中国原子能科学研究院核物理基础研究最新进展与展望

核物理是物质科学研究的基础研究前沿和重大应用领域之一,对人类探索物质结构的微观层次、国家的地位与安全发挥了重大作用。中国原子能科学研究院(简称原子能院)核物理基础研究团队依托北京放射性核束装置、HI-13串列加速器、锦屏深地核天体物理加速器等实验设施,开展了核物理基础相关实验与理论研究,在质子晕核破裂机制、不稳定核衰变新模式、核天体反应深地高精度测量、激光驱动核反应等方面取得了多项创新研究成果。本文评述了“十四五”期间原子能院在核物理基础研究方面取得的一些最新进展,并展望了原子能院未来在核物理大科学装置、特色中小型装置、核理论、新型实验技术、学科交叉融合等方面的发展思路。

流气式低本底α/β测量仪的串道特征及干扰修正

研究了一系列α、β金属平面源、粉末源及薄层样法自制面源在流气式低本底α/β测量仪上的串道现象。结果显示:^(90)Sr-^(90)Y金属面源以及 ^(14)C,^(137)Cs,^(90)Sr-^(90)Y, ^(40)K粉末源β对α通道的串道比均在0.1%以下,基本可以忽略不计;α金属平面源串道比大小规律表现为 ^(210)Po<^(209)Po<^(239)Pu<^(239)Pu-^(241)Am混合源<241Am,范围为3.49%~25.4%,发射不同能量粒子的α金属源的串道比差异较大。由于衰变过程产生的内转换电子、俄歇电子以及X射线等在β道产生响应,241Am源的串道比明显高于其他源,241Am粉末源的串道比随单位面积质量厚度增加而增大。α粒子对β通道的串道现象较明显,并与样品制源方式有关,主要是不同制源方式造成的自吸收差异导致的,总体有α粉末源串道比>薄层样法自制α面源>α金属平面源,测量时应重点考虑α粒子对β放射性的串道干扰。通过210Po加标样及牡蛎样品经放化分析制成的电镀源验证,对待测样品源进行一定厚度的铝箔或纸片覆盖,可以有效的减小α粒子对β通道的串道干扰;也可以直接利用串道比对测量计数进行修正,此时需要考虑待测样品源和串道比刻度源的一致性,否则会导致修正结果的偏差较大。

2024年度核能工业软件与人工智能技术应用交流会顺利召开

2024年4月28—29日,中国核能行业协会2024年度核能工业软件与人工智能技术应用交流会在浙江宁波顺利召开。本次会议以“加快核能行业专用工业软件自主化,通用工业软件统一化,人工智能技术示范应用,推进核能安全发展”为主题,由中国核能行业协会信息化专业委员会(以下简称:信专委)与先进核能系统专业委员会共同主办,三门核电有限公司协办。会议汇集了来自核能行业相关企业、高校、科研机构、数字化技术研发单位的专家和代表共计150余人。

培育一流核安全领域科技期刊持续提升核安全软实力

学术期刊作为开展学术研究交流的重要平台、传播思想文化的重要阵地,对于提升国家科技竞争力和文化软实力,构筑中国精神、中国价值、中国力量具有重要作用。习近平总书记在二十届中央政治局第三次集体学习时指出:“要加快培育世界一流科技期刊,建设具有国际影响力的科技文献和数据平台,发起高水平国际学术会议,鼓励重大基础研究成果率先在我国期刊、平台上发表和开发利用。”

基于D-D中子源开展^(238)U样品屏蔽积分实验研究

利用中国原子能科学研究院的中子学屏蔽积分实验装置,通过飞行时间法分别测量了D-D中子源与不同尺寸^(238)U样品作用后在60°和120°的泄漏中子谱,样品表面积为30 cm×30 cm的板状样品,厚度分别为3、6和9 cm。利用蒙特卡罗程序对泄漏中子谱进行了模拟计算,其中^(238)U数据分别采用CENDL-3.2库、ENDF/B-Ⅷ.0库、JENDL-5.0库和JEFF-3.3库中的数据。通过对模拟结果与实验结果的比较,重点分析了CENDL-3.2库中^(238)U数据存在的不足和需要改进之处,结果表明:在裂变反应能区内,CENDL-3.2库计算结果与实验结果符合较好,但在弹性散射能区60°和120°均有较大的高估,尤其是120°,而在裂变反应和分立能级非弹性散射的混合能区1.5~2.5 MeV又有明显低估。

