热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr m、^(87)Kr和^(88)Kr产额测量研究

中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的^(235)U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与^(99)Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^(99)Mo产额为基准,经非主中子场和非主同位素影响等校正后,得到了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额,分别为(0.559±0.020)%、(0.992±0.034)%和(1.264±0.037)%,测量结果与数据库评价值在不确定度范围内一致,与文献测量值相比,不确定度明显降低。所建立的实验方法及干扰扣除方法可为后续更多中子能点的气体裂变产物产额的测量研究提供参考。

南沙海域沉积物^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

放射性核素^(239)Pu、^(240)Pu和^(137)Cs具有沉积物定年和互相印证的优势,已被广泛运用于沉积速率及放射性物质来源的评估研究中.本文测量和分析了从南沙海域采集的6个沉积物岩芯中的^(137)Cs、239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比.结果表明,南沙海域沉积物中^(137)Cs、^(239+240)Pu活度的变化范围分别为(0.758±0.078)—(1.687±0.145)Bq·kg^(-1),(0.256±0.019)—(0.752±0.078)Bq·kg^(-1).^(240)Pu/^(239)Pu原子比变化范围为(0.184±0.020)—(0.201±0.028),介于全球沉降和太平洋核试验场(PPG)240Pu/239Pu原子比范围之间,通过两端元法计算出PPG对南沙海域钚(Pu)的相对贡献为7.15%—15.89%(平均为11.29%).^(137)Cs和^(239+240)Pu活度的垂直分布特征表明,除NS-3岩芯外,其它5个岩芯的^(137)Cs和^(239+240)Pu均为典型的单峰.^(239+240)Pu法与^(137)Cs法计算的沉积速率基本一致,说明在采样区域,沉积物混合和外界扰动过程对颗粒物沉积影响不大.在NS-2站位,210Pbex法测得的沉积速率大于其它两种方法的沉积速率,可能是由于NS-2站位离岸较近,人为干扰、沉积物混合作用等其他因素致使210Pbex法测定的结果受到了影响.

中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源与含量水平

放射性核素^(239+240)Pu是环境中一类极毒的核素,也是核安全评估与放射性污染防治的敏感点。本文主要利用329个站位数据,从空气、土壤、河流沉积物以及湖泊沉积物中^(239+240)Pu含量水平等4个方面,探讨中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源和含量水平;并初步建立了环境中以1μBq/m^(3)或者1 mBq/g为基准值^(239+240)Pu相对含量水平的评估体系标准。研究结果表明,中国沿海省份空气、土壤、河流和湖泊沉积物中^(239+240)Pu均处于本底辐射水平,不存在安全风险,来源于全球大气核试验沉降,与中国沿海核电厂的运行没有明显关联。

水中^(239+240)Pu分析的不确定度评定

以水中Pu的放化分析方法为基础,结合不确定度评定原理,通过建立水中^(239+240)Pu分析测量的不确定度数学模型,对不确定度各分量进行了分析和计算,得出:水中^(239+240)Pu浓度在10E-03Bq/L及以上时,Pu的全程放化回收率是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源;浓度在10E-04Bq/L及以下时,样品测量的不确定度是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源,可通过适当增加测量时间来减小样品的测量不确定度。

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

^（239）Pu在西南某地板岩与土壤中的吸附行为

以西南某极低放废物处置库预选场址地质环境中板岩与土壤为吸附介质,通过吸附实验和解吸实验,研究了不同介质粒径、环境温度（10℃—50℃）、水相pH（4—12）对239Pu核素在板岩与土壤介质中吸附行为的影响特征.吸附实验表明,水相环境中板岩和土壤介质对239Pu核素的吸附过程在10 d左右达到平衡,并且其吸附分配比随着介质粒径的减小而增大,随着水相pH值的增大而增大,但温度对其吸附的影响不明显.解吸实验表明板岩和土壤介质对239Pu核素的吸附是可逆的.

