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不同生态混凝土坡岸中溶解性有机质与镉的相互作用机理研究 被引量:6
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作者 梁明欣 寇莹莹 +4 位作者 王京刚 何连生 张琪 徐红灯 袁冬海 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期1857-1868,共12页
为研究生态混凝土坡岸中DOM (dissolved organic matter,溶解性有机质)与重金属离子的相互作用,通过FQT(fluorescence quenching titration,荧光淬灭滴定)试验配合3D-EEMs (three-dimensional fluorescence spectroscopy,三维荧光光谱)... 为研究生态混凝土坡岸中DOM (dissolved organic matter,溶解性有机质)与重金属离子的相互作用,通过FQT(fluorescence quenching titration,荧光淬灭滴定)试验配合3D-EEMs (three-dimensional fluorescence spectroscopy,三维荧光光谱)、PARAFAC (parallel factor,平行因子分析)和2D-COS (two-dimensional correlation spectroscopy,二维相关光谱)探究了AEC(applied eco-concrete,应用型生态混凝土)和IEC (improved eco-concrete,改良型生态混凝土)坡岸中DOM与Cd^2+的相互作用机理.结果表明:①3D-EEMs结果显示,AECow(AEC坡岸出水)类蛋白组分荧光强度降低,水体腐殖化程度升高,而IECow(IEC坡岸出水) DOM各组分荧光强度均降低;Cd^2+能与DOM中所有组分发生络合,且随c(Cd^2+)增加,各组分的荧光强度最终趋于稳定.②PARAFAC将所有样品中DOM分离出类蛋白、类富里酸和类腐殖质3个独立组分,其中类富里酸组分随c(Cd^2+)增加表现稳定的荧光淬灭效果.③通过Ryan and Weber模型计算Cd^2+与DOM中各组分的络合常数(lg K)发现,所有样品中Cd2+与DOM中类富里酸组分的lg K值均大于类蛋白组分.进一步发现,不同坡岸出水lg K值大小依次为RW(原水)>AECow>IECow;④2D-COS分析得出,DOM中类蛋白组分对Cd^2+的敏感度最大.RW中Cd^2+与DOM位点的络合顺序为340 nm→273 nm→282 nm,AECow中络合顺序为410 nm→330 nm.研究显示:Cd^2+率先与DOM中类富里酸、腐殖质类物质络合,且络合能力强,类蛋白物质最容易受Cd^2+的干扰;AECow增加了下游水生态系统中Cd^2+的迁移风险和生物有效性,相反IECow则降低了Cd^2+的迁移风险,两种坡岸均能降低DOM组分与Cd^2+的络合能力,其中IEC坡岸最优. 展开更多
关键词 生态混凝土 三维荧光光谱(3D-EEMs) 二维相关光谱(2d-cos) 溶解性有机质(DOM) CD^2+
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阶梯式景观河流夏季溶解性有机质构成与分布 被引量:1
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作者 陈旭东 高良敏 +4 位作者 庞振东 陈晓晴 王慧 张金昕 童荣荣 《科学技术与工程》 北大核心 2022年第16期6759-6766,共8页
溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)构成复杂,是河流生物地球化学循环中重要的组成部分,对水环境状况有很好的指示作用。为研究基于同步荧光光谱(synchronous fluorescence spectrum,SFS)的城市河流DOM含量与构成变化与水环境... 溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)构成复杂,是河流生物地球化学循环中重要的组成部分,对水环境状况有很好的指示作用。为研究基于同步荧光光谱(synchronous fluorescence spectrum,SFS)的城市河流DOM含量与构成变化与水环境参数的相互作用关系,以阶梯式城市景观河流为研究对象,采用荧光区域积分、冗余分析(redundancy analysis,RDA)、二维相关分析(two-dimensional correlation spectroscopy,2D-COS)和主成分分析(principal component analysis,PCA)对SFS及水环境参数进行解析。将SFS光谱划分为类酪氨酸(tyrosine-like,TYRLF)、类色氨酸(tryptophan-like,TRPLF)、微生物源类腐殖质(microbial humic-like,MHLF)和陆源类腐殖质(humic-like,HLF)4个荧光积分区域,提出SFS区域积分校正因子算法以提高SFS的半定量分析的准确性。结果表明:阶梯式景观河流夏季水体中DOM以生物源(TYRLF、TRPLF和MHLF)组分为主(>80%);SFS-RDA表明环境参数对DOM构成有显著影响,水面覆盖率(Cover)与类腐殖质组分的占比呈正相关;SFS-2D-COS表明类蛋白组分(TYRLF和TRPLF)与类腐殖质组分(MHLF和HLF)变化趋势相反,水体中DOM组分变化顺序为:TYRLF>TRPLF>HLF>MHLF;SFS-PCA将水体DOM按结构特性进行了划分,实现了基于SFS的水体DOM快速归类定性分析。 展开更多