UN_(x)与O_(2)、H_(2)O、H_(2)的相容性

U金属化学性质活泼,在环境中容易发生氧化、水解、氢蚀等反应,严重影响其物理化学性能。有很多方法被用于U表面的防腐蚀研究,其中最常用的方法之一是在表面形成一层能够有效隔断金属表面与外部气氛关联的UN_(x)(U_(2)N_(3+x)或UN)表面改性层。该表面层与外部环境直接接触,其与环境气氛,特别是气氛中的O2、H_(2)O、H_(2)等分子的相容性是决定改性层是否能够长期稳定存在并保持良好防腐蚀特性的关键因素。本文综述了UNx与O2、H_(2)O、H_(2)等的相容性,认为改性层的均匀性与完整性是长期防腐蚀的关键要素,氧化及水解过程中的N富集是一个值得关注的问题,水解过程中气相成分变化显著,需要深入研究。

基于7Li(p,γ)8Be共振核反应伽马源的光核嬗变实验原理验证研究

光核嬗变可作为长寿命核废料嬗变的一种补充手段.随着强流质子加速器技术的发展,共振核反应γ源的流强可达到较高强度.7Li(p,γ)8Be共振核反应产生的148MeV与176MeV伽马射线恰好位于巨共振区内,是研究光核嬗变的较好选择.本工作基于中国原子能科学研究院2×17MV串列加速器,利用7Li(p,γ)8Be共振核反应产生的高能伽马射线对197Au进行了光核嬗变实验研究.在质子流强081μA的条件下,当金靶厚度为2mm时,反推得到4π方向上的总嬗变率为(58683±2298)s-1.该实验结果为将来利用共振核反应伽马源进行光核嬗变实验研究奠定了技术基础.

天然橡胶/三元乙丙橡胶并用胶辐射交联制备及其耐热空气老化性能

针对天然橡胶(NR)/三元乙丙橡胶(EPDM)并用胶共混效果不佳和耐老化性能较差的问题,本研究采用辐射交联技术制备了天然橡胶/三元乙丙橡胶并用胶,通过与热交联制备的并用胶对比,明确了辐射交联工艺对共混效果的促进作用。重点分析了NR/EPDM共混胶中生胶并用比和辐射交联等因素对老化前后并用胶力学性能的影响规律。热空气老化前,随着EPDM占比的增大,热交联样品的初始拉伸强度和伸长率曲线呈先降低后上升趋势,而辐射交联样品初始拉伸强度和伸长率呈线性下降趋势,说明辐照处理改善了EPDM/NR并用胶初始力学性能,辐射交联提高了NR和EPDM分子之间交联结构的完善性。热空气老化后,辐射交联样品的性能下降幅度小于热交联的样品,说明在热交联基础上,引入辐射技术可以提升辐射交联样品热老化后的伸长率保持率,尤其是在NR占比较大的情况下,辐射样品性能下降幅度能减小约50%。由此说明,利用辐射交联技术制备天然橡胶/三元乙丙橡胶并用胶具有比传统热硫化交联具有更好的耐热空气老化性能。

α+^(209)Bi反应激发函数及厚靶产额计算

^(211)At是理想的靶向α治疗核素,^(209)Bi(α,2n)^(211)At是产生该放射性核素的重要核反应,精确可靠的核反应数据对于^(211)At核素生产具有重要意义。^(209)Bi(α,3n)^(210)At反应产物^(210)At核素会衰变为剧毒的^(210)Po核素,掌握该反应信息也有助于安全有效提取^(211)At产物。为获得上述反应相关信息,对国际核反应实验数据库(EXFOR)中相关实验测量数据进行了收集分析,使用EMPIRE程序,基于选取的合理光学模型势与能级密度参数对上述反应的激发函数进行了计算。通过理论计算结果与实验数据的比对,得到了^(209)Bi(α,2n)^(211)At、^(209)Bi(α,3n)^(210)At反应激发函数。在此基础上,计算了^(211)At核素和^(210)At核素的厚靶产额。最后得到了入射能量小于50 MeV能区范围内^(209)Bi(α,2n)^(211)At、^(209)Bi(α,3n)^(210)At反应激发函数推荐值及^(211)At(医用放射性同位素)和^(210)At(衰变子体为长寿命极毒性核素^(210)Po)的厚靶产额推荐评价结果。^(210)At核素厚靶产额计算结果表明,生产^(211)At核素过程中,入射α粒子能量需低于29 MeV。此条件下^(210)At与^(211)At厚靶产额比小于10^(-5),满足国际放射防护委员会规定的职业摄入量,符合^(211)At后续标记的要求。

