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Shock-induced chemical reaction characteristics of PTFE-Al-Bi_(2)O_(3)reactive materials
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作者 Chunlan Jiang Rong Hu +2 位作者 Jingbo Zhang Zaicheng Wang Liang Mao 《Defence Technology(防务技术)》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第6期1-12,共12页
A ternary system of PTFE/Al/Bi_(2)O_(3)is constructed by incorporating PTFE-based reactive material and thermite for enhancing the energy release of the PTFE-based reactive material.The effects of Bi_(2)O_(3)in the PT... A ternary system of PTFE/Al/Bi_(2)O_(3)is constructed by incorporating PTFE-based reactive material and thermite for enhancing the energy release of the PTFE-based reactive material.The effects of Bi_(2)O_(3)in the PTFE/Al/Bi_(2)O_(3)on both mechanical properties and the energy release were investigated through various tests such as thermogravimetry-differential scanning calorimetry,adiabatic oxygen bomb test and split Hopkinson pressure bar test.The microstructure observed through scanning electron microscope and Xray diffraction results are used to analyze the ignition and reaction mechanism of PTFE/Al/Bi_(2)O_(3).The results indicate that the PTFE/Al/Bi_(2)O_(3)are capable of triggering the exothermic reaction of molten PTFE/Bi_(2)O_(3)and Al/Bi_(2)O_(3)over the PTFE/Al reactive materials,thereby promoting reactions.The excessive aluminum in the ternary system is beneficial for increasing energy release.The ignition of shock-induced chemical reactions in PTFE/Al/Bi_(2)O_(3)is closely related to the material fracture.The dominant mechanism for hot-spot generation under Split Hopkinson Pressure Bar test is the frictional temperature rise at the microcrack after failure. 展开更多
关键词 PTFE/Al/Bi_(2)O_(3) Shock-induced chemical reaction Energy release
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玻纤负载α-Fe_(2)O_(3)/CuFe_(2)O_(4)异质结薄膜的制备 及其催化性能
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作者 赵永男 郑翔云 +1 位作者 孙红玉 高海燕 《天津工业大学学报》 CAS 北大核心 2024年第4期19-23,共5页
为了克服传统芬顿催化剂的降解速率慢、pH适用范围窄、难回收等缺点,采用浸涂溶胶-凝胶法制备了玻璃纤维负载的α-Fe_(2)O_(3)/CuFe_(2)O_(4)异质结薄膜(FCGF),对其结构、形态和化学组成进行表征,并将其用于亚甲基蓝的光芬顿催化降解,... 为了克服传统芬顿催化剂的降解速率慢、pH适用范围窄、难回收等缺点,采用浸涂溶胶-凝胶法制备了玻璃纤维负载的α-Fe_(2)O_(3)/CuFe_(2)O_(4)异质结薄膜(FCGF),对其结构、形态和化学组成进行表征,并将其用于亚甲基蓝的光芬顿催化降解,考察其催化活性、pH值适用性和重复使用稳定性。结果表明:CuFe2O4颗粒生长在α-Fe_(2)O_(3)颗粒表面,形成α-Fe_(2)O_(3)/CuFe_(2)O_(4)异质结;在模拟太阳光辐射条件下,加入2 g FCGF和20 mmol/L的H_(2)O_(2),50 mL质量浓度为30 mg/L的MB溶液在40 min后降解率达到97%,而在相同条件下加入α-Fe_(2)O_(3)与CuFe_(2)O_(4)降解率分别为20%和30%,其催化活性的增强可归因于异质结光催化剂产生的光诱导电位差驱动的光生载流子的有效分离;同时,FCGF在宽pH范围显示出较高活性,pH=10时,MB溶液40 min后降解效率仍达到63%;FCGF具有良好的稳定性,5次循环后其催化性能没有衰减,反应40 min后MB降解率仍可达97%。 展开更多
关键词 α-Fe_(2)O_(3)/CuFe_(2)O_(4) 玻璃纤维支架 光芬顿反应 MB降解
