FLiBe熔盐中铀与镧系(Eu、Sm、Yb、La、Ce和Ho)氟化物的电化学性质及分离

利用电化学方法在熔盐介质中进行乏燃料的后处理分离是干法后处理中研究最广泛的技术之一,其核心内容就是采用电解法实现锕系元素和镧系元素分离。本文采用循环伏安法、方波伏安法和恒电位电解法研究了FLi Be(Li F-Be F_(2))熔盐中UF_(4)和Ln F_(3)(Ln=Eu、Sm、Yb、La、Ce和Ho)的电化学行为和分离可行性,在FLi BeUF_(4)-Ln F_(3)混合熔盐体系中使用W电极开展了UF_(4)与Ln F_(3)电解分离研究。结果表明:在惰性钨(W)电极上U4+的氧化还原反应分为两步,分别是U^(4+)+e^(-)→U^(3+)和U^(3+)+3e^(-)→U^(0),而Yb^(3+)、Sm^(3+)、Eu^(3+)只能发生一电子转移还原为+2价态的Yb^(2+)、Sm^(2+)、Eu^(2+)的离子,La^(3+)、Ce^(3+)和Ho^(3+)离子在FLi Be熔盐电化学窗口内则没有明显的电化学信号;X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)和能量色谱仪(Energy Dispersive Spectrometer,EDS)结果证明了W电极上的电解产物为金属U、UF_(3)和夹带的熔盐,而不含有Ln F_(3)的电解产物。这些研究结果为熔盐堆燃料中锕系元素和镧系元素的分离提供了基础数据。

工质替代FLiBe研究涡流二极管单向特性的模化分析

涡流二极管作为氟盐冷却高温堆(Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor,FHR)非能动余热排出系统的关键设备,其单向性将影响FHR事故工况下排出堆芯余热的能力和正常工况时堆芯的热损失。为了研究在冷却剂FLi Be熔盐工质下涡流二极管的单向特性,并解决FLi Be较强腐蚀性、高熔点直接进行实验难度较大及成本较高的问题,本文采用比较安全和便于实验的水、#22透平油和HTS-1作为FLi Be的替代工质,通过相似理论进行流体模化,并采用数值模拟方法研究模化方法的可行性。结果表明:采用HTS-1、水和#22透平油工质代替FLi Be研究相同结构尺寸涡流二极管内的单向特性是可行的。HTS-1模化FLi Be在涡流二极管内流动可实现完全相似,水和#22透平油模化FLi Be可实现部分相似。通过数值模拟初步验证部分相似模化方法是可行的。

高温FLiBe熔盐颗粒粒径分布特征研究

含铍熔盐有很强的化学毒性,为了实现对高温含铍熔盐颗粒的准确监测和有效去除,了解其粒径分布特征是解决问题的关键。基于熔盐减压蒸馏实验装置和低压冲击采样器,搭建了用于测量高温熔盐颗粒粒径的实验装置,并研究不同实验工况下FLiBe熔盐的粒径分布。实验结果表明:常温下熔盐颗粒粒径分布集中在2.5μm以上;而高温(930℃)下则集中在0.26~2.5μm。同时研究了高温实验工况下,气体吹扫和采样时间对熔盐颗粒粒径分布的影响。研究结果表明:采样时间并未对粒径分布产生明显影响;而气体吹扫虽然改变了最终熔盐颗粒的排放浓度,但未对粒径分布产生显著影响。样品扫描电镜结果验证了实验装置粒径刻度的准确性,而观测到熔盐颗粒呈规则的球形而非晶体状这一现象,推测是由熔盐颗粒碰撞沉积导致。