全局减方差方法在大空间γ辐射场计算中的应用

为了提高大空间γ辐射场全局计算效率,开展了全局减方差(Global Variance Reduction,GVR)方法在大空间γ辐射场计算中的应用研究。针对计数栅元/网格体积差异造成的过度分裂问题,引入体积修正因子修改全空间权窗参数。体积修正后的基于通量的GVR方法计算的全局品质因子(FOMG)比直接模拟提高约39倍。针对非计数区计算耗时问题,提出了非计数区修正方法,使得FOMG因子进一步提高40%。在引入体积和非计数区修正的基础上,在大空间γ辐射场计算中与基于粒子误差、权重、径迹、数目、能量、碰撞和通量的7种GVR方法进行对比。结果表明:7种GVR方法计算的FOMG因子比直接模拟提高2~3个量级,基于误差的标准差σ降低2~3个量级;而基于权重的GVR方法计算的FOMG因子比直接模拟提高2304倍,在所有GVR方法中减方差效果最好。在基于通量的GVR方法中引入光滑因子SI后,模拟计算的权窗下限随SI增加而减小,FOMG因子随SI的增加先增加后减小。当SI=0.8时,该方法计算的FOMG因子最大,比直接模拟提高3246倍。

用于常温氢氧复合的新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂

常温氢氧复合反应由于安全性高且能耗低,在核工业除氚、消氢等领域有重要应用,其得以实现的关键为制得性能优异的疏水催化剂。为获得稳定性优且兼具高催化活性的疏水催化剂,本研究制备了新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂。陶瓷载体通过构筑CeO2表面粗糙结构,结合涂覆低表面能十三氟辛基三甲氧基硅烷(PFOTMS)进行疏水改性,而后经浸渍-气相还原制得疏水催化剂。结果表明,与常规仅涂覆低表面能材料对陶瓷载体进行疏水改性相比,新型疏水结构的构筑不仅可使疏水催化剂获得更优的疏水性,还可进一步提升催化剂的催化活性及稳定性。制得的新型Pt/疏水改性陶瓷催化剂在480 min反应时长内,氢氧复合效率可维持在99.5%。

纳米氧化物@微晶纤维素的辐射制备及其对三氯乙酸的吸附去除

作为饮用水消毒常见的非挥发性副产物,三氯乙酸(Trichloroacetic acid,TCA)对人体具有致癌的危害性。本研究通过预辐射接枝包埋法成功制备了4种纳米氧化物@微晶纤维素基吸附剂(P25@微晶纤维素、SiO_(2)@微晶纤维素(MCC-g-GMA@SiO_(2))、Fe_(3)O_(4)@微晶纤维素和Fe_(2)O_(3)@微晶纤维素),探究其对饮用水中TCA的去除率。利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热重(TG)分析、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段对材料的微区形貌、表面结构及吸附性能进行了表征与测试,并系统对比探讨了不同单体浓度、包埋物浓度、吸收剂量等对其增重率的影响。通过对4种包埋的纳米氧化物进行吸附实验对比,得到了完整的静态吸附平衡曲线。结果表明:SiO_(2)@微晶纤维素性能明显优于其他3种吸附剂,且单体浓度体积百分数在30%、包埋物质量百分数为4%、吸收剂量在60 kGy时,对饮用水中TCA的去除率达到83.27%。该系列吸附材料在饮用水净化领域具有重要的应用价值。

γ射线辐照硬碳结构演化及其储钠性能

通过γ射线辐照技术引入“自掺杂”缺陷,优化硬碳层间尺寸和孔结构。通过扫描电镜、X射线衍射、拉曼光谱、等温氮气吸脱附等方法探究了吸收剂量对硬碳层间距与内部缺陷、无序结构的影响;通过恒电流充/放电研究了材料的电化学性能。结果表明:较低剂量辐照会提升硬碳表面结晶度,而随着吸收剂量的增加,硬碳无序结构增多,辐照后硬碳电化学性能得到明显改善。在140 kGy剂量辐照下,硬碳呈现出425.343 m^(2)/g的高比表面积,硬碳在30 mA/g能够提供300 mAh/g的储钠容量,在1 A/g大电流密度容量仍然保持在195 mAh/g,对比未辐照处理的硬碳,电极容量提高了3倍,并且在大倍率充/放电过程中保持优良的稳定性能。这项工作为设计先进的纳米材料及缺陷工程在储能领域的应用提供了新的途径和思路。

