.分别以汞灯和氙灯为光源,通过对染料罗丹明B的光催化降解研究,发现掺入0.01%Fe3+-TiO2与纯TiO2相比具有更好的催化活性,掺杂量增大后,光催化降解率反而下降.

CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅰ)——与常规载体上Ni催化剂的比较

在 Ni负载量相近 (约 5 % )时 ,比较了由超临界干燥得到的纳米 Zr O2 -AS为载体制备的 Ni/Zr O2 -AS与几种常规载体 (γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP)负载的 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气反应的催化性能 .研究结果表明 ,γ-Al2 O3,Ti O2 ,Si O2 和 Zr O2 -CP负载 Ni催化剂表现出明显的失活过程 ,而 Ni/Zr O2 -AS催化剂在反应 2 0 0 h后活性未下降 .“纯 Zr O2 -AS”载体本身不仅能催化生成合成气的反应 ,而且活性稳定 .TPO测定结果表明 ,负载在这种活性 Zr O2 -AS载体上的

钙钛矿型(ABO_3)化合物的光催化活性及其影响因素

:ABO3钙钛矿型复合氧化物具有光催化活性 .其光催化活性与 A- O、B- O的电负性差值、B离子的

金离子掺杂对二氧化钛光催化性能的影响

利用高压钠灯作光源,在Au3+-TiO2悬浮溶液中,通过紫外-可见吸光度与TOC测定证实亚甲基蓝能被快速脱色降解.金离子掺杂可大大提高TiO2的光催化活性,金离子的最佳掺杂摩尔分数为0.5%.通过表征催化剂的晶型,化学组成,荧光光谱,紫外-可见吸收光谱,电场诱导表面光电压谱,揭示金离子改性的机理.紫外-可见吸收光谱证实金离子掺杂可增强催化剂在可见光区域的吸收能力,由于产生金杂质能级,金离子改性TiO2能被可见光激发.适量的金杂质能降低催化剂的荧光发射强度与电场诱导表面光电压谱强度.根据不同金离子掺杂摩尔分数,荧光发射强度与电场诱导表面光电压谱强度从弱到强的排序与光催化活性从强到弱的排序是一致的.

钕掺杂提高TiO_2光催化活性的机制

采用X射线衍射(XRD),BET吸附,X射线光电子能谱(XPS)表征了溶胶凝胶法制备的Nd掺杂TiO2光催化剂的晶体结构、表面电子结构与化学组成。以甲基橙为有机底物,测试Nd掺杂对光催化剂吸附性能和光催化活性的影响。结果表明,Nd掺杂可阻碍TiO2的晶相转变,减小光催化剂的晶粒尺寸,比表面积增大。Nd掺杂提高光催化剂表面三价钛(TiⅢ)的含量及其对甲基橙的吸附能力是其提高TiO2光催化降解甲基橙活性的主要原因。Nd掺杂量为1.2%时,光催化剂活性最高。

脂溶性金属酞菁衍生物在介孔分子筛中的封装及其催化性质研究

采用浸渍法将钴酞菁衍生物组装进介孔分子筛 MCM-4 1中 ,通过 XRD、UV-Vis紫外漫反射光谱、热分析、 Raman光谱和 N2 吸附等方法对组装体进行了表征 ,并研究了其对硫醇氧化催化性能 .结果表明 ,与体相钴酞菁衍生物相比 。

Fe^(3+)/TiO_2/SiO_2复合纳米微粒的合成及光催化降解NO_2^-

采用溶胶 -凝胶法制备了 Ti O2 / Si O2 和不同浓度 Fe3+掺杂的 Fe3+ / Ti O2 / Si O2 复合纳米粉末 ,并利用XRD、BET、UV-vis等手段研究了 Ti O2 / Si O2 及掺铁形成的 Fe3+ / Ti O2 / Si O2 复合微粒的表面结构形态变化 ,以及对污染物 NO- 2 光催化降解的影响 .结果表明 ,Fe3+ / Ti O2 / Si O2 (ω( Fe3+ ) =1 .5 % ,m( Ti)∶ m( Si) =2∶ 1 )具有最佳活性 ,样品呈晶化度较低的锐钛矿结构 .Fe3+ 掺杂导致晶粒的增大 ,稳定性降低 ,大大提高了半导体的光催化活性 ,有利于对低浓度 NO- 2

