钴锆掺杂磷酸铝纳米材料的合成及其对环己烷非均相的氧化性能

采用固相反应法成功合成了磷酸铝钴锆(ZrCoAlPO)、磷酸铝钴(CoAlPO)及磷酸铝(AlPO)粉体材料.并用X线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HR-TEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRUV-Vis)、光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)以及原子吸收光谱(AAS)对材料进行了表征.结果表明:锆通过取代磷酸铝骨架中磷的位置、钴(Ⅱ)同晶取代铝的位置而获得了高结晶度、原子呈四边形与六边形排列的ZrCoAlPO纳米材料.在焙烧过程中部分钴(Ⅱ)被氧化为钴(Ⅲ),并伴有痕量的钴(II)氧化物.经过盐酸处理的ZrCoAlPO和CoAlPO材料对环己烷的转化率相应地比未经盐酸处理的要高.ZrCoAlPO催化剂中Zr的含量对环己烷总产物选择性没有影响但能调节产物环己酮与环己醇的摩尔比,并随Zr含量的增加,酮醇比减小并趋近于1.产物选择性主要由ZrCoAlPO催化剂中钴及其含量来控制.