水溶性N,N-二烷基二甘酰胺酸与U(Ⅵ)的配位化学

研究了两种结构相似小分子配体N,N-二甲基二甘酰胺酸(HDMDGA,HL^(Ⅰ))和N,N-二乙基二甘酰胺酸(HDEDGA,HL^(Ⅱ))与铀酰离子的配位化学。在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中,分别用电位滴定法和吸收光谱滴定法测定了两种配体的质子化常数以及UO_(2)L^(+)、UO_(2)L_(2)(L=L^(Ⅰ)、L^(Ⅱ))的配合物稳定常数,并解析获得各物种的标准摩尔吸收谱。结合拉曼光谱滴定方法,获得了各配合物物种的相对标准拉曼光谱。室温条件下利用缓慢挥发法培养了UO_(2)L_(2)^(Ⅱ)晶体,单晶X射线衍射分析结果表明该晶体属单斜晶系,空间点群为P2_(1)/c。具体结构参数为:a=15.5096(6)?(1?=0.1 nm),b=7.7934(3)?,c=11.3732(4)?,α=90°,β=97.388(4)°,γ=90°,Z=2。水溶液中配合物稳定常数以及晶体中U-O键长比较的结果均表明,虽然两种配体的结构相似,质子化常数也几乎相同,但与UO_(2)^(2+)的配位能力存在一定差异,HDEDGA与UO_(2)^(2+)形成的配合物稳定性更高。与UO_(2)L_(2)^(Ⅰ)配合物晶体相似,UO_(2)L_(2)^(Ⅱ)晶体中L^(Ⅱ-)同样以三齿模式与UO_(2)^(2+)形成配合物,3个氧原子(酰胺氧、醚氧和羧酸氧)均在赤道平面与线性的UO_(2)^(2+)配位。UO_(2)L_(2)^(Ⅱ)晶体漫反射光谱的特征与水溶液中相应组成配合物的吸收光谱有显著差异;且对于两种配体,水溶液中水合铀酰离子与1:1配合物(金属:配体)的铀酰离子特征拉曼光谱峰位移的差值,均显著大于1:1配合物与1:2配合物的差值。因此可推断,水溶液中1:2配合物的结构应不同于配合物晶体。

电子束辐照对锂镧锆钽氧(Li_(6.5)La_(3)Zr_(1.5)Ta_(0.5)O_(12))固体电解质结构的影响

通过固相反应法制备出室温下高离子电导率Ta掺杂的锂镧锆钽氧(Li_(6.5)La_(3)Zr_(1.5)Ta_(0.5)O_(12),LLZTO)固体电解质,详细研究了电子束辐照对LLZTO固体电解质结构和性能的影响。结果表明:电子束(250 kGy、500 kGy)辐照后并未产生其他杂相,且晶格间距随着剂量的增加逐渐变大,这有利于降低离子在晶格中的扩散能垒。第一性原理的计算发现,低剂量电子束辐照样的Li+扩散能垒比未辐照样降低了0.07 eV,说明辐照产生的缺陷能促进Li+扩散。辐照前后的电解质交流阻抗测试进一步证实了低剂量的电子束辐照有利于提升电解质的离子电导率。利用电子束辐照探究其对LLZTO氧化物固体电解质结构和电导率的影响对固体电解质的研究具有重要意义。

紫外辐照对芳纶纤维结构与性能的影响

在空气中对芳纶纤维进行紫外辐照,研究紫外辐照对芳纶纤维结构变化、热稳定性能、结晶性能、表面微观形貌以及拉伸性能的影响。采用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、热重分析仪(TG)表征分析了芳纶纤维紫外辐照前后化学结构、热稳定性的变化。采用扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)和X射线广角衍射仪(XRD)分别观察芳纶纤维紫外辐照前后的表面形貌和晶体结构转变。最后采用单丝强力仪等对样品力学性能进行表征。FTIR结果表明,经过紫外辐照后纤维表面出现新的含氧化合物。SEM和AFM观察结果显示,紫外辐照后纤维表面变得粗糙,并出现沟壑,且随辐照时间增加,粗糙度增加。XRD结果表明,紫外辐照对芳纶纤维晶体结构影响较小。拉伸性能结构显示随着紫外辐照时间的增加,芳纶纤维的单丝抗拉强度出现下降。芳纶纤维经紫外辐照后,表面化学活性提高,粗糙度增加,这将有效改善芳纶纤维与复合基体之间的界面黏合性,增强界面作用力,这对于解决高性能纤维自身难以编织以及复合强度不佳的瓶颈问题具有重要意义,为进一步拓宽芳纶纤维在高防护服饰、防护鞋面等需要增强界面黏合的复合材料领域方面的应用提供参考。

