MOX燃料与包壳化学相互作用研究进展

简要介绍了MOX燃料芯块微观组织特点和主要裂变产物行为及其对化学相互作用层的影响,归纳总结了国内外对化学相互作用层微观结构的研究进展,分析了现有研究的不足和仍待解决的问题,以期对我国未来MOX燃料的研究和应用提供部分参考。

奥氏体不锈钢辐照脆化预测模型建立及验证

奥氏体不锈钢因具有较高的断裂韧性,是反应堆内重要的结构材料。在长期服役过程中,奥氏体不锈钢会遭受中子辐照引起微观结构变化,从而导致断裂韧性下降,影响其服役行为。在反应堆延寿时需考虑奥氏体不锈钢的辐照脆化行为,即断裂韧性降低行为。辐照后断裂韧性实验数据较少,而辐照后拉伸性能实验数据较多,根据断裂韧性与拉伸性能的关系,可以用辐照后拉伸性能数据实现对辐照后断裂韧性的行为预测。为预测奥氏体不锈钢辐照脆化性能,首先根据辐照硬化和辐照后微观结构信息关联模型,利用辐照后微观结构信息实现对辐照后拉伸屈服应力的预测;再根据辐照硬化和断裂韧性的关联模型,利用辐照前的均匀延伸率、屈服应力/流体应力和断裂韧性,结合拟合获得的辐照后流体应力、均匀延伸率,实现奥氏体不锈钢辐照后断裂韧性预测,即实现对奥氏体不锈钢辐照脆化的预测。通过以上步骤,可基于辐照后微观结构信息直接预测奥氏体不锈钢辐照后的断裂韧性。利用文献中获得的奥氏体不锈钢辐照后微观结构实验数据对辐照后断裂韧性进行预测,断裂韧性预测值与文献中报道的奥氏体不锈钢断裂韧性实验值基本吻合,验证了模型的有效性。研究表明,辐照后出现的位错环是引起奥氏体不锈钢辐照脆化的主要微观结构。未来可根据实验测得或模拟计算获得的辐照后微观结构信息,实现对奥氏体不锈钢辐照脆化的预测,为反应堆延寿提供理论指导。

核电站堆腔混凝土辐照试验研究

作为核电站关键材料的堆腔混凝土,其安全服役是核电站长期稳定安全运行的前提条件之一。为了进行堆腔混凝土的中子辐照损伤机理研究,获得堆腔混凝土在中子辐照环境下的试验数据,本文建立了堆腔混凝土辐照试验方法,研制了辐照试验装置,并在研究堆中对其进行了加速辐照试验。结果表明:辐照试验装置设计合理,辐照试验指标满足试验要求,实现了两种规格多个混凝土试样的中子辐照。进一步的混凝土试样辐照性能研究结果表明:混凝土试样在平均快中子注量3.41×10^(18) cm^(−2)下辐照后,与辐照前相比,其外部形状未见明显差异,但试样颜色变化较大,并且出现一定的辐照肿胀和力学性能退化现象。

Si合金化对10Cr铁/马钢在液态铅铋共晶环境中的液态金属脆化敏感性的影响

铁素体/马氏体钢是第四代液态铅铋冷却快堆燃料包壳和其他堆内构件的重要候选结构材料。Si合金化是目前国内外改善铁/马钢在铅铋环境中的腐蚀性能的关键技术手段,但Si的加入对应力腐蚀开裂敏感性(即“液态金属脆化”)的影响规律还有待深入研究。本文通过开展慢应变速率拉伸实验,对比研究了4种不同Si含量对10Cr铁素体/马氏体钢在350℃、贫氧和饱和氧铅铋以及氩气环境中的拉伸断裂行为,并结合断口分析,确定了Si对液态金属脆化敏感性的影响规律。结果表明,在所有Si含量下,铅铋对屈服强度和最大抗拉强度均没有显著影响,铅铋的影响主要体现在延伸率出现了明显下降;屈服强度随Si含量的变化基本保持不变,最大抗拉强度则呈现小幅度增大趋势;在氩气环境中,延伸率随Si含量的增加而增大。在贫氧铅铋环境中,延伸率的下降幅度与Si含量大体呈正相关。这说明Si含量越多,10Cr铁素体/马氏体钢的液态金属脆化敏感性越大。