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Al/Fe_(2)O_(3)铝热剂粉尘着火敏感性
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作者 李刚 马艳英 +1 位作者 刘宗阳 南相莉 《东北大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期415-421,438,共8页
为明确铝热剂反应的着火特性,利用最低着火温度(minimum ignition temperature,MIT)和最小点火能(minimum ignition energy,MIE)测试装置,结合TG-DSC方法对4种Al粉与Fe_(2)O_(3)质量比为1∶4,1∶3,1∶2,1∶1的层状和云状Al/Fe_(2)O_(3)... 为明确铝热剂反应的着火特性,利用最低着火温度(minimum ignition temperature,MIT)和最小点火能(minimum ignition energy,MIE)测试装置,结合TG-DSC方法对4种Al粉与Fe_(2)O_(3)质量比为1∶4,1∶3,1∶2,1∶1的层状和云状Al/Fe_(2)O_(3)铝热剂进行了着火敏感性研究.结果表明,4种配比试样的粉尘层、粉尘云MIT均超出相关标准常规测试范围,在空气中质量比为1∶3铝热剂的反应触发温度为888℃,活化能为248.49 kJ/mol,说明铝热反应不容易触发;相同质量比的Al/Fe_(2)O_(3)粉尘云的MIE远高于粉尘层,层状MIE最低值为0.7 J,着火敏感性较强,这是因为Fe_(2)O_(3)在粉尘云状态的反应中充当惰化剂,而在粉尘层状态反应中为反应提供了活性氧自由基. 展开更多
关键词 Al/Fe_(2)O_(3)铝热剂 铝热反应 粉尘层 粉尘云 着火敏感性
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γ-Al_(2)O_(3)载体的水热合成及其加氢性能
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作者 马月谦 董科军 夏继平 《石化技术与应用》 CAS 2024年第3期177-180,共4页
以ρ-Al_(2)O_(3)和NH4HCO3为原料,采用水热法合成出γ-Al_(2)O_(3)的前驱体碳酸铝铵(AACH),考察了原料配比和反应时间对合成产物的影响,利用X射线衍射仪、物理吸附分析仪、化学吸附仪对2种不同前驱体制得的载体进行表征,并对2种载体制... 以ρ-Al_(2)O_(3)和NH4HCO3为原料,采用水热法合成出γ-Al_(2)O_(3)的前驱体碳酸铝铵(AACH),考察了原料配比和反应时间对合成产物的影响,利用X射线衍射仪、物理吸附分析仪、化学吸附仪对2种不同前驱体制得的载体进行表征,并对2种载体制得的催化剂进行了加氢脱硫脱氮性能评价。结果表明:在n(HCO_(3)^(-))/n(Al^(3+))为1.5∶1.0,100℃反应14 h下制得具有棒状结构、结晶度较好的AACH;相比由传统拟薄水铝石制得的载体,由AACH制得的载体具有较高比表面积和大孔容,有效孔径(4~10 nm)的孔容占比更高,且利于反应进行的中强酸更多,且所制备催化剂的脱硫脱氮活性更佳。 展开更多
关键词 碳酸铝铵 拟薄水铝石 γ-Al_(2)O_(3) 水热反应 加氢精制催化剂 脱硫脱氮性能
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CoP修饰Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene纳米复合材料作为高效析氢反应电催化剂 被引量:1
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作者 孙巍 王永靖 +5 位作者 项坤 白赛帅 王海涛 邹菁 Arramel 江吉周 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期36-39,共4页
高效、经济和环保是电化学水分解制氢电催化剂的关键要素。二维(2D)MXene材料因其独特的物理化学性质而受到广泛关注。虽然有许多不同种类的MXene材料,但只有少数具有本征析氢反应(HER)催化活性。然而,MXene材料具有很多优点,如较大的... 高效、经济和环保是电化学水分解制氢电催化剂的关键要素。二维(2D)MXene材料因其独特的物理化学性质而受到广泛关注。虽然有许多不同种类的MXene材料,但只有少数具有本征析氢反应(HER)催化活性。然而,MXene材料具有很多优点,如较大的比表面积、高电导率和丰富的表面官能团,因此可以作为与其他物质复合的理想平台。本研究首先通过密度泛函理论(DFT)预测了CoP与Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene(其中T_(x)=―F和―OH官能团)具有低的氢吸附自由能(ΔGH^(*))。接着,我们合成了CoP-Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene纳米复合材料,并在0.5 mol∙L^(−1)H_(2)SO_(4)中测试了其电催化HER性能。该材料在电流密度为10 mA∙cm^(−2)时表现出了低的过电位(135 mV)和Tafel斜率为48 mV∙dec^(−1)。理论计算表明,CoP-Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene纳米复合材料的优异电催化性能源于Ti_(3)C_(2)T_(x)的高金属导电性、良好的界面电荷转移、快速的氢吸附/解吸过程以及优化的电子结构。 展开更多
关键词 Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene 析氢反应 COP 密度泛函理论 界面电荷转移
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A FACILE SYNTHESIS OF 2-TRIFLUOROMETHYLPYRROLE VIA 1,3-DIPOLAR CYCLOADDITION REACTION OF 2-TRIFLUOROMETHYLOXAZOLONE AND THE ACTIVATED CARBON-CARBON MULTIPLE BOND
