基于熔盐堆尾气提取的99Mo生产评估

基于熔盐堆尾气提取99Mo同位素的生产方法引起了广泛的关注,但目前的工作局限于评估堆芯中99Mo的产量,对于其在整个回路中的迁移行为的关注不足。本文建立了一个熔盐堆中的贵金属迁移模型,并基于8 MW熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment,MSRE)进行了贵金属分布验证,而后对MSRE尾气中99Mo粗产品的产量、比活度及运行状态的变化对生产的稳定性的影响进行了分析。结果表明,尾气中的99Mo有较高含量和比活度,移除率增加的工况对99Mo的比活度的影响是有益的,空泡比例及氧化还原电势变化的工况对99Mo的比活度影响不大,该方法可作为一种潜在的99Mo生产备选方案。

用于^(211)At生产的高功率金属Bi靶热效应模拟

为提高用于医用同位素^(211)At生产的金属Bi靶在高束流功率作用下的可靠性与使役寿命,对多种束流均匀化方法进行了模拟与对比,利用计算流体力学(CFD)方法模拟分析了在wobbler磁铁作用下强度为500 eμA的α束流轰击Bi靶产生的热效应,为靶系统的设计和寿命的延长提供了关键技术支撑。结果表明,通过扫描实现束流均匀化可大幅降低靶上的最大热功率密度;在靶前采用wobbler磁铁对束流进行周期性圆扫描可有效降低Bi靶的表面温度。当扫描频率为50 Hz时,Bi靶最高温度为189.8℃,低于其熔点(271.3℃),能够满足Bi靶在此高功率束流照射下安全运行的温度要求。

无载体镥-177分离技术研究进展

医用同位素是核医学诊疗的物质基础。利用核医学技术对恶性肿瘤、心脑血管、神经退行性疾病等重大疾病进行诊断与治疗具有不可替代的优势。镥-177(^(177)Lu)具有优异的核物理和化学性质,近年来,欧美发达国家已将其广泛应用于靶向核素治疗研究及临床应用,其标记物对神经内分泌肿瘤、前列腺癌等肿瘤的诊断和治疗展示出良好效果。^(177)Lu已被公认为是目前最具前景和市场活力的靶向放射性诊疗一体化核素之一,预计未来全球对^(177)Lu的需求呈爆发式增长。本研究综述了^(177)Lu的制备原理、国内外分离工艺研究现状、未来市场需求和应用前景。

^(161)Tb-PSMA放射性配体治疗前列腺癌研究进展

前列腺特异性膜抗原(PSMA)放射性配体治疗(PRLT)已成为一种重要的新型疗法,尤其适合治疗常规疗法无法有效控制的转移性去势抵抗性前列腺癌(mCRPC),以镥-177(^(177)Lu)-PSMA-617为代表的PRLT具有良好的安全性,能有效延长mCRPC患者生存期,改善生活质量等优势。尽管^(177)Lu-PSMA-617治疗mCRPC取得成功,但仍有部分患者不敏感,甚至对治疗无响应,出现复发情况。铽-161(^(161)Tb)与177Lu均具有β-射线,但与^(177)Lu相比,其最大的优势在于释放针对小病灶治疗的俄歇电子和内转化电子,这种β-射线与俄歇电子的协同疗法,具有满足不同大小病灶治疗的优点,使得全球范围对^(161)Tb进行肿瘤治疗的关注度正在上升。本文将从^(161)Tb的制备、标记、质控、辐射剂量、临床前研究、临床研究以及展望等方面对^(161)Tb-PSMA研究进行综述,旨在为开展PRLT的医务人员及患者提供参考。

辐照型钼锝发生器制备技术研究

针对裂变型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的原料^(99)Mo供应不稳定以及凝胶型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的生产时间长等问题,将凝胶颗粒的合成工艺流程提前至反应堆辐照前,利用真空冷冻干燥技术制备一种以钼[^(99)Mo]酸钛为柱填料的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。通过研究分析原料的类型、钼钛摩尔比、干燥方式等条件对辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器性能的影响,优化了钼[^(99)Mo]酸钛凝胶颗粒的制备工艺,制得了新型辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。在连续七次淋洗过程中发现,淋洗液的pH为5.0~6.0,高锝[^(99m)Tc]酸钠溶液的核纯度≥99.92%,淋洗效率≥72.07%,放化纯度≥98.8%,钛含量<1μg/mL,淋洗峰位于2~4 mL,无拖尾现象,制备的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的性能优异。该工艺简化了放射性操作工艺流程,缩短了放射性操作时长,减小了制备过程中^(99)Mo的衰变损失,并且提高了发生器淋洗效率。