γ射线辐照合成氮掺杂石墨单炔/铁催化剂及其性能

本研究通过γ辐照与氮掺杂协同调控改性制备石墨炔,将二维石墨炔转变为一维管状结构并作为基底负载铁纳米粒子用于燃料电池阴极氧化还原反应(ORR)。运用扫描电镜、X射线衍射、拉曼光谱、等温氮气吸附和其他表征手段,对制备出的复合材料的表面形貌、元素组成、结晶结构、缺陷程度等进行了表征分析。在碱性溶液中,采用循环伏安测试、线性扫描伏安测试、电化学交流阻抗谱测试等电化学测试方法分析制备催化剂的ORR性能、动力学以及稳定性。结果表明:经γ射线辐照后,氮掺杂石墨单炔负载铁纳米粒子(NGY-Fe)催化剂具有更大的比表面积(411.3 m^(2)/g)和多级孔结构,利于暴露出活性中心,O_(2)渗透屏障也有所下降,NGY-Fe的ORR活性显著提高,尤其是在稳定性与耐甲醇性上远优于市售的商业Pt/C催化剂。

辐射接枝法制备长余辉发光织物

本研究利用辐射接枝技术,在棉布上接枝硅烷偶联剂,然后与长余辉纳米粒子进行反应键合,制备得到了一种具有高强度长余辉发光能力的改性棉织物。采用全反射红外光谱、热重分析、X射线衍射和扫描电镜等表征方法,研究了长余辉纳米粒子的附载情况,并结合光学性能表征证明其具有良好的光学性能。结果表明:该长余辉发光织物具有充能快、亮度高等特点,持续发光时间可长达10h以上,而且循环性能和再加工性能均可满足实际使用的需要。本工作制备工艺简单,原料易得,所得织物具有良好的发光能力和稳定性,在装饰、应急救援等领域具有潜在的应用前景。本研究也可为新型无机纳米粒子附载型功能织物的制备提供新思路。

聚丙烯酰胺基气溶胶固定剂合成及其对碲气溶胶固定效果

核应急中放射性气溶胶的除控是重要问题,捕获固定是研究气溶胶固定剂对气溶胶净化效果的参量。本文以聚丙烯酰胺为基材,以丙烯酸、丙烯酸羟乙酯为接枝单体,通过化学接枝获得PAM-g-PAA、PAM-g-PHEA以及PAM-g-PAA/PHEA三种接枝产物,通过产物红外光谱分析,证实接枝产物并计算了接枝率;通过样品冷冻干燥及成膜的扫描电镜图(SEM)对比并讨论了不同产物的微观结构;通过表面张力、固定沉降实验(PAM、PAM-g-PAA、PAM-g-PHEA、PAM-g-PAA/PHEA水溶液)对碲(模拟钋)气溶胶的捕获沉降固定效果,并讨论了气溶胶固定机理。结果表明:接枝产物相较于基材PAM表面张力有明显降低;其中单接枝HEA改性聚丙烯酰胺的气溶胶固定剂PAM-g-PHEA更能有效捕获固定碲气溶胶颗粒,其固定沉降效率达94.34%,为雾化固定法净化钋放射性气溶胶提供一种研究思路。

多氨基协效的偕胺肟基吸附材料制备及其铀吸附性能

海水中的有机物易于与铀酰离子络合成稳定的化合物,从而影响铀吸附材料的吸附性能。本研究使用聚丙烯/聚乙烯无纺布(PP/PESNW)为基材,通过辐射诱导接枝聚合(RIGP)在基材表面引入甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)单体后,分别与三亚乙基四胺(TETA)、四亚乙基五胺(TEPA)以及五乙烯基六胺(PEHA)进行开环反应引入氨基,与丙烯腈进行加成反应后,再进行胺肟化反应制备出具有多氨基协效官能团的偕胺肟基(AO)吸附材料P-TETA-AO、P-TEPA-AO、P-PEHA-AO。对制得的材料进行了结构表征、吸附性能探究以及吸附机理分析。实验结果表明:成功在基材表面修饰了3种不同链长功能高分子链,制备出目标偕胺肟基吸附材料;3种材料P-TETA-AO、P-TEPA-AO、P-PEHA-AO的铀吸附行为均符合准二级动力学模型以及Langmuir等温吸附模型;24 h内3种材料对铀的吸附容量分别为66.1 mg/g、63.22 mg/g、65.62 mg/g,在pH为5~9范围内表现出良好的吸附性能;5次吸附-解吸实验中材料的铀吸附率仅下降6%,解吸率维持在95%以上,具有良好的可再生性;模拟海水吸附实验中3种材料的铀去除率分别为72.94%、79.97%、87.78%,并且材料吸附性能随着接枝链的增长而上升;XPS结果表明,3种吸附材料在吸附铀的过程中,氨基与偕胺肟基均参与了与铀酰离子的配位,具有协效作用。