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作者 Wei Sheng Tian Yu Qun Chen +1 位作者 Yong Rong Luo Xiao Wen Deng Shanghai Institute of Organic Chemistry,Academia Sinica,345 Lingling Lu,Shanghai 200032 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 1991年第3期217-220,共4页
The 1.3-dipolar cycloaddition reaction of 2-trifluoromethyl- oxazolone and the activated carbon-carbon multiple bond was studied and gave a convenient way to synthesize 2-trifluoromethylpyrrole derivatives.
关键词 Cl A FACILE SYNTHESIS OF 2-TRIFLUOROMETHYLPYRROLE VIA 1 3-DIPOLAR cycloaddition reaction OF 2-TRIFLUOROMETHYLOXAZOLONE AND THE ACTIVATED CARBON-CARBON MULTIPLE BOND PPM VIA
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构筑富含阳离子缺陷的贫P-Ni_(2)P和富P-CoP_(3)异质结用于增强尿素/肼电催化氧化反应
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作者 谭雯娟 叶勇 +7 位作者 孙秀娟 刘备 周佳佳 廖海龙 吴秀琳 丁锐 刘恩辉 高平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第6期63-66,共4页
废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水,既可以有效处理废水,实现氮循环,又能将肼和尿素作为新型燃料,有助于新能源的发展。然而,目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在... 废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水,既可以有效处理废水,实现氮循环,又能将肼和尿素作为新型燃料,有助于新能源的发展。然而,目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在挑战。因此,开发低成本、高效且稳定性好的电催化剂是实现这一技术的先决条件。在本文中,我们采用水热-碱刻蚀-磷化的三步方法,制备了一种富含阳离子缺陷的双金属磷化物Ni_(2)P/CoP_(3)催化剂(简称Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)),并将其应用于肼氧化和尿素氧化。该催化剂由贫磷的Ni_(2)P和富磷的CoP_(3)两种不同性质的磷化物组成。CoP_(3)中富集的磷含有大量的负电荷,有利于吸附带正电荷的中间物种;而Ni_(2)P中磷含量较少,金属含量高,具有良好的导电性,可以确保快速的反应动力学。通过物理表征和电化学测试,证实了Ni_(2)P/CoP_(3)的成功合成和其独特的电子结构。电子顺磁测试(EPR)证明了阳离子空位的存在,大量的阳离子空位缺陷有助于增加活性位点的数量,从而提升催化性能。因此,该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面表现出色。仅需-47 mV(HzOR)和1.311 V(UOR)的电位即可产生10 mA·cm^(-2)的电流密度。Tafel斜率分别为54.3 mV·dec^(-1)(HzOR)和37.24 mV·dec^(-1)(UOR)。Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)在HzOR和UOR方面的性能远优于单独的Ni_(2)P和CoP_(3),也优于未经碱刻蚀的镍钴磷化物。基于以上的测试结果,我们将Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)催化剂应用于直接肼燃料电池(DHzFC)和直接尿素-双氧水燃料电池(DUHPFC)的阳极,测试表明DHzFC和DUHPFC的最大功率密度分别为229.01和16.22mW·cm^(-2)。更为重要的是,DHzFC和DUHPFC能够稳定工作24 h,性能几乎不衰退。此外,Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)材料还可应用于自制的锌-肼燃料电池,并展示出良好的实际应用潜力。综上所述,本研究通过一系列方法制备了Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)催化剂,该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面具有优异性能。这项工作为设计高效且稳定性好的肼氧化和尿素氧化电催化剂提供了新的思路。 展开更多
关键词 Ni_(2)P/CoP_(3)异质结 阳离子空位缺陷 碱刻蚀 肼氧化 尿素氧化
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双核铑催化异丙基苯和β-二羰基化合物的去饱和化[3+2]环加成反应
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作者 刘新雨 罗立科 +2 位作者 张贺青 王启卫 王元桦 《合成化学》 CAS 2024年第5期400-405,共6页