关键词 溶解性有机质(DOM) 同步荧光光谱(SFS) 冗余分析(RDA) 二维相关分析(2d-cos) 主成分分析(PCA)
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川西高原河流水体CDOM对pH的响应特征研究 被引量:1
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作者 刘堰杨 孙辉 《四川环境》 2022年第6期154-162,共9页
选取川西高原两种主要地貌类型的高海拔河流共五条,即杂谷脑河、抚边河及岷江(高山峡谷区)与白河、黑河(丘状高原区),采用三维荧光光谱、紫外-可见光吸收光谱、二维相关光谱研究其水体有色溶解性有机质(CDOM)在17天培养前后对pH的响应... 选取川西高原两种主要地貌类型的高海拔河流共五条,即杂谷脑河、抚边河及岷江(高山峡谷区)与白河、黑河(丘状高原区),采用三维荧光光谱、紫外-可见光吸收光谱、二维相关光谱研究其水体有色溶解性有机质(CDOM)在17天培养前后对pH的响应行为。5条河流CDOM在强酸环境(pH=2)中吸光度较低,高山峡谷区河流CDOM吸光度经培养后均出现上升现象,丘状高原河流则呈现出相反的趋势;5条河流FDOM中具有4种荧光峰,分别是A峰(260/380~460)、C峰(350/380~420)、B峰(275/310)及T峰(275/340)。其中,A、C峰属于类腐殖质物质,T、B分别代表类色氨酸、类酪氨酸物质;5条河流中A、C峰随pH值增高出现了“红移”现象,高山峡谷区河流T、B峰对于pH变化更为敏感,经培养后荧光强度增加。UVA类腐殖质FDOM在pH扰动下的光谱强度动态涨落总程度最强,丘状高原河流强于高山峡谷区河流,杂谷脑河、岷江、黑河FDOM中的类蛋白质峰对pH的扰动响应最快。川西高原是我国主要江河的源头集水区及低温有机碳库的主要分布区,首次运用二维相关光谱揭示高原河流水体有色溶解性有机质(CDOM)对pH的响应特征,对于揭示该地区在全球气候变化背景下水体碳输出形态与转化过程具有重要环境意义。 展开更多
关键词 川西高原 溶解性有机质(DOM) PH 三维荧光光谱 二维相关光谱(2d-cos)
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川西高原河流水体CDOM的光化学降解特性 被引量:12
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作者 刘堰杨 孙辉 +1 位作者 刘琛 王小沁 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第12期5318-5329,共12页
川西高原部分河流溶解性有机碳(DOC)含量极高,因有色溶解性有机质(CDOM)具有独特的光学特性,其光降解特征与规律对于分析高寒区天然水体DOC动态及区域水-陆碳循环具有重要的环境意义.本文选取川西高原两种主要地貌类型的河流共5条,即高... 川西高原部分河流溶解性有机碳(DOC)含量极高,因有色溶解性有机质(CDOM)具有独特的光学特性,其光降解特征与规律对于分析高寒区天然水体DOC动态及区域水-陆碳循环具有重要的环境意义.本文选取川西高原两种主要地貌类型的河流共5条,即高山峡谷区河流杂谷脑河、抚边河及岷江,丘状高原区河流白河、黑河,对河流水体CDOM三维荧光光谱(EEMs)与紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)采用平行因子分析(PARAFAC)与二维相关光谱(2D-COS)进行分析.结果表明:①白河和黑河CDOM的5 d降解率分别为64. 85%和63. 43%,光降解速率常数分别为0. 167 d-1和0. 173 d-1;抚边河CDOM浓度低(0. 71 m-1)光降解现象不明显,杂谷脑河和岷江CDOM光降解行为较为复杂;②在光降解过程中,除岷江外其余4条河流荧光溶解性有机质(FDOM)内源特征(FI)逐渐减弱,黑河和白河CDOM芳香性、疏水性特征(SUVA254和SUVA260)及腐殖化程度(HIXa)逐渐降低;③川西高原5条河流中FDOM组分均呈2类4个组分,即C1(275/310 nm,类酪氨酸)、C2 [280(<250)/400 nm,UVA类腐殖质]和C3(255/440 nm,UVA类腐殖质)、C4[270(360)/492 nm,UVA类腐殖质],类腐殖质FDOM较易光降解;④5条河流中UVA类腐殖质FDOM(尤其是500 nm发射波段)光降解反应先于类酪氨酸物质;丘状高原河流中UVA类腐殖质FDOM对于光照的敏感度大于高山峡谷区河流;⑤白河的主成分分析中识别出了2个因子,解释了这些参数变化的87. 28%,反映了光降解过程对于CDOM特征、荧光组分等方面的影响. 展开更多
关键词 川西高原 天然水体 溶解性有机质(DOM) 三维荧光光谱 紫外-可见光吸收光谱 平行因子分析(PARAFAC) 二维相关光谱(2d-cos)
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不同分子量草源DOM与重金属的相互作用 被引量:3
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作者 姚昕 樊团团 +3 位作者 孙小平 任浩宇 马飞扬 刘立 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期282-292,共11页