Inconel 617合金在非纯氦气环境中的高温腐蚀行为研究

Inconel 617合金是高温气冷堆蒸汽发生器的候选材料,在反应堆超高温运行时可能会受到氦气中痕量杂质的腐蚀。为探究合金在高温堆环境中的腐蚀机理,本研究开展了Inconel 617合金在980℃的非纯氦气中的腐蚀实验,对气相以及腐蚀行为进行了分析。通过化学热力学和动力学计算,阐明了合金脱碳的机理,并建立了碳迁移判定模型和脱碳反应预测模型,与实验数据有良好的一致性。在此基础上,研究了预氧化和温度对脱碳反应的影响。研究结果表明,即使杂质含量极低,也会诱发相关的腐蚀行为。降低运行温度可以有效避免合金脱碳,但预氧化的抗脱碳效果不理想。因此,极低杂质含量并非高温堆一回路净化目标,应该根据模型预测和实验分析来选择更加合理的杂质控制方案。

核结构材料用多主元合金辐照损伤的研究进展

开发具有优异综合性能的核反应堆结构材料是核能发展的基础,并且是长期以来制约核能推广的难点之一。多主元合金(multiprincipal element alloys,MEAs)因具有良好的抗辐照性能、力学性能而被认为是先进反应堆结构材料的候选材料,为新型抗辐照材料的设计开辟了广阔空间。近年来,有关多主元合金在辐照损伤方面的研究多试图揭示多主元合金一些因素和特性对辐照过程中缺陷形成与演变的影响。例如:主元种类和数目、主元浓度、晶格畸变、化学短程序等。尽管现有的一些研究结果表明以上因素可以提高多主元合金抗辐照损伤能力,但是在不同辐照条件下,以上因素对多主元合金中缺陷形成和演变的影响机制存在较大差异,难以得出普适性的结论。本文围绕FCC和BCC系两类多主元合金的辐照肿胀、氦泡形成、辐照诱导元素偏析和相变、辐照硬化四方面内容,综述了近年来多主元合金在辐照损伤方面的研究进展,总结了多主元合金提高抗辐照性能的作用机制,并在此基础上对核电结构用多主元合金的未来研究方向做出了展望,包括短程序调控、高熵陶瓷、增材制造、高通量结合机器学习加速材料开发等。最后指出必须从合金成分设计的角度出发,基于材料服役的实际环境来设计新型抗辐照多主元合金。

氢含量对锆合金蠕变-疲劳行为的影响及机理研究

针对反应堆用锆合金渗氢后易发生蠕变-疲劳失效问题,采用频率修正应变寿命法和频率修正滞回能法研究了再结晶状态的锆合金在320oC、不同渗氢含量下的蠕变-疲劳行为。结果表明:随保持时间增加,无渗氢试样的抗蠕变-疲劳性能降低,但保持时间30 s以上时无明显影响;保持时间对渗氢试样的抗蠕变-疲劳性能无影响。不同保持时间下,未渗氢试样的抗蠕变-疲劳性能最好,0.04%氢含量试样的性能最差,0.005%氢含量在高应变水平(高滞回能)下的抗蠕变-疲劳性能弱于0.02%氢含量试样,而在低应变水平区域优于0.02%氢含量试样。氢含量的影响机理为:固溶氢可提高蠕变-疲劳寿命,氢化物可降低蠕变-疲劳寿命;0.04%氢含量试样中氢化物起主导作用,导致其蠕变-疲劳性能最差。

TRISO颗粒SiC层辐照行为与力学性能的分子动力学模拟

碳化硅(SiC)材料对TRISO颗粒的安全性能有重要影响,因此有必要对SiC层的辐照行为和力学性能进行研究。本文采用分子动力学模拟对等轴状多晶和长轴状多晶两类SiC层进行辐照行为模拟,计算发现,SiC层的辐照肿胀程度和力学性能的理论值与实验值吻合较好。通过肿胀程度、密度、原子结构类型、点缺陷演化等参量详细考察了SiC层的辐照行为。结果表明,辐照过程中的非晶化存在晶体结构转化为中间态结构,再转化为非晶结构的过程。在辐照早期,点缺陷以C空位、Si间隙原子和C反位原子为主,但在辐照剂量趋于饱和后差异逐渐消失。非晶化和点缺陷演化倾向于从晶界附近开始发展。辐照会导致SiC层力学性能的降低,但在辐照剂量趋于饱和后不再有显著影响。微观分析表明,SiC层力学性能的降低与其在外力作用下的承受能力和塑性变形程度减小、应力应变分布紊乱密切相关。研究结果有助于理解TRISO颗粒SiC层的辐照行为演化和力学性能变化的关系。