二氢呋喃是构成天然产物和活性分子的重要结构骨架,目前还未见通过惰性烷烃和β-二羰基化合物参与的环化反应构建这类化合物的报道。本文以异丙基苯衍生物和β-二羰基化合物为原料,NaHCO_(3)作为碱,在Rh_(2)(esp)_(2)和N-氟代双苯磺酰胺... 二氢呋喃是构成天然产物和活性分子的重要结构骨架,目前还未见通过惰性烷烃和β-二羰基化合物参与的环化反应构建这类化合物的报道。本文以异丙基苯衍生物和β-二羰基化合物为原料,NaHCO_(3)作为碱,在Rh_(2)(esp)_(2)和N-氟代双苯磺酰胺(NFSI)催化体系下,通过去饱和化过程以及[3+2]环化过程合成了12个二氢呋喃化合物3aa~3fb,收率最高达50%。所有产物结构由~1H NMR,~(13)C NMR, HR-MS(ESI)确证。 展开更多
关键词 双核铑 异丙基苯 Β-二羰基化合物 二氢呋喃 去饱和化 [3+2]环加成
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空心板栗状MAPbI_(3)/TiO_(2)的制备及可见光下降解甲苯研究
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作者 李荡 张杨 +3 位作者 董玮 李远勋 顾怀章 党铭铭 《云南大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期143-150,共8页
首先,以TiCl_(4)为钛源,采用水热法制备空心板栗状TiO_(2)载体.然后,再以PbI_(2)及MAI(MA=CH_(3)NH_(3)^(+))为前驱体,采用溶液法在空心板栗状TiO_(2)上一步构筑MAPbI_(3)薄膜,形成空心板栗状MAPbI_(3)/TiO_(2)复合光催化剂.以甲苯为目... 首先,以TiCl_(4)为钛源,采用水热法制备空心板栗状TiO_(2)载体.然后,再以PbI_(2)及MAI(MA=CH_(3)NH_(3)^(+))为前驱体,采用溶液法在空心板栗状TiO_(2)上一步构筑MAPbI_(3)薄膜,形成空心板栗状MAPbI_(3)/TiO_(2)复合光催化剂.以甲苯为目标降解物,考察板栗状MAPbI_(3)/TiO_(2)在可见光下的催化降解性能,并对材料的能级结构进行分析,揭示材料的降解机理.结果表明:钙钛矿型MAPbI_(3)薄膜的组成及形貌与PbI_(2)和MAI投料比密切相关,随着投料比的增加,薄膜的成分由MAPbI_(3)和MAI两相变为纯MAPbI_(3),再转变MAPbI_(3)和PbI_(2)两相.能级匹配、结构特殊的板栗状MAPbI_(3)/TiO_(2)不仅可以降低光生电子和空穴的复合率,还能有效地将光生电子和空穴分别转移至MAPbI_(3)的导带及TiO_(2)价带,促进活性粒子·O_(2)^(-)和·OH的生成,因此在甲苯的降解中表现更优的性能.在可见光的照射下,MAPbI_(3)/TiO_(2)对甲苯的降解率在90 min内可高达98%. 展开更多
关键词 空心板栗状 MAPbI_(3)/TiO_(2) 甲苯 可见光 反应机理
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As_(2)O_(3)与Cu-ZSM-5催化剂的相互作用机理
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作者 张欢 史一林 +4 位作者 刘梁 王晨星 孙瑞彬 贾里 金燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2003-2010,共8页
基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活... 基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As_(2)O_(3)都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As^(3+)作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As_(2)O_(4)在相邻的活性位点上发生二次氧化反应,生成的As_(2)O_(5)成为As^(3+)吸附后的主要存在形式.其中,生成As_(2)O_(4)的反应阶段需要跨越242.75kJ/mol的能垒,成为整个氧化进程的决速步骤. 展开更多
关键词 CU-ZSM-5 As_(2)O_(3) 吸附 氧化反应 能垒
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Al_(2)O_(3)型壳与DZ125高温合金的润湿性及界面反应研究
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作者 王石磊 李治辉 +5 位作者 张洪雪 李波 李飞 陈晓燕 赵彦杰 戚诚康 《铸造技术》 CAS 2024年第6期565-573,共9页
DZ125合金因其优异的性能和较低的成本被广泛用于航空发动机的涡轮叶片。航空发动机涡轮叶片通常由熔模铸造技术制备,而陶瓷型壳是熔模铸造技术的基础和保障。陶瓷型壳与高温合金的润湿性及界面反应是高温合金涡轮叶片表面质量及尺寸精... DZ125合金因其优异的性能和较低的成本被广泛用于航空发动机的涡轮叶片。航空发动机涡轮叶片通常由熔模铸造技术制备,而陶瓷型壳是熔模铸造技术的基础和保障。陶瓷型壳与高温合金的润湿性及界面反应是高温合金涡轮叶片表面质量及尺寸精度的重要影响因素。以电熔白刚玉粉、EC95粉和电熔白刚玉砂为原料,以1030C硅溶胶为粘结剂,设计了涡轮叶片定向凝固成型用陶瓷型壳浆料配方,并制备了陶瓷型壳。在研究Al_(2)O_(3)型壳的微观结构和表面粗糙度的基础之上,重点研究了Al_(2)O_(3)型壳与DZ125高温合金的润湿性及界面反应。结果表明,制备的Al_(2)O_(3)型壳具有光滑平整的表面,表面粗糙度达1.973μm;Al_(2)O_(3)型壳对DZ125高温合金具有良好的惰性,两者的润湿角为119.54°;DZ125合金表面发生了轻微的化学粘砂,粘砂层厚度仅约0.5μm,化学反应产物主要为合金元素Ta、Cr、W和Ti的氧化物。Al_(2)O_(3)型壳与DZ125高温合金的界面处化学粘砂被有效抑制的主要原因为Al_(2)O_(3)型壳的光滑平整表面及其对DZ125高温合金展现出良好的不润湿性。 展开更多
