传统铀水冶工艺对稀土元素分布模式的影响及其在核法证中的应用

从生产过程的角度研究了稀土元素分布模式在核法证溯源中的适用性。通过跟踪调查某传统铀水冶厂从铀矿石到重铀酸钠的生产过程,在低本底(<0.512 ng/mL)、低检出限(<0.007 5 ng/mL)的实验条件下,对铀矿石、澄清浸出液、萃余液和重铀酸钠样品进行了前处理后,采用TRU树脂分离稀土元素、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定稀土元素的含量,并绘制了稀土元素分布模式图。结果表明,上述4种样品整体上都是轻稀土富集,Eu亏损明显,稀土元素分布总体呈右倾斜深谷状。这说明经历了传统铀水冶工艺的铀材料仍会基本保留铀矿石的稀土特征,稀土元素分布模式有助于查明铀材料的来源和历史。

波长色散X射线荧光光谱法测定进口八氧化三铀中的铀

为满足天然铀贸易复检对准确性和时效性的要求,对采用波长散射X射线荧光光谱法测定进口八氧化三铀中的铀工作条件进行了优化研究,对消解方式、消解器皿、消解时间和温度、麦拉膜、测定用样品质量等样品前处理条件进行了优化选择,确定了X光管电压电流、分光晶体、波峰和背景角度(2θ)、测定时间等仪器测定条件,并对方法的精密度、准确度、可靠性等进行了评估。结果表明:该法工作曲线的线性相关系数为0.9996,相对标准偏差(RSD)在0.029%~0.056%之间;测定结果与标准物质推荐值之间相对偏差≤0.027%;与滴定法相比,该法绝对偏差在0.003%~0.093%之间,结果准确可靠,工作效率是滴定法的5倍。该法可满足进口八氧化三铀样品快速批量分析的要求。

含铀微粒分析技术研究进展

含铀微粒分析是核保障领域环境取样分析中的一项重要技术。在涉铀核活动尤其是铀浓缩过程中,会向环境中释放含铀气溶胶,其干燥后形成的含铀微粒与自然界形成的含铀微粒在同位素组成、元素组成、杂质组成等方面均存在明显差异。因此,可以通过分析所采集样品中微米或亚微米级尺寸含铀微粒的特征信息,为相应核设施、核活动的监测提供判断依据。经过近30年发展,目前已形成了较为成熟的含铀微粒分析方法体系。本文简单介绍了包括样品采集、初步筛选、微粒回收、识别及定位和测量在内的微粒分析流程,对比了各个环节常用技术手段的优缺点。同时,分别讨论了含铀微粒同位素分析、形貌及元素化合物组成分析、年龄分析三个研究方向的研究进展。最后,根据研究现状,结合国际原子能机构(IAEA)核查发展和实施支持计划(Development and Implementation Support Programme for Nuclear Verification),展望了未来含铀微粒分析技术的研究发展方向。

中子诱发^(238)U裂变产额的统一评价

采用基于Z_(P)模型的裂变产额统一评价方法,开展中子诱发^(238)U裂变产额评价,通过拟合实验数据获得优化的模型参数,基于获得的模型参数计算入射能量为裂变谱(F)和14 MeV(H)的中子诱发^(238)U裂变的独立产额和累积产额,并建立了ENDF/B-VI格式数据库。该评价方法包含了裂变独立产额、累积产额和衰变数据相互关联的物理机制,可以获得自洽的产额数据,解决了传统评价方法产额不自洽的问题,同时可以获得缺失或者缺乏实验数据的产额。与国际现有产额数据库比较,本工作评价的累积产额与实验数据的符合度χ^(2)=7.1(F)和2.9(H),与ENDF/B-VIII.0裂变产额子库的χ^(2)=8.0(F)和57.3(H)、JEFF-3.3裂变产额子库的χ^(2)=57.0(F)和74.2(H)相比,有较好的改进。

无源中子符合计数法测量MOX中钚质量铀干扰修正方法研究

无源中子符合计数法可以在不破坏MOX(mixed oxide)燃料的前提下,测量其中子信号进行符合分析而得出Pu含量,但在MOX燃料的测量应用过程中,Pu自发裂变中子会诱发U产生显著诱发中子信号,对于Pu的测量产生干扰。通过蒙特卡罗模拟与MSR数据处理方法,开展了无源中子符合计数法测量MOX燃料中Pu质量时U产生的诱发中子信号干扰比例模拟研究。模拟结果分别给出了U诱发信号干扰占比随MOX燃料样品PuO_(2)质量含量、密度、质量的变化关系,得到了明确的函数关系式。该方法适用于样品密度在1.5~9.0 g/cm^(3)、质量在10~500 g、PuO_(2)含量在1%~44%范围的MOX燃料无源中子符合计数法测量的修正,修正因子为0.64%~8.49%,适用于快堆及热堆以及不同生产阶段MOX燃料中U、Pu含量的测量分析。