金属钛辐照级联过程缺陷演化的分子动力学模拟

钛合金材料因其优异的耐腐蚀性能和机械性能被认为是反应堆的候选结构材料。本文围绕材料服役过程中的辐照损伤机制问题,采用分子动力学(MD)方法研究了金属钛(以α-Ti为例)的辐照级联过程,获得了不同温度(300、500、700和900 K)、不同能量(1、5、10和20 keV)的初级碰撞原子(PKA)沿不同晶格方向([0001]、[1010]和[1100])入射的碰撞过程,并从原子尺度分析了α-Ti在辐照级联过程下的缺陷演化行为及机制。结果表明,随着温度升高,α-Ti级联碰撞过程诱发的峰值点缺陷数明显增加,缺陷复合过程所需时间延长;随着PKA能量增加,整个缺陷演化过程的缺陷数均明显增加,稳定缺陷数也呈增加趋势;而PKA入射方向对级联过程中缺陷演化无明显影响。采用NRT(Norgett-Robinson-Torrens)模型计算获得α-Ti辐照缺陷随PKA能量的变化趋势与MD计算结果一致,级联碰撞后剩余的缺陷数约占NRT预测值的30%。本文从微观角度研究了金属钛的辐照损伤机理,相关计算结果为钛合金在未来核反应堆中的应用提供数据支持,为新型耐辐照材料研发提供理论依据。

Fe33Ni33Cr合金中位错与位错环相互作用的分子动力学研究

为了进一步完善FeNiCr合金辐照硬化理论,本文利用分子动力学方法研究了等比多主元固溶体Fe33Ni33Cr合金中1/2<110>{111}刃型位错与1/3[111]弗兰克(Frank)位错环的相互作用机制及其影响因素。结果表明,在选取的3种典型温度(300、600、900 K)中,高温下位错环对位错运动的阻碍作用降低。其原因除了温度升高引起的原子热振动加剧促进位错运动外,还有300 K和600 K下位错与位错环相互作用导致Frank位错环间层错消失转变为完美环,进一步增加了位错环对位错的钉扎作用。此外,研究了位错环尺寸对位错滑移的影响效果。当位错环直径分别为2、4、6 nm时,位错环尺寸的增大使得位错与位错环相互作用面积增加,最终导致位错环对位错运动阻碍能力增强。值得注意的是,在位错环尺寸为2 nm和4 nm时,位错与位错环相互作用生成超割阶,新结构的产生增加了位错在基体中自由滑移时受到的阻力。

Xe离子辐照后Zr-4和Zr-1Nb合金的力学和耐腐蚀性能研究

为探究两种典型燃料包壳锆合金Zr-4和Zr-1Nb辐照后的性能变化规律,本研究使用5.0 MeV的Xe离子室温辐照锆合金最高至4.0 dpa,并在360℃/18.6 MPa、0.01 mol/L LiOH溶液中开展最高28 d的腐蚀实验,结合纳米压痕、SEM和TEM,研究辐照硬化规律、腐蚀后的氧化膜形态及锆合金第二相的变化规律,讨论辐照对腐蚀的影响。结果表明,Xe离子辐照后两种锆合金产生了辐照硬化,Zr-1Nb比Zr-4辐照硬化率更高。在模拟环境腐蚀28 d内,Zr-4的耐腐蚀性优于Zr-1Nb,离子辐照增加了锆合金的腐蚀增重,且Zr-1Nb的辐照增强腐蚀效应更显著,辐照使锆合金第二相产生了不同程度的非晶化。研究结果有助于理解相关锆合金的辐照效应,为新型包壳锆合金材料开发及性能评估提供参考。

研究堆用铝合金辐照性能研究

铝合金由于其较好的力学性能和优良的抗中子辐照性能,常被选作研究堆关键部位的结构材料。随着研究堆运行寿命的增加,该结构材料经过高中子注量的辐照后,其力学性能是否能满足堆芯结构完整性要求值得关注,本文基于上述问题对铝合金的辐照性能开展研究,获取了研究堆辐照孔道及堆芯支撑结构材料(LT-21型铝合金)拉伸试验及冲击试验数据。