关键词 Al_(2)O_(3)型壳 DZ125合金 润湿性 界面反应
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Comparison of Perovskite Systems Based on AFeO_(3)(A=Ce,La,Y)in CO_(2) Hydrogenation to CO
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作者 Anna N.Matveyeva Shamil O.Omarov 《Transactions of Tianjin University》 EI CAS 2024年第4期337-358,共22页
CO_(2) is the most cost-eff ective and abundant carbon resource,while the reverse water-gas reaction(rWGS)is one of the most eff ective methods of CO_(2) utilization.This work presents a comparative study of rWGS acti... CO_(2) is the most cost-eff ective and abundant carbon resource,while the reverse water-gas reaction(rWGS)is one of the most eff ective methods of CO_(2) utilization.This work presents a comparative study of rWGS activity for perovskite systems based on AFeO_(3)(where A=Ce,La,Y).These systems were synthesized by solution combustion synthesis(SCS)with diff erent ratios of fuel(glycine)and oxidizer(φ),diff erent amounts of NH 4 NO_(3),and the addition of alumina or silica as supports.Various techniques,including X-ray diff raction analysis,thermogravimetric analysis,Fourier transform infrared spectroscopy(FTIR),scanning electron microscopy,energy-dispersive X-ray spectroscopy,N 2-physisorption,H_(2) temper-ature-programmed reduction,temperature-programmed desorption of H_(2) and CO_(2),Raman spectroscopy,and in situ FTIR,were used to relate the physicochemical properties with the catalytic performance of the obtained composites.Each specifi c perovskite-containing system(either bulk or supported)has its own optimalφand NH_(4) NO_(3) amount to achieve the highest yield and dispersion of the perovskite phase.Among all synthesized systems,bulk SCS-derived La-Fe-O systems showed the highest resistance to reducing environments and the easiest hydrogen desorption,outperforming La-Fe-O produced by solgel combustion(SGC).CO_(2) conversion into CO at 600°C for bulk ferrite systems,depending on the A-cation type and preparation method,follows the order La(SGC)<Y<Ce<La(SCS).The diff erences in properties between La-Fe-O obtained by the SCS and SGC methods can be attributed to diff erent ratios of oxygen and lanthanum vacancy contributions,hydroxyl coverage,morphology,and free iron oxide presence.In situ FTIR data revealed that CO_(2) hydrogenation occurs through formates generated under reaction conditions on the bulk system based on La-Fe-O,obtained by the SCS method.γ-Al_(2)O_(3) improves the dispersion of CeFeO_(3) and LaFeO_(3) phases,the specifi c surface area,and the quantity of adsorbed H_(2) and CO_(2).This led to a signifi cant increase in CO_(2) conversion for supported CeFeO_(3) but not for the La-based system compared to bulk and SiO_(2)-supported perovskite catalysts.However,adding alumina increased the activity per mass for both Ce-and La-based perovskite systems,reducing the amount of rare-earth components in the catalyst and thereby lowering the cost without substantially compromising stability. 展开更多