^(239)Pu在泥岩和砂岩上的吸附分配系数

通过静态批式法研究放射性核素中具有代表性的核素239Pu在泥岩和砂岩中的吸附情况以及多种影响Pu在泥岩、砂岩中吸附性能的因素。实验测定了泥岩、砂岩中239Pu的分配系数,考察了岩石粒径、水相pH值、固液比和溶液离子对吸附分配系数的影响。结果表明,Pu在泥岩和砂岩中的分配系数分别为120 mL/g和1.60×104mL/g,砂岩对Pu有较强的吸附性;239Pu的吸附分配系数随岩石粒径的减小、水相pH的增大、固液比的增大而增大;硝酸溶液体系中,239Pu在岩石中的吸附性强于模拟地下水体系。

239Pu在膨润土中的吸附和迁移实验研究

采用静态吸附实验和动态淋滤实验,研究了天然漂白土、钠基膨润土、高庙子膨润土、钙基膨润土四种膨润土对239Pu的吸附性能和迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土吸附能力最强,Kd高达7.808 2×104,高庙子膨润土次之,天然漂白土略低于高庙子土、钠基膨润土最弱,Kd为2.854 8×104。同时,钙基膨润土的渗水性能最强,渗透出的239Pu核素总量最多,淋出率为6.166‰。高庙子膨润土的渗水性能明显弱于天然漂白土,渗透出的239Pu核素总量也远远低于天然漂白土。吸附性能最弱的钠基膨润土的渗水性能最弱,核素的淋出率也最低,为0.107‰。综合考虑,高庙子膨润土和钠基膨润土对239Pu的阻滞性能更加优越,是处置库的回填材料的更好选择。

水相环境对^(239)Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土作为吸附介质,通过静态吸附实验,研究了高庙子膨润土在不同水相环境中对核素239Pu的吸附行为。探讨了接触时间、水相pH值、离子种类以及离子浓度等因素对吸附行为的影响。研究结果表明:高庙子膨润土对钚具有很强的吸附能力,吸附率达到99%以上,且吸附速率较快,4d即可达到吸附平衡。随着水相pH值增大,膨润土对钚的吸附能力逐渐增强。水相中CO23-、Fe3+和Ca2+对钚吸附有较强抑制作用,并且当离子浓度小于0.02mol/L时,随着浓度的增大,分配系数Kd值逐渐减小;当离子浓度大于0.02mol/L时,分配系数Kd值基本趋于稳定。

^(233)U内标α谱法测定石墨中痕量^(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。

^(239)Pu在板岩和土壤中的吸附

通过研究239Pu在地质环境中的迁移行为,为废物处置工作提供基础性数据和技术依据。以研究区的地质介质千枚状板岩和土壤为样品,利用静态实验方法,研究了核素239Pu在这2种介质中的吸附行为特征。实验结果表明,随着液固比的减小,溶液中钚的浓度均降低,说明随着颗粒样品的增多,钚的吸附量增加,而吸附分配系数均降低。吸附分配系数随着CO2-3浓度的增大而呈下降趋势,溶液中CO2-3的存在不利于钚的吸附。钚在板岩和土壤中的吸附行为可用Freundlich吸附等温式来描述。

缓发中子计数法定量^(235)U、^(239)Pu初步研究

利用缓发中子计数法对235 U-239Pu混合物中235 U和239 Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照235 U、239 Pu以及235 U-239 Pu混合物样品30s,冷却2s,用缓发中子探测器测量100s,得出235 U和239Pu的探测限分别为0.14和0.18μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当235 U和239Pu质量比m(235 U)/m(239 Pu)=1.2时,235 U、239 Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。

球床式高温气冷堆在线燃耗测量中^239Pu的影响分析

高温气冷堆中,燃料的平均燃耗比较深。随着235U的消耗和239Pu的累积,239Pu的裂变就将成为一个不可忽略的部分。通过理论计算,讨论了239Pu的裂变对于燃耗测量的影响。计算表明,当燃料球燃耗达到80 000(MW.d)/t(U)时,239Pu的裂变所贡献的燃耗份额约26.7%,239Pu裂变产生的137Cs和134Cs分别占其各自总活度的27.2%和23.2%;比较而言,利用137Cs活度来计算燃耗的方法比用活度比134Cs/137Cs好。