将采集自徒骇河聊城河段沉水植被生长区的DOM分为3个分子量级别:<0.7μm DOM、<500 kDaDOM、<100 kDaDOM,通过三维荧光结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)和荧光滴定法探讨水体中不同分子量DOM的荧光特征及其与重金属(Cu^(2+)和Pb^... 将采集自徒骇河聊城河段沉水植被生长区的DOM分为3个分子量级别:<0.7μm DOM、<500 kDaDOM、<100 kDaDOM,通过三维荧光结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)和荧光滴定法探讨水体中不同分子量DOM的荧光特征及其与重金属(Cu^(2+)和Pb^(2+))的络合作用.结果表明:草源DOM的有机碳主要储存在分子量<100 kDa组分中.PARAFAC分析得出4个荧光组分,分别为类色氨酸组分C2、C4,以及酪氨酸组分C1和类腐殖质组分C3.草源DOM主要以分子量<100 kDa的类色氨酸组分C2和酪氨酸组分C1为主.二维相关光谱(2D-COS)表明,与类腐殖物质相比,类蛋白物质优先与Cu^(2+)与Pb^(2+)发生猝灭,DOM中不同分子量组分与Cu^(2+)与Pb^(2+)的猝灭顺序未发生改变.在与Cu^(2+)结合的过程中,不同分子量中类腐殖质组分C3的络合常数(logKa)大于类蛋白组分C1、C2,表明类腐殖质组分的金属结合能力强于类蛋白质组分;随着分子量级别的降低,组分C3的logKa值逐渐增大(3.47<3.59<3.73),表明低分子量(<100 kDa)中的类腐殖质与Cu^(2+)具有更高的结合能力.不同分子量DOM中,类蛋白组分C1、C2、C4在分子量<0.7μm DOM中的logKa值均最高,表明高分子量(<0.7μm)的类蛋白质更容易与Cu^(2+)结合,而Pb^(2+)与各组分结合出现了荧光增强或猝灭的现象.DOM-Cu^(2+)与DOM-Pb^(2+)结合表现出不同的结合规律,反映出金属种类与DOM结合的异质性与复杂性. 展开更多
关键词 溶解性有机质 分子量特征 荧光猝灭 二维相关光谱(2d-cos) 金属结合能力
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Tracking the reactivity of ozonation towards effluent organic matters from WWTP using two-dimensional correlation spectra 被引量:2
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作者 Xin Jin Weijie Zhang +3 位作者 Rui Hou Pengkang Jin Jina Song Xiaochang C.Wang 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第2期289-298,共10页
The characteristics of effluent organic matter(EfOM) from a wastewater treatment plant(WWTP) during ozonation were investigated using excitation and emission matrix(EEM)spectra, Fourier transform infrared spectroscopy... The characteristics of effluent organic matter(EfOM) from a wastewater treatment plant(WWTP) during ozonation were investigated using excitation and emission matrix(EEM)spectra, Fourier transform infrared spectroscopy(FT-IR) and high-performance size exclusion chromatography(HPSEC) at different ozone dosages. The selectivity of ozonation towards different constituents and functional groups was analysed using two-dimensional correlation spectra(2D-COS) probed by FT-IR, synchronous fluorescence spectra and HPSEC.The results indicated that ozonation can destroy aromatic structures of EfOM and change its molecular weight distribution(MWD). According to 2D-COS analysis, microbial humiclike substances were preferentially removed, and then the protein-like fractions. Terrestrial humic-like components exhibited inactivity towards ozonation compared with the above two fractions. Protein-like substances with small molecular weight were preferentially reacted during ozonation based on 2D-COS probed by HPSEC. In addition, the selectivity of ozone towards different functional groups of EfOM exhibited the following sequence:phenolic and alcoholic C\O groups > aromatic structures containing C_C double bonds >aliphatic C\H. X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) further elucidated the preferential reaction of aromatic structures in EfOM during ozonation. 展开更多