关键词 Perovskites LaFeO_(3) CeFeO_(3) YFeO_(3) Solution combustion synthesis CO_(2) hydrogenation Reverse water–gas reaction(rWGS)
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烯胺酮与溴代酰胺通过[3+2]环加成构建吡咯烷类化合物
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作者 王青青 袁成 +1 位作者 孙绍发 汪钢强 《化学与生物工程》 CAS 北大核心 2024年第5期44-50,共7页
吡咯烷是一类具有独特结构的五元含氮杂环化合物,在医药领域应用极其广泛。探究了烯胺酮(1)与溴代酰胺(2)通过[3+2]环加成反应合成多取代吡咯烷类化合物(3a~3p)的方法,通过^(1)HNMR、^(13)CNMR等对其结构进行了表征,并对合成条件进行了... 吡咯烷是一类具有独特结构的五元含氮杂环化合物,在医药领域应用极其广泛。探究了烯胺酮(1)与溴代酰胺(2)通过[3+2]环加成反应合成多取代吡咯烷类化合物(3a~3p)的方法,通过^(1)HNMR、^(13)CNMR等对其结构进行了表征,并对合成条件进行了优化。结果表明,以1-(苄氧基)-4-苯甲酰基-5-(二甲基氨基)-3,3-二甲基吡咯烷-2-酮(3a)的合成为模型反应,确定最佳合成条件如下:碱为Cs_(2)CO_(3)、碱用量为2.5 eq.、溶剂为CHCl_(3)、0℃冰水浴缓慢转为室温反应,在此条件下,目标化合物3a收率为83%。该合成方法具有原料廉价易得、反应条件温和、操作简单、无需金属催化、对环境影响小等特点。 展开更多
关键词 含氮杂环化合物 烯胺酮 溴代酰胺 吡咯烷类化合物 [3+2]环加成
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Single-atom catalysts based on polarization switching of ferroelectric In_(2)Se_(3)for N2 reduction
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作者 Nan Mu Tingting Bo +3 位作者 Yugao Hu Ruixin Xu Yanyu Liu Wei Zhou 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第8期244-257,共14页
The polarization switching plays a crucial role in controlling the final products in the catalytic pro-cess.The effect of polarization orientation on nitrogen reduction was investigated by anchoring transition metal a... The polarization switching plays a crucial role in controlling the final products in the catalytic pro-cess.The effect of polarization orientation on nitrogen reduction was investigated by anchoring transition metal atoms to form active centers on ferroelectric material In_(2)Se_(3).During the polariza-tion switching process,the difference in surface electrostatic potential leads to a redistribution of electronic states.This affects the interaction strength between the adsorbed small molecules and the catalyst substrate,thereby altering the reaction barrier.In addition,the surface states must be considered to prevent the adsorption of other small molecules(such as*O,*OH,and*H).Further-more,the V@↓-In_(2)Se_(3)possesses excellent catalytic properties,high electrochemical and thermody-namic stability,which facilitates the catalytic process.Machine learning also helps us further ex-plore the underlying mechanisms.The systematic investigation provides novel insights into the design and application of two-dimensional switchable ferroelectric catalysts for various chemical processes. 展开更多