10Cr9Si1Mo1VNb钢在450℃静态铅铋中的腐蚀行为

液态铅铋腐蚀问题是制约铅冷快堆发展的主要问题,商用9%~12%Cr铁素体/马氏体钢被认为是铅冷快堆首选结构材料。本文研究了10Cr9Si1Mo1VNb钢在450℃静态饱和氧铅铋共晶(LBE)中的腐蚀行为。结果表明:10Cr9Si1Mo1VNb钢暴露在LBE后,表面氧化膜主要由外氧化层Fe3O4、次外层(Fe,Cr)3O4和SiO2、内氧化区组成;Si与Cr在氧化过程中表现出协同作用,促进次外层形成,阻碍元素扩散,提高了基体抗氧化性;腐蚀1500 h后基体表面形成连续致密的氧化层,表现出良好的耐铅铋腐蚀性能。本文提出了10Cr9Si1Mo1VNb钢在450℃静态饱和氧LBE环境下的氧化扩散过程模型,为9%Cr耐热钢在铅冷快堆系统的应用提供了一定的理论依据。

高能氦离子辐照对CLAM钢微观结构和力学行为的影响

聚变堆包层结构材料在服役期间会产生辐照损伤,CLAM钢作为热核聚变堆的首选结构材料,对其进行辐照行为研究十分有必要。采用高能氦离子对CLAM钢进行辐照实验,利用纳米压痕实验结合原子力显微镜(AFM)研究CLAM钢在辐照过程中的微观组织演化和力学性能的变化。结果表明:辐照后的CLAM钢中形成位错环和He泡,且随着辐照剂量的增加,位错环和He泡密度增加,尺寸增大。辐照后CLAM钢发生显著的辐照硬化效应,随着辐照剂量的增加,辐照硬化程度增加,但当辐照剂量增大到一定程度,辐照硬化效应减弱。利用DBH模型和FKH模型讨论辐照中微观结构的变化对辐照硬化效应的影响。随着辐照剂量的增加,压痕周围材料隆起堆积的范围减小,堆积高度增加,且高剂量辐照后压痕周围的堆积中出现了剪切带,表明CLAM钢辐照后脆性明显增加。

新型低铬含铝奥氏体不锈钢在超临界水中的腐蚀行为研究

基于超临界水冷堆对结构材料的需求,研究了一种低铬含铝奥氏体不锈钢(AFAs)在600℃、25 MPa的超临界水(SCW)中的均匀腐蚀行为。采用扫描电镜、能谱仪、电子背散射衍射等技术分析了氧化膜的形貌、结构和化学成分。结果表明,低铬AFAs在SCW中腐蚀动力学符合抛物线规律。Al、Cr含量较低,不足以维持独立的氧化铝膜的形成,而是形成外层为磁铁矿、内层为Cr-Al混合氧化物的双层氧化膜结构。这种氧化膜的保护性较差,对低铬AFAs长期腐蚀不利。本研究揭示了低铬AFAs在SCW中的腐蚀机理,并指出充足的Cr、Al含量是材料在SCW中维持耐腐蚀性的基础。本研究可为超临界水冷堆结构材料选用及AFAs研发提供数据支持。

压水堆沉积物对包壳表面性能影响的模拟研究

随着新一代压水堆燃料循环周期的增加,堆芯中腐蚀产物沉积所带来的影响也日趋严重,沉积物引起的包壳表面温度和物质浓度变化提高了堆芯功率偏移、放射剂量增加和包壳腐蚀的风险。为预测压水堆包壳沉积物带来的风险,本文对附着沉积物的包壳表面传热、传质、流体流动、化学过程进行了多物理场模型建立和优化,计算了不同操作条件、水化学条件和沉积物结构下的包壳表面传热参数和物质传递参数,讨论了沉积物对包壳表面传热性能的影响及硼累积风险,并提出了用于预估沉积物诱导硼累积风险值的关系式。结果表明:在沉积物内发生沸腾时,考虑硼酸挥发过程能够获取更接近实际的沉积物温度分布;对于正常的压水堆条件,40μm沉积物微孔结构中的硼累积量主要源于因包壳表面局部沸腾而导致的硼酸浓缩(0.0574 g/m^(2))和沉积层对硼的吸附作用(4.61×10^(-3) g/m^(2)),孔道中的沉积硼来源于Li_(2)B_(4)O_(7),预估值为8.34×10^(-5) g/m^(2),而LiBO_(2)不发生沉积。