基于EEM-PARAFAC的荧光示踪剂检测方法的研究

在油田的注水开发中,利用化学示踪剂进行井间连通性测试是了解出水优势通道特征、制定提高采收率方案的必要前提。但常见的荧光示踪剂在现场应用中易受原油中荧光物质的干扰导致识别率和检测精度较低,严重影响测试结果的准确性。采用三维荧光光谱法与平行因子分析法相结合的分析方法,对在多种荧光物质干扰下的模拟采出液中的荧光示踪剂进行定性分析与定量分析,成功得出模拟采出液中荧光示踪剂浓度,经计算平均相对误差约为12.75%。该方法用三维荧光光谱的数据处理代替传统的荧光背景测试,去除模拟采出液中不同荧光物质对待检测示踪剂的干扰,具有操作简单、准确性高、成本低、检测速度快的特点,可广泛应用于复杂背景条件下荧光示踪剂的快速检测。

溶液制样—波长色散X射线荧光光谱法测定天然铀产品中的铀含量

采用溶液制样,以碳酸锶为内标物,建立了用波长色散X射线荧光光谱法测定天然铀产品(U_(3)O_(8))中铀含量的方法。样品称样质量为1.00 g,内标物碳酸锶称样质量为0.600 g,采用15 mL磷酸和2 mL硝酸消解样品,定容至200 mL后,用磁力搅拌混匀,采用一次性塑料吸管和电子秤控制取液体积。仪器测量条件选择特征X谱线:U-L_(α1),Sr-K_(α1),通道面罩34 mm,初级准直器150μm。该方法工作曲线的线性相关系数为0.999 8,相对标准偏差(RSD)为0.031%~0.050%,精密度较好;测定结果与标准物质推荐值之间的相对误差不劣于0.034%,准确度较好。与电位滴定法对比,该法绝对偏差为0.010%~0.126%,结果准确可靠,能够满足天然铀产品快速批量分析的要求。

快速测量Xe稳定同位素丰度及其质量歧视校正

为准确测量Xe同位素丰度,本研究针对Xe同位素电离后各离子在磁场中的运动特征设定了MAT253型质谱计法拉第杯的位置,并用其快速测量了天然Xe的9种同位素丰度。MAT253作为一种磁质谱计,为解决测量同位素丰度时的质量歧视效应问题,采用内标法,利用幂函数、指数和平衡校正规律对Xe同位素丰度的质量歧视进行校正。测量结果的相对标准偏差≤0.13%,而以131 Xe/132 Xe做为内标的幂校正方法,得到的Xe同位素丰度更接近于参考值。校正后各同位素与参考值的偏差均≤1.46%,且各同位素的标准不确定度均≤0.21%(k=2)。

基于碳纳米管的过氧化氢电化学传感器的构置与应用

使用水热法制备了CuO@MWCNTs纳米复合材料,使用扫描电子显微镜表征了该纳米材料的表面形貌,通过该纳米复合材料成功构建了过氧化氢电化学传感器。利用了循环伏安法和安培法测定了该传感器的电化学性能。实验结果表明:CuO@MWCNTs纳米复合材料所构建的传感器对H2O2具有良好的催化能力和电化学响应,其线性范围为8.16~640 000μmol·L^(-1),检出限是2.7μmol·L^(-1)(S/N=3)。本研究可拓宽碳纳米管的应用范围,对电化学传感器的构建具有一定的参考价值。

分段γ扫描自吸收校正法分析残渣和废物中的铀、钚含量

叙述了用于非破坏分析残渣和废物中的铀、钚含量的分段γ扫描自吸收校正法（简称分段γ扫描法）。研究了分段γ扫描测量核工厂实物盘点中含铀、钚各类非均匀样品的刻度方法，分析了各种测量条件对γ自吸收校正及测量结果的影响。本方法与化学破坏分析法进行了比对分析，结果表明分段γ扫描自吸收校正法与化学破坏分析法的偏差为－３．６％，在分析误差范围内符合得很好。本分析方法成功地应用于核工厂实物盘点现场分析，测量了４类中低密度含铀、钚的残渣和废物样品，测量结果的不确定度为５％。

混合式K边界技术及其应用的实验室研究(Ⅰ)

描述了１台用于乏燃料后处理厂首端溶解液中铀、钚浓度同时直接测量的混合式Ｋ边界／Ｘ荧光装置的研制和实验结果，包括装置调试、软件开发、系统刻度、精度试验以及对标准铀溶液样品的分析。系统对铀浓度在１００—３５０ｇ／Ｌ范围内Ｋ边界刻度系数的平均值Δμ＝（３．３１７６±０．００１０）ｃｍ２／ｇ，对ρ（Ｕ）＞１００ｇ／Ｌ样品的分析精度在０．２２％—０．４０％之间。用该装置对Ｕ３Ｏ８标准样品的分析结果与化学测量值间的相对偏差好于０．１０％。