关键词 OZONATION TWO-DIMENSIONAL CORRELATION SPECTRA (2d-cos) EFFLUENT organic matter (EfOM) Selectivity
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Evolution of humic substances in polymerization of polyphenol and amino acid based on non-destructive characterization 被引量:1
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作者 Jianmei Zou Jianzhi Huang +1 位作者 Huichun Zhang Dongbei Yue 《Frontiers of Environmental Science & Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第1期91-100,共10页
Abiotic humification is important in the formation and evolution of organic matter in soil and compost maturing processes.However,the roles of metal oxides in abiotic humification reactions under micro-aerobic remain ... Abiotic humification is important in the formation and evolution of organic matter in soil and compost maturing processes.However,the roles of metal oxides in abiotic humification reactions under micro-aerobic remain ambiguous.The aim of this study was to use non-destructive measurement methods to investigate the role of MnO_(2) in the evolution of humic substances(HSs)during oxidative polymerization of polyphenol-amino acid.Our results suggested a synergistic effect between MnO_(2) and O_(2) in promoting the polymerization reaction and identified that MnO_(2) alone had a limited ability in accelerating the transformation of fulvic acid(FA)to humic acid(HA),whereas O_(2) was the key factor in the process.Two-dimensional correlation spectroscopy(2D-COS)showed that the evolution in the UV-vis spectra followed the order of 475–525 nm>300–400 nm>240–280 nm in the humification process,indicating the formation of simple organic matter followed by FA and then HA.13C nuclear magnetic resonance(13C NMR)analysis revealed that the products under both air and N2 conditions in the presence of MnO_(2) had greater amounts of aromatic-C than in the absence of MnO_(2),demonstrating that MnO_(2) affected the structure of the humification products.The results of this study provided new insights into the theory of abiotic humification. 展开更多
关键词 Two-dimensional correlation spectroscopy(2d-cos) Humic substances(HSs) HUMIFICATION Manganese dioxide POLYPHENOL
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