反应堆合金材料腐蚀的分子动力学模拟研究进展

反应堆合金材料的腐蚀问题直接关系到反应堆的服役安全与寿命,一直以来都受到极大关注与广泛研究。但是仅依靠实验不足以明确其腐蚀机理,也难以高精度地预测其腐蚀行为。随着计算材料学的发展,模拟计算已经成为反应堆合金材料腐蚀研究的新手段。分子动力学方法可处理数万到数十万原子数量的尺度,适用于模拟多种材料的各种表面、界面行为,因此,近些年在反应堆合金材料腐蚀机理研究领域有了一定应用。本文首先回顾了分子动力学模拟方法,包括经典分子动力学方法、半经验分子动力学方法以及基于机器学习的分子动力学模拟。然后综述了反应堆合金材料腐蚀的分子动力学模拟研究方面的进展情况:一是适用于腐蚀模拟计算的分子动力学方法及势函数,主要包括反应力场、紧束缚量子化学力场和机器学习力场等;二是使用分子动力学方法研究水冷堆、液态金属冷却堆以及其他环境下反应堆合金材料的腐蚀研究现状介绍,包括晶界元素偏析、固液界面吸附和应力腐蚀开裂等腐蚀行为。

选区激光熔化成形304L不锈钢氦泡长大与辐照硬化行为

采用350 keV He+离子束在300℃下对沉积态和固溶态选区激光熔化成形(Selective laser melting,SLM)304L不锈钢进行辐照,辐照剂量为5×10^(16)ions/cm^(2),随后进行600℃保温1 h退火处理。利用透射电子显微镜(TEM)、正电子湮灭和纳米压痕仪研究氦泡的长大与材料硬化行为。系统对比了沉积态和固溶态两种状态的SLM 304L样品,结果表明:600℃退火处理时,沉积态SLM 304L不锈钢表现出优异的抗氦泡粗化能力,主要是由于沉积态样品中高密度位错和纳米析出物-基体界面等作为缺陷阱,有效抑制氦泡生长。此外,沉积态样品比固溶态样品具有更高的抗辐照硬化性能,退火处理后两者的硬化率分别为19%和51%。Orowan模型的计算表明,氦泡粗化程度的差异是造成两种状态下SLM 304L不锈钢硬化率不同的主要原因。

反应堆合金材料腐蚀的密度泛函理论计算研究现状

经过几十年的研究,对现有反应堆合金材料服役工况下的腐蚀问题及规律已经有了较为清晰的认识,但是依然存在一些待解决的问题,如对反应堆合金材料腐蚀中本质过程的理解,单一因素在腐蚀过程中所起的作用,新材料以及极端环境下的腐蚀行为预测等。基于量子力学的密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)计算可以精确地预测极短时间内原子的运动过程以及相关能量的变化,近年来逐渐成为反应堆合金材料腐蚀过程研究的重要辅助手段,这将有助于解决上述问题。本文首先介绍了DFT方法,主要包括理论基础、发展过程与主流计算软件。然后对DFT理论在反应堆合金材料腐蚀领域应用的研究现状进行了综合论述和分析,包括水冷堆、液态金属冷却堆、熔盐堆介质环境中反应堆合金材料表面的吸附、解离、结合、内部扩散等腐蚀行为。最后展望了DFT应用在反应堆合金材料腐蚀方面的未来发展趋势。

15-15Ti ODS奥氏体钢晶粒组织与纳米粒子的透射电镜表征

15-15Ti奥氏体不锈钢由于其优异的耐腐蚀性能和高温力学性能成为钠冷快堆包壳的候选材料,其高温力学性能和抗辐照肿胀能力可以通过氧化物弥散强化(ODS)进行增强。本工作对通过机械合金化以及锻造工艺制备的15-15Ti ODS奥氏体钢和作为参比材料的15-15Ti奥氏体钢的微观结构进行研究,对ODS钢中氧化物颗粒的分布以及强化机制有了较为深入的认识。研究发现氧化物弥散粒子分布总体均匀但有成团聚集倾向。Y-Zr-O粒子的平均粒径为(9.97±0.04) nm,平均粒距为(17.25±0.68) nm,数密度约为4.49×10^(22)m^(-3)。在透射电镜明场像下观察到ODS样品中氧化物颗粒对位错的钉扎作用。扫描透射(STEM)结合能谱分析显示ODS样品中有两种氧化物,分别为占比较少的Al_(2)O_(3)以及占比较多的Y_(4)Zr_(3)O_(12)。高分辨电镜表征发现第二相粒子与基体之间出现共格或半共格界面的迹象,并且少数粒子周围出现非晶化界面。