基于激光等离子体产生的轫致辐射源实现同核异能素^(152m)Eu的高效激发

同核异能素在宇宙元素合成中发挥着重要作用,并且在控制核能释放方面有潜在的应用。其中,铕(Eu)在现实中有重要的研究意义,例如152Eu被用来做放射性实验的标准源,并且其同核异能态^(152m1)Eu有73%的概率发生β-衰变产生天体p核素钆(^(152)Gd),因此^(152m1)Eu是产生天体p核素^(152)Gd过程中的重要核素。在本工作中,基于激光等离子体产生的轫致辐射源,我们在实验上实现了^(152m1)Eu(45.6 keV,T_(1/2)=9.31 h)的高效激发,其产额能达到8×10^(4)个粒子/发。此外,进一步通过Geant4-GENBOD程序数值模拟了^(152m1,m2)Eu的产额、产生时间以及峰值激发效率随电子温度的演化情况。研究发现,在入射电子电荷量固定为17.6 nC,且当电子温度达到15 MeV时,^(152m1)Eu和^(152m2)Eu的产额趋于饱和,分别为8×10^(6)和2×10^(5)个粒子/发;^(152m1)Eu和^(152m2)Eu的峰值激发效率分别有望达到约10^(17)和10^(16)个粒子/s,其中^(152m1)Eu和^(152m2)Eu的脉宽几乎不变,均为32 ps。超短超强激光技术能够极大提高同核异能素的激发效率,这将为研究宇宙元素合成问题以及控制核能释放应用研究提供一个重要的研究途径。

电子加速器光中子源生产医用同位素的模拟研究

光核反应和紧凑型中子源是生产医用同位素的新兴工具,东华理工大学正在建设一种电子加速器驱动的光中子源(East China Accelerator&Neutron Source,ECANS),用于医用同位素生产研究。在分析W-^(100)Mo光中子源的中子产额及^(99)Mo产量的基础上,建立了中子能量调节层和中子反射层组成的放射性同位素产生模型,对不同天然氧化物材料(MoO_(3)、Lu_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3))进行了放射性同位素的产生模拟及伴生产物分析,探讨了光核反应中子源生产医用同位素的可行性。研究结果显示:在高富集^(100)Mo靶材中^(99)Mo同位素的产量为2.00 TBq·d^(-1),在氧化物靶材中^(99)Mo的产量为0.64 TBq·d^(-1)、^(177)Lu的产量为0.67 TBq·d^(-1)以及90Y的产量为2.11 TBq·d^(-1)。此外,分析了天然氧化物在辐照条件下放射性杂质的含量,为后续分离纯化提供数据参考。

以SiH_(4)为介质扩散法生产^(28)Si技术研究

^(28)Si同位素主要应用于半导体领域,在量子计算、计量学领域也有一定应用。采用99%以上丰度^(28)Si制备硅晶体,可以降低声子散射、提高热导率,并且降低门电压、提高开关速度、提高芯片频率,可用于制造高速CPU、大功率器件、高性能传感器等。在室温下,99.85%以上丰度^(28)Si半导体元件的热导率比天然丰度Si材料增加10%~60%。高丰度^(28)Si可用于制备量子信息长自旋相干时间器件,去除29Si干扰。本研究采用气体扩散法,以SiH_(4)为介质,开展^(28)Si同位素的分离研究。目前廉价优质的高分子有机膜已得到大规模工业应用。用于负压条件下的高速磁悬浮压缩机可以有效压缩SiH_(4)气体。通过4级扩散级联实验测得SiH_(4)的基本全分离系数可达1.010。采用多元分离理论进行级联分析计算,以天然SiH_(4)为原料,通过一次不超过300级的相对丰度匹配级联,可将轻馏分中的^(28)Si同位素丰度浓缩到99%以上。本研究验证了以SiH_(4)为介质扩散分离^(28)Si同位素可行。

医用同位素^(99)Mo吸附分离研究进展

医用同位素^(99)Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产^(99)Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的^(99)Mo生产途径。在分离^(99)Mo和^(99)mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对^(99)Mo吸附能力关系到未来新一代^(99)Mo-^(99)mTc发生器的制备。本研究对医用同位素^(99)Mo的吸附分离进行综述,介绍^(99)Mo生产方式,^(99)Mo和^(99)mTc分离方法,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度^(99)Mo吸附制备^(99)Mo-^(99)mTc发生器提供参考。