稀土氧化物上SO_2和NO的催化还原(Ⅲ)──用CO作还原剂的同步脱硫和脱氮

考察了稀土系列氧化物作为CO同步还原SO2和NO催化剂的活性．结果表明，氧化钐和氧化钕表现了最高的活性，在475℃，SO2 和NO的转化率同时超过95％．实验发现稀土氧硫化物是活性相．通常脱硫活性高的样品同样具有高的脱氮活性，但CeO2 表现了不同的行为，其脱硫活性虽低，但脱氮活性却较高．文中还对同步反应的机理作了探讨，发现COS不仅是还原SO2 的中间物，同时也是还原NO的中间物．结合活性相和反应机理对不同稀土氧化物的活性差异作了讨论．

载银光催化剂Ag-TiO_2合成及光催化性能

通过光化学沉积法合成了负载有贵金属银的高活性光催化剂Ag -TiO2 ,通过以亚甲基蓝为模型化合物对所制得的光催化剂的光催化活性进行评价 ,研究了制备过程中的主要因素对催化剂活性的影响。结果表明 ,当AgNO3的含量为 0 .1mol/L时 ,AgNO3 溶液用量为 7mL/gTiO2 ,AgNO3 与Na2 NO3 的溶液体积比为 2∶1,所合成的Ag -TiO2 光催化剂活性最高。在相同条件下 ,Ag -TiO2 对亚甲基蓝的降解速率是原料TiO2 的 8倍。

TiO_2纳米粒子的结构、表面特性及其光催化活性研究

采用金属醇盐水解法制备了ＴiＯ２纳米粒子，并用ＸＲＤ、ＳＰＳ、ＸＰＳ和ＥＳＲ等测试手段对ＴiＯ２粒子进行结构、性能测试．随焙烧温度的增加，ＴiＯ２粒子长大，晶型由锐钛矿向金红石型转变．以庚烷的气相光催化氧化为试验反应，考察不同温度处理的醇洗、水洗ＴiＯ２粒子的光催化活性．结果表明，醇洗粒子较水洗粒子显示出高的光催化活性，并且低温处理的粒子其光伏响应带边蓝移明显；阈值增加，Ｔｉ３＋含量较高，光催化活性增加．

钙钛矿(ABO_3)型复合氧化物的光催化活性变化趋势与分析

The perovskite(ABO 3) type oxides have a photocatalytic activity that can be characterized with decolorization of some organic dyes under irradiation of mercury lamp. The experimental results show that the photocatalytic activity of ABO 3 increases with increasing atomic number of atom B(Ti—Co) when A site atom keeps constant. It is connected with the rise of Allred Rochow electronegativity of atom B, the decrease of ABO 3 energy gap(energy defference between the filled p bands of O 2- and the unoccupied 3 d band of neighboring atom B) and the increase of the third atomic ionizaton potentials of atom B. It has been also proved that the photocatalytic activity of ABO 3 compounds increases with increasing χ AR of atom A(Ca, Cd, Pb).

Cu、Co交换改性蒙脱土的制备及其对N_2O分解的催化活性

用Al交联剂对天然蒙脱土改性 ,制得Al交联 (支撑 )蒙脱土。用Cu2 + 、Co2 + 离子交换蒙脱土层间阳离子 ,制备Cu、Co交换蒙脱土 ,经高温焙烧 ,得到实验用催化剂 ,考察它们对N2 O分解的催化活性。结果表明 :用Al 土比为 10mmol g的Al交联蒙脱土作载体 ,通过优化制备条件制得的Cu交换蒙脱土 ,催化活性与CuY相近 ;而Co

CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性

The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species.