熔盐冷却高温球床堆中Flibe对栅元均匀化群截面的影响

熔盐冷却高温球床堆与高温气冷堆所用冷却剂不同,其中子学性能会影响栅元均匀化群截面。本文基于MCNP5研究Flibe熔盐对238 U、235 U、232 Th共振能区栅元均匀化群截面的影响,并与高温气冷堆进行对比。结果表明,由于熔盐的引入,238 U、235 U、232 Th的栅元均匀化群截面在包含较强共振峰的能群会发生明显改变,238 U、232 Th栅元均匀化吸收群截面增大,235 U栅元均匀化裂变群截面减小。随燃料填充度与熔盐填充度的增加,熔盐对所研究重核素的栅元均匀化群截面的影响增大;燃料运行温度与燃料富集度的变化,对Flibe引入的截面相对变化影响并不明显。计算结果表明,熔盐对栅元均匀化裂变群截面和均匀化吸收群截面的影响具有一定规律性。

FLiBe、FLiNaK在涡流二极管中流动特性的数值模拟

涡流二极管作为一种非能动制止阀的设备,被应用于高温熔盐堆的概念设计中,本文利用FLUENT数值模拟分析了涡流二极管内正反向流动的阻力特性及其内部流场,以水、FLiBe和FLiNaK为模拟工作介质,计算了在不同工况下,涡流二极管的正反向流动压降值、阻力系数及阻抗比,为用于钍基熔盐堆(Thorium Molten Salt Reactor,TMSR)非能动辅助冷却系统的涡流二极管设计提供参考依据。模拟计算结果表明:涡流二极管的正反向流阻随着进口雷诺数不断增大,其性能参数阻抗比ε随着雷诺数也相应增大,最后达到临界稳定值;为提高其性能参数阻抗比,对涡流二极管进行结构优化设计,并结合实验进行验证。

FLi/FLiBe盐中~7Li富集度对熔盐快堆钍铀转换性能的影响研究

锂(Li)元素是液态熔盐堆中冷却剂熔盐的重要组成成分,由于^6Li相对^7Li具有较大的中子吸收截面,其在冷却剂熔盐中的摩尔含量会影响液态熔盐堆的钍铀转换性能,因此研究7Li富集度对液态熔盐堆钍铀转换性能的影响十分必要。基于熔盐快堆(Molten Salt Fast Reactor,MSFR)的堆芯结构,分别采用FLi和FLiBe两种不同的冷却剂熔盐,选取范围在99.5%~99.995%的一系列^7Li富集度,借助熔盐堆后处理程序MSR-RS(Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence),针对能谱、^233U初装量、钍铀转换比、^233U净产量和倍增时间、Li的演化以及氚产量等一系列参数进行分析。研究结果表明:在MSFR的堆芯中,较FLiBe而言,采用FLi作载体盐能够获得更好的钍铀转换性能;当^7Li富集度由99.995%变为99.9%时,堆芯钍铀转换比降低约1.6%,氚产量增加约8%。综合考虑燃料制造成本和钍铀转换性能等因素,对于分别采用FLi和FLiBe作载体盐的熔盐快堆MSFR,推荐的^7Li富集度都为99.9%。

2．6 Flibe嬗变包层的概念设计研究

国际热核聚变实验堆(ITER)计划的工程设计已经完成并进入建造阶段。ITER计划的第一阶段目标是实现．500MW的聚变功率且重复持续500s，并力争尽快开始建设。

氟锂铍熔盐热中子散射效应对熔盐堆中子学性能的影响

氟锂铍(FLiBe)熔盐作为液态熔盐堆的冷却剂和载体盐,具有一定的慢化性能,其热中子散射数据影响熔盐堆的中子学性能,进而影响熔盐堆物理设计和安全运行。基于通用蒙特卡罗粒子输运程序分析了液态FLiBe熔盐的热中子散射数据对65 MW熔盐堆堆芯中子能谱、不同能谱下有效增殖因数k_(eff)、核素反应率、温度反应性系数等中子学性能的影响。研究结果表明:考虑FLiBe熔盐热散射效应,堆芯中子能谱变硬,导致~(235)U裂变反应率和k_(eff)变小,燃料的温度反应性系数中多普勒系数减小0.28×10~(-5) K~(-1),而密度反应性系数几乎无变化。当堆芯由热谱转变为相对较快的中子能谱时,FLiBe熔盐热散射效应导致~(235)U裂变率减少的变化量降低,k_(eff)的下降幅度从9.2×10~(-4)变为2×10~(-4)。因此,熔盐堆堆芯物理计算需开展FLiBe熔盐的热中子散射数据影响的量化。