Unbound^(28)O,the heaviest oxygen isotope observed:a cutting-edge probe for testing nuclear models

The beyond-dripline oxygen isotopes^(27,28)O were recently observed at RIKEN,and were found to be unbound decaying into^(24)O by emitting neutrons.The unbound feature of the heaviest oxygen isotope,^(28)O,provides an excellent test for stateof-the-art nuclear models.The atomic nucleus is a self-organized quantum manybody system comprising specific numbers of protons Z and neutrons N.

加速器生产^(103)Pd的厚铑靶制备工艺研究

铑靶的制备是加速器生产核素^(103)Pd的关键技术。为制得致密、稳定、厚度高的铑靶,采用改性工艺对硫酸铑溶液进行预处理,并加入一定量电镀添加剂A,得到低应力镀铑液。实验靶片选择金属铜材质,靶片面积约100 mm×10 mm。分别针对电镀过程中的电源电流密度、电镀温度、H_(2)SO_(4)浓度、电镀添加剂A浓度等进行条件实验,获得最佳电镀条件。结果表明,选用最佳电镀条件下,连续四个批次制备的铑镀层质量厚度均大于150 mg/cm^(2),在热冲击实验和坠落实验中,镀层未出现起皮、脱落等问题,镀层致密、平整、与基底结合牢固。在C30回旋加速器内辐照5~51.5 h,可以获得产额5.18~6.04 MBq/(μA·h)、核纯度大于99.9%的^(103)Pd核素。本研究解决了脉冲电镀法制备铑靶工艺稳定性差的问题,制备的厚铑靶可满足^(103)Pd批量化生产要求。

基于新型泳池式研究堆BNCT中子束流装置方案设计研究

本研究基于新型泳池式研究堆设计方案,开展了硼中子俘获治疗(BNCT)能谱可变中子束流装置的初步方案设计。根据新型泳池堆堆芯结构,采用屏蔽体及准直器组合方式,对BNCT的中子慢化层、热中子吸收层、伽马屏蔽层以及中子准直器进行了分析计算及优化,在不增加中子引出束流孔道数量的前提下,实现了超热中子及热中子BNCT束流的切换,通过理论计算分析确定了两种装置的中子束流特性,超热/热中子通量密度、单位快中子剂量、单位光子剂量、热中子通量占比等参数均符合IAEA-TECDOC-1223报告的BNCT推荐参考标准,可用于不同能量需求的硼中子俘获治疗,为新型多功能泳池堆的应用及推广提供了技术支持。

基于强流脉冲离子束的中子辐照模拟装置及评价技术

依据高能原子辐照与中子辐照的初级离位原子(PKA)能谱相似性,基于TEMP-6M型强流脉冲离子束(HIPIB)系统,研发了一种中子辐照模拟装置,该装置以磁绝缘离子二极管伴生的强流脉冲二次电子束流实现0.1 MeV以上高能离子的高效率中和,获得动能为0.1~1 MeV、脉冲宽度为120~160 ns、脉冲辐照剂量为1012~10^(15)n/cm^(2)的强流脉冲原子或混合束,原子占比为85%~100%。通过辐照缺陷原位差热分析方法,快速确定材料缺陷数量、密度及dpa损伤速率等抗中子辐照性能评价指标。以核级AISI 304奥氏体不锈钢为例,计算PKA相似性定标曲线,采用220~280 keV的C原子等效1.8~2.3 MeV中子进行辐照模拟,调节名义束流能量密度0.5~4 J/cm^(2),实测辐照剂量范围为0.46×10^(13)~8.55×10^(13)n/cm^(2),热分析确定Frenkel缺陷密度为1.99×10^(16)~2.90×10^(17)/cm^(2),外推预测奥氏体不锈钢在1021n/cm^(2)中子剂量条件下的辐照损伤为500 dpa量级,适用于核电厂结构材料60年服役寿期评价需求。