关键词 In_(2)Se_(3)monolayer Density functional theory Ferroelectric switching Single atom catalysts Nitrogen reduction reaction Machine learning
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Interfacial built-in electric field and crosslinking pathways enabling WS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x) heterojunction with robust sodium storage at low temperature
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作者 Jiabao Li Shaocong Tang +6 位作者 Jingjing Hao Quan Yuan Tianyi Wang Likun Pan Jinliang Li Shenbo Yang Chengyin Wang 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期635-645,I0014,共12页
Developing efficient energy storage for sodium-ion batteries(SIBs)by creating high-performance heterojunctions and understanding their interfacial interaction at the atomic/molecular level holds promise but is also ch... Developing efficient energy storage for sodium-ion batteries(SIBs)by creating high-performance heterojunctions and understanding their interfacial interaction at the atomic/molecular level holds promise but is also challenging.Besides,sluggish reaction kinetics at low temperatures restrict the operation of SIBs in cold climates.Herein,cross-linking nanoarchitectonics of WS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x) heterojunction,featuring built-in electric field(BIEF),have been developed,employing as a model to reveal the positive effect of heterojunction design and BIEF for modifying the reaction kinetics and electrochemical activity.Particularly,the theoretical analysis manifests the discrepancy in work functions leads to the electronic flow from the electron-rich Ti_(3)C_(2)T_(x) to layered WS_(2),spontaneously forming the BIEF and“ion reservoir”at the heterogeneous interface.Besides,the generation of cross-linking pathways further promotes the transportation of electrons/ions,which guarantees rapid diffusion kinetics and excellent structure coupling.Consequently,superior sodium storage performance is obtained for the WS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x) heterojunction,with only 0.2%decay per cycle at 5.0 A g^(-1)(25℃)up to 1000 cycles and a high capacity of 293.5 mA h g^(-1)(0.1A g^(-1)after 100 cycles)even at-20℃.Importantly,the spontaneously formed BIEF,accompanied by“ion reservoir”,in heterojunction provides deep understandings of the correlation between structure fabricated and performance obtained. 展开更多
关键词 WS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)heterojunction Built-in electric field Ion reservoir reaction kinetics Sodium storage performance at low temperature
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射频等离子体改性制备S_(2)O_(2)-8/SnO_(2)-Al_(2)O_(3)固体超强酸催化剂的研究
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作者 张旭东 李秀兰 +2 位作者 朱长辉 田保河 朱文超 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期139-144,共6页