中子测量技术在核保障中的应用

中子测量技术是核保障领域非破坏性分析技术中重要方法之一。利用该技术结合同位素组成信息可以对铀、钚材料进行定量测量。本文简述了该技术测量原理、测量分析方法以及一些常见用于核保障中的测量设备。

可移动式高分辨率分段γ扫描现场测量装置的研制

描述了１台用于核设施、核材料现场测量的可移动式高分辨分段γ扫描装置。本装置用７５Ｓｅ和１６９Ｙｂ作为透射源测量样品对γ射线的透射率，采用近立体角三维自吸收校正模型计算样品自吸收校正系数ＣＦ（ＡＴ），较准确计算出样品对γ射线的自吸收校正量。本装置适合于准确测定中低密度非均匀核返料和核废物中核材料含量或裂变产物的含量，对２３５Ｕ硝酸铀酰均匀介质的盲样，测量结果与控制电位库仑测定的标准值之偏差小于１．４％。

2020年前我国核燃料循环情景初步研究

根据我国核电现状和中短期发展规划,对2020年前我国核电规模提出了三种预测方案,并根据各种方案对压水堆电站的核燃料循环情景进行了计算。重点研究了压水堆核电所需的铀资源、分离功,卸出的乏燃料以及乏燃料中Pu和次要锕系元素(MA)的产生量。

密封容器中钚材料同位素丰度和年龄的测量

根据相对效率法的原理,利用PC/FRAM分析软件,开展了用高分辨γ谱仪测量密封容器中钚材料的同位素丰度和年龄的实验研究。研究结果表明,同位素丰度和年龄的分析精度随能谱测量精度的提高而提高,如果能谱的测量精度不够,通过PC/FRAM分析得出的钚材料的同位素丰度和年龄有偏低的可能。因此,在能谱测量过程中,建议通过监测某个特征峰的峰面积计数来判定239Pu丰度和年龄的测量精度是否已满足测量要求。

FIA－铀、镎、钚测定仪的研制

该工作研制了一台ＦＩＡ－铀、镎、钚测定仪。该仪器综合了流动注射与色谱分析的优点；为适应放射性样品分析，仪器分为工作箱和控制箱两部分，两箱间距离为１．５ｍ；仪器抗干扰能力强，样品中允许大量杂质存在；信号的基线平稳，峰形尖锐；定量测定下限为１ｍｇ／ｌ，相对标准偏差优于５％；适用于１ＡＦ，１ＡＰ等许多控制点对Ｕ、Ｎｐ、Ｐｕ的分析。

低浓铀的快速极谱测定法及其在线监测

改进的极谱法把三价铁作为底液的一种组分,当钼铀质量比达50时,仍不影响1mg/L铀的测定.对ρ(U)为1～100mg/L的在线测量的采样原理、底液贮存和汞的回收再利用进行了研究.扼要介绍了在线监测的工厂运行情况.

我国压水堆装载MOX燃料对核燃料循环情景影响初步分析

为了满足持续增长的国家能源需求,核电将有更大规模的发展。本文对我国未来的核电发展和核燃料循环进行了情景研究,预测了2050年前核电对天然铀资源和燃料制造能力的需求情况,核电站产生的乏燃料量,分离钚产生量。乏燃料后处理能力作为我国核燃料循环体系的重要组成部分,将对我国核燃料循环情景产生重要影响。本文对后处理规模和分离钚的利用进行了假设,研究了两种情景模式下后处理和分离钚利用对我国铀资源需求和核废物产生的影响。

便携式核材料中子测量系统的研制

研制了小型中子探测系统,并进行了性能测试和应用研究。系统主要由屏蔽式中子探头、中子分析仪和控制微机(数据获取软件)组成,体积小、质量轻、性能稳定、自动化程度高,能进行长期自动测量。该系统可广泛应用于核保障领域核材料的非破坏性分析(NDA),特别适合核材料现场核实测量。

核取证在核反应堆特征分析中的应用

以燃料栅元模型和3维燃耗计算程序MCCOOR为基础,对5 MW石墨气冷堆慢化材料、燃料元件的核素成份进行了数值模拟分析。通过核素关联分析该反应堆的特征,验证了慢化剂中^(14)C、^(10)Be含量可标识总中子通量特征,燃料元件主要放射性裂变产物^(144)Ce、^(134)Cs、^(147)Pm、^(154)Eu、^(90)Sr、^(137)Cs可标识后处理时间及次数特征,燃料核素比值可标识堆型特征。分析表明,在去核化核查核取证时,可采样分析石墨慢化剂^(14)C、^(10)Be的含量确认该反应堆的主要运行历史,也可通过分析后处理池主要放射性裂变产物含量,确认后处理的次数。在防扩散核取证时,分析材料核素比值n_(238_(Pu))/n_(pu,total)与n_(242_(Pu))/n_(240_(Pu))和可判断材料的生产堆型,以缩小被截获材料的来源范围。