基于C30加速器的^(103)Pd制备工艺研究

组织间近距离治疗可以有效地杀死肿瘤细胞,同时减少对肿瘤周围正常组织的损伤,已成为治疗恶性肿瘤的有效手段。^(103)Pd的半衰期为16.96 d,因其独特的衰变性质,在近距离放射治疗领域具有显著优势。为了实现^(103)Pd的规模化生产,基于Cyclone-30(C30)加速器对^(103)Pd的制备工艺进行研究。以铜为靶基底,利用脉冲电镀法在铜靶托上电镀铑金属。将镀铑靶片转移至C30固体靶站进行辐照,束流能量为16~18 MeV,束流强度为200μA。为获得居里级^(103)Pd,束流积分值应大于10000μA·h。辐照结束后将靶片转移至分离纯化热室,采用硫酸氢钾高温熔融法溶解,将金属铑转化为可溶性硫酸铑,再使用AG1-X8阴离子交换树脂分离纯化。用6 mol/L盐酸和0.03 mol/L盐酸分别淋洗Rh、Fe、Cu和Zn。最后用氯化铵-氨水(体积比1∶1)混合溶液解吸^(103)Pd。分别测定^(103)Pd的放射性活度、放射性核纯度以及比活度。同时,利用制备的^(103)Pd料液,对密封籽源制备进行了研究。检验结果显示,制得的铑靶镀层平整致密、与铜基底结合牢固,铑镀层质量厚度大于150 mg/cm^(2)。^(103)Pd产能大于37 GBq,放射性核纯度大于99.9%,比活度可大于875 GBq/mg,活度浓度大于6.2 GBq/mL,能够满足密封籽源制备的要求。^(103)Pd制备工艺稳定、质量可控,达到了规模化生产能力,为未来^(103)Pd密封籽源的研究提供了稳定的核素来源。

基于C30加速器的^(89)Zr制备工艺研究

^(89)Zr具有良好的衰变特性和适宜的半衰期,在PET免疫显像领域具有广阔的应用前景。本文基于C30加速器固体靶系统设计开发了新型硬币靶,同时对^(89)Zr核素制备工艺进行了研究。将钇箔装配于硬币靶后转移至C30加速器固体靶系统辐照2~4 h,初始质子能量为16.5 MeV,采用质子束流降能器装载0.4 mm厚碳膜进行衰变处理,获得约13.8 MeV的次级束流辐照在靶片上。将辐照后的靶片装入溶靶槽,采用自主开发的自动化分离装置装载羟肟酸树脂进行靶片溶解和分离纯化,最终获得^(89)Zr核素。分析测定了^(89)Zr的放射性核纯度、放射化学纯度及元素杂质含量等质量指标。检验结果显示,^(89)Zr核素批产能可达到5 GBq,放射性核纯度大于99.9%,放射化学纯度大于97%,主要元素杂质含量均低于2.5μg/GBq。通过自主设计的直冷型硬币靶系统成功制备了质量可控的^(89)Zr核素,实现了^(89)Zr核素的规模化国内供应。

^(211)At干馏装置研制及分离工艺研究

^(211)At是一种α核素,其半衰期为7.2 h,不仅适用于α靶向内放射治疗,也可替代长半衰期核素用于α辐解的研究。为解决现有^(211)At干馏工艺产额低、稳定性差的问题,本研究优化设计了^(211)At干馏生产工艺,集成了一套半自动化^(211)At干馏分离装置。采用碘干馏模拟实验确定了影响干馏分离的主要影响因素,改进得到了简便可行的^(211)At干馏分离工艺步骤。^(211)At干馏分离结果表明:当加速器α束流强度为20μA、能量为28.5 MeV时,轰击Bi靶4 h后,^(211)At的3次平均产额为17.87 mCi(6.61×10^(8) Bq),产品核纯度>99.9%,无Bi、Cu等杂质。^(211)At收率达98%以上,分离耗时45~60 min。本研究不仅为各类^(211)At应用工作的开展垫定了良好的基础,也可为后续^(211)At干馏自动化装置的研制提供参考。

基于100 MeV强流质子回旋加速器生产放射性同位素的束流筛选装置

在进行放射性同位素生产实验时,有时需要100 MeV强流质子回旋加速器引出单圈束流来满足实验要求。目前100 MeV强流质子回旋加速器束流引出时存在严重圈重叠问题,因此需要设计一款束流筛选装置对引出束流品质进行改善以满足实验要求。该束流筛选装置具有基于100 MeV强流质子回旋加速器的框架结构与狭缝运动系统,以及基于PLC设计的控制系统控制步进电机并利用电子尺和按偏差的比例P、积分I和积分D(PID)控制的算法实现闭环控制。经过多次运行调试,机械装置的运动精度在±0.2 mm,且在加速器运行过程中可以实现对束流的筛选。