钙基膨润土对^(239)Pu核素迁移的阻滞性能研究

文章采用动态淋滤实验,研究了不同流速和水相pH下,钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能很好,100 d内淋出液中的放射性总量很少,239Pu的淋出率最高仅为6.166‰,最小能达到0.209 7‰。流量和水相pH均会影响膨润土的阻滞性能,但是流量的影响更加明显,核素的淋出率随着流速的增大而增大。水相pH一方面改变了土壤性质,使土壤的渗水性能产生变化,另一方面影响了膨润土对239Pu的吸附能力。2种影响同时作用,最终导致水相pH对淋出率的影响不成线性关系。在酸性水相条件下,膨润土的渗水性大大降低,阻滞性能达到最优。

在线进样ICP-MS用于^(239)Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP-MS的空气中^(239) Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP-MS连续测量定量方法、238 U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP-MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929(2019)计算得到本系统对^(239) Pu气溶胶判断限和探测限分别为1.24×10^(-5) Bq/m^(3)和2.48×10^(-5) Bq/m^(3),优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于^(239) Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

热中子诱发^(239)Pu裂变初级裂变产物质量分布测量

原子核裂变是最复杂的物理过程之一,至今仍缺乏可以统一描述裂变前和裂变后过程的理论。中子诱发^(239)Pu裂变产额数据是重要的核数据,完整的初级裂变产物质量分布数据有助于完善裂变理论模型并提高产额评价数据的质量。本文研制了初级裂变产物鉴别谱仪(FFIS),通过屏栅电离室和微通道板时间探测器分别测量裂变碎片的动能和飞行时间,基于动能-速度关联的方法直接获得碎片放中子后的质量分布,在BNCT医院中子照射器(IHNI-1)上开展了热中子诱发^(239)Pu裂变初级裂变产物的质量分布测量。测量结果表明,对轻峰碎片质量分辨约为1 amu,对重峰碎片质量分辨约为1.5 amu。^(239)Pu(n_(th),f)初级裂变产物质量分布的精确测量可为裂变产额理论计算和评价提供重要的实验数据。

长江口水下三角洲^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

在长江口水下三角洲采集沉积物柱状样SC07,通过测试沉积物柱样中239+240Pu和137Cs的活度,重点分析239+240Pu活度的分布特征及其与137Cs活度剖面的异同,以提取239+240Pu活度剖面中的信息。结果表明:239+240Pu活度剖面中存在与137Cs一致的1963年蓄积峰和1958年次蓄积峰,且两者呈较显著的线性相关关系(R2=0.765),表明在动力环境较强的河口地区,239+240Pu与137Cs仍可以反映相同的沉积过程。239+240Pu活度起始层位对应于1948年,而137Cs对应于1954年,表明239+240Pu具有更高的测试灵敏度。SC07柱状样中137Cs/239+240Pu的同位素比值比全球均值低,说明239+240Pu存在区域沉降来源。

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明:中国表层土壤中240Pu/239Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中239+240Pu的主要来源;表层土壤中239+240Pu比活度处于低放射水平(≤1Bq/kg的概率为94%),西北和东北地区的表层土壤中239+240Pu比活度有较高的空间变异性.239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移(横向迁移和纵向迁移)的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估239+240Pu的环境水平提供有效的方法.

^(239)Pu(n_(th),f)短寿命裂变产物产额测量

采用γ能谱相对测量方法,以97Zr为内标参考核素,完成了239Pu(nth,f)短寿命裂变产物88 Rb、95 Y、101 Mo、101 Tc、138 Csg、142 La等核素的累积产额测量。实验测得88 Rb、95 Y、101 Mo、101 Tc、138 Csg、142 La的累积产额数据分别为(1.32±0.05)%、(4.69±0.22)%、(6.13±0.32)%、(6.10±0.22)%、(6.24±0.24)%、(4.74±0.17)%。对高纯锗探测器中高能端效率刻度、样品封装与辐照、γ谱测量几何条件设计、γ谱测量与数据分析进行了研究。实验测量裂变产物核素分别位于非对称裂变质量分布双驼峰曲线轻峰的左侧、中部和右侧,重峰的中部与右侧。