低流速下涡流二极管单向性实验研究

为研究氟盐冷却高温堆(Fluoride-salt-cooled High temperature Reactor,FHR)非能动余热排出系统的控流装置——涡流二极管在低流速下的性能参数,建立了实验装置,测试了在水工质下由3D打印尼龙材料涡流二极管的单向特性,并由实验结果得到相同结构尺寸的涡流二极管在FliBe工质下的压降值。研究结果表明,本文实验流量范围内测得的涡流二极管单向性随雷诺数的增加不断升高,最大值为23。正向流动阻力系数随雷诺数的升高不断降低,反向流动阻力系数随雷诺数的增大先增大后降低。研究结果还表明本文研究的涡流二极管结构不适用于小功率氟盐冷却高温堆非能动余热排出系统的设计。

Characterization of molten 2LiF–BeF_2 salt impregnated into graphite matrix of fuel elements for thorium molten salt reactor

The impregnation behavior of molten 2LiF–BeF_2(FLiBe) salt into a graphite matrix of fuel elements for a solid fuel thorium molten salt reactor(TMSR-SF) at pressures varying from 0.4 to 1.0 MPa was studied by mercury intrusion, molten salt impregnation, X-ray diffraction, and scanning electron microscopy techniques.It was found that the entrance pore diameter of the graphite matrix is less than 1.0 μm and the contact angle is about 135°. The threshold impregnation pressure was found to be around 0.6 MPa experimentally, consistent with the predicted value of 0.57 MPa by the Washburn equation. With the increase of pressure from 0.6 to 1.0 MPa, the average weight gain of the matrix increased from 3.05 to 10.48%,corresponding to an impregnation volume increase from 2.74 to 9.40%. The diffraction patterns of FLiBe are found in matrices with high impregnation pressures(0.8 MPa and1.0 MPa). The FLiBe with sizes varying from tens of nanometers to a micrometer mainly occupies the open pores in the graphite matrix. The graphite matrix could inhibit the impregnation of the molten salt in the TMSR-SF with a maximum operation pressure of less than 0.5 MPa.

采用SCALE计算氟盐冷却高温堆产氚量的一些问题

氟盐冷却高温堆(Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor,FHR)是以熔融的氟盐(2Li F-Be F2,FLi Be)作为冷却剂、TRISO(Tri-structural Isotropic)颗粒为燃料、石墨为慢化剂的热中子反应堆。FLi Be冷却剂中的6Li、7Li、9Be和19F等核素在中子的辐照下产生氚。氚于高温下在金属材料中具有较强的渗透性,可能对操作人员及公众造成放射性危害。氚与F原子结合生成具有强腐蚀性的TF,可能影响结构材料的力学性能和使用寿命。本文采用SCALE5.1和SCALE6(包括6.1、6.1.2和目前最新发布版本6.1.3,后文若无特别说明,SCALE6均指此三个版本)中的TRITON(Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模块计算了典型FHR的产氚量。计算结果表明,在Li元素的产氚计算中,SCALE6的TRITON模块由于对Li元素处理不当,给计算结果带来较大差异,影响了计算的正确性。在计算9Be和19F的产氚量时,由于不同版本的SCALE采用不同的反应通道等原因,计算结果也存在差异。综合分析表明,通过SCALE计算FHR产氚量时应当优先采用SCALE6,为修正Li元素处理不当的问题,需使用TRITON中经COUPLE子模块更新整合后的截面库(TRITON默认为ft33f001)来单独运行ORIGEN-S模块。