FAPα靶向标记化合物^(131)I-FAPI-03的合成及初步体内外实验研究

本研究以4-喹啉基-甘氨基-2-氰基吡咯烷为骨架,对连接基团进行碳链延长及羟基修饰成功合成FAPI衍生物ATE-FAPI-03;通过亲电取代反应实现其^(131)I标记,并对标记化合物^(131)I-FAPI-03的脂水分配比、体外稳定性等进行分析;开展细胞结合、内吞、流出等实验以评价^(131)I-FAPI-03的体外动力学特征;并考察了^(131)I-FAPI-03在荷胶质瘤小鼠体内的分布情况。结果表明:^(131)I-FAPI-03为亲脂性小分子,并具有良好的体外稳定性;与FAPα阳性细胞U87MG孵育10 min时的结合率为(22.00±0.35)%,且随着孵育时间的延长结合率有明显的上升趋势,而与FAPα阴性细胞MCF-7的结合率始终处于较低水平;通过竞争结合实验测得^(131)I-FAPI-03的IC50值为45.5 nM,表明其对FAPα具有较高的亲和力;大部分与U87MG细胞结合的^(131)I-FAPI-03可被细胞内吞,但其在细胞中的滞留能力偏低。^(131)I-FAPI-03在荷胶质瘤小鼠体内具有快速的肿瘤靶向能力:经尾静脉注射5 min后,肿瘤组织对^(131)I-FAPI-03的放射性摄取值为(14.90±3.21)%ID/g,注射2 h后,肿瘤/肌肉的放射性摄取比值达到(43.7±16.7)。上述结果为新型FAPα靶向药物的研发提供了重要的参考。

^(124)I的制备、抗体标记及标记化合物的Micro-PET/CT显像

为使用医用回旋加速器生产^(124)I及研究^(124)I标记提供方法,本研究通过124Te(p,n)^(124)I核反应制备^(124)I,首先压制得到124TeO_(2)/Al_(2)O_(3)靶片,利用回旋加速器轰击3~8 h后,放置12 h去除副反应产生的杂质核素,最后通过碘升华-放化分离法得到Na^(124)I溶液。分析Na^(124)I的纯度并且标记抗间皮素(mesothelin,MSLN)抗体后,对KM小鼠进行尾静脉注射观察^(124)I-anti-MSLN的分布。结果显示,压制得到的124TeO_(2)/Al_(2)O_(3)靶片经过12.5 MeV能量,20μA质子束轰击后得到340.4~1121.1 MBq核素产品,经纯化后得274.2~758.5 MBq高纯度Na^(124)I溶液,其放射性浓度>54840 Bq/μL。使用该Na^(124)I溶液对抗MSLN抗体标记得到放化纯度>99%的^(124)I-anti-MSLN探针,经尾静脉注射入KM小鼠体内,通过Micro-PET/CT显像可以观察到小鼠甲状腺部位有明显的探针摄取,且该摄取可以被提前3 d喂食0.5%KI溶液阻断,代谢行为符合^(124)I标记的抗体探针在KM鼠体内的代谢规律。本研究总结了25次^(124)I的制备过程中涉及的设备、方法及纯化后Na^(124)I的使用等情况,结果表明,经过纯化得到的^(124)I具有较高的核纯度和化学纯度,满足放射性标记的需求,且平均回收率高于70%,自动纯化过程安全可靠。

中国散裂中子源伴生质子辐照实验平台及其技术参数的确定

为了利用负氢离子加速器中伴随产生的质子成分,中国散裂中子源(China Spallation Neutron Source,CSNS)在直线加速器末端建设了伴生质子辐照实验平台(associated protons experimental platform,APEP)。为了确定其性能参数,采用散射测量、束斑照相、同位素活化法等实验方法对伴生质子辐照实验平台的主要参数进行了刻度。实验证实,该辐照平台可以提供的质子能量范围为10~80 MeV,束斑分布均匀,束流强度范围为1.2×10^(7)~4.0×10^(9) cm^(-2)·s^(-1)。伴生质子辐照实验平台运行稳定,每年提供超过5000 h的束流时间,可以满足宇航器件可靠性测试、探测器刻度、辐照育种以及材料抗辐照特性测试等多种应用需求。