采用低温陈化法制备S_(2)O_(2)-8/SnO_(2)-Al_(2)O_(3)固体超强酸催化剂,利用射频等离子体技术对其进行改性后催化L-酪氨酸与甲醇的酯化反应。利用Hammett指示剂法、XRD、HRTEM、BET、FT-IR、Py-IR和NH_(3)-TPD等对改性前后的催化剂进... 采用低温陈化法制备S_(2)O_(2)-8/SnO_(2)-Al_(2)O_(3)固体超强酸催化剂,利用射频等离子体技术对其进行改性后催化L-酪氨酸与甲醇的酯化反应。利用Hammett指示剂法、XRD、HRTEM、BET、FT-IR、Py-IR和NH_(3)-TPD等对改性前后的催化剂进行表征。结果表明,经射频等离子体改性后的催化剂颗粒分散性更好、粒径更小(4.32 nm)、比表面积更大(104.4 m^(2)/g)、总酸量更高(142.9μmol/g)。在温度为180℃、压力为1 MPa的条件下,射频等离子体改性后的催化剂催化L-酪氨酸甲酯化反应6 h后L-酪氨酸甲酯产率可达92%。 展开更多
关键词 固体超强酸 S_(2)O_(2)-8/SnO_(2)-Al_(2)O_(3) 射频等离子体 酯化反应
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UV/SO_(3)^(2-)工艺去除水体中溴酸盐的效果
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作者 沈恺乐 龚思成 +1 位作者 韦文博 张新欢 《净水技术》 CAS 2024年第S01期49-56,246,共9页
紫外/亚硫酸盐(UV/SO_(3)^(2-))工艺是一种通过产生强还原性的活性自由基来降解污染物的高级还原工艺(ARPs)。文章研究了UV/SO_(3)^(2-)工艺降解溴酸盐(BrO_(3)^(-))的效能与机制。结果表明,UV/SO_(3)^(2-)工艺还原BrO_(3)^(-)符合拟一... 紫外/亚硫酸盐(UV/SO_(3)^(2-))工艺是一种通过产生强还原性的活性自由基来降解污染物的高级还原工艺(ARPs)。文章研究了UV/SO_(3)^(2-)工艺降解溴酸盐(BrO_(3)^(-))的效能与机制。结果表明,UV/SO_(3)^(2-)工艺还原BrO_(3)^(-)符合拟一级动力学模型;增大UV光照强度、SO_(3)^(2-)投加量、溶液pH,去除溶液中的溶解氧(DO),可有效提高Br O_(3)^(-)的去除率;水体中的HCO_(3)^(-)、Cl^(-)和天然有机物会不同程度地抑制BrO_(3)^(-)的降解;自由基淬灭试验显示水合电子(eaq)是UV/SO_(3)^(2-)工艺降解BrO_(3)^(-)的主要活性物质,并由此推断出可能的BrO_(3)^(-)降解路径。 展开更多
关键词 UV/SO_(3)^(2-)工艺 溴酸盐 水合电子 降解动力学 反应机制
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一锅多组分反应合成3-(2-(芳基乙炔)苯基)喹唑啉酮
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作者 於兵 曾繁林 《河南师范大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第3期10-16,共7页
以2-(芳基乙炔)苯胺、2-氨基芳基甲酸甲酯、原甲酸三乙酯为反应物,通过一锅多组分反应,在无需外加溶剂的条件下,以中等到良好的产率(30%~71%)实现了系列3-(2-(芳基乙炔)苯基)喹唑啉酮类化合物的合成.该类化合物可以作为新型的受体应用... 以2-(芳基乙炔)苯胺、2-氨基芳基甲酸甲酯、原甲酸三乙酯为反应物,通过一锅多组分反应,在无需外加溶剂的条件下,以中等到良好的产率(30%~71%)实现了系列3-(2-(芳基乙炔)苯基)喹唑啉酮类化合物的合成.该类化合物可以作为新型的受体应用在自由基串联环化反应中,合成喹唑啉酮并喹啉化合物类含氮杂环. 展开更多
关键词 3-(2-(芳基乙炔)苯基)喹唑啉酮 多组分反应 杂环 喹唑啉酮并喹啉
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Ag_(2)O/PPh_(3)/TBD催化合成3,6-二氮杂二环[3.2.1]辛烷衍生物
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作者 侯良宁 钟玮 +3 位作者 张凯强 王宁 周鸿池 王海飞 《广东化工》 CAS 2024年第7期11-13,23,共4页
五元含氮杂环是吲哚生物碱和药物中间体分子中的一个重要的结构单元,在过去几十年中,单环的吡咯烷的合成已有大量的文献报道,其中甲亚胺叶立德与缺电子烯烃之间的1,3-偶极环加成是最常用的制备丰富多样吡咯烷的方法,但带有吡咯烷结构的... 五元含氮杂环是吲哚生物碱和药物中间体分子中的一个重要的结构单元,在过去几十年中,单环的吡咯烷的合成已有大量的文献报道,其中甲亚胺叶立德与缺电子烯烃之间的1,3-偶极环加成是最常用的制备丰富多样吡咯烷的方法,但带有吡咯烷结构的二环化合物的合成却少有报道。本文以不同系列的偶氮甲碱叶立德与a-取代的末端烯烃酰胺为原料,Ag(I)/PPh_(3)为催化体系,在有机或无机碱的作用下,一步实现了消旋体3,6-二氮杂二环[3.2.1]辛烷衍生物的合成。与现有方法相比,本实验方法步骤简单,原料廉价易得,反应条件温和,底物适应性广。 展开更多
关键词 氧化银 吡咯烷 [3+2]环加成 偶氮甲碱叶立德 3 6-二氮杂二环[3.2.1]辛烷
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可控合成具有增强光催化性能的CeO_(2)纳米中空球/g-C_(3)N_(4)纳米复合材料
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作者 刘玉娇 李英萍 +3 位作者 符袅 王霞 白茜茜 何洁丽 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期135-141,共7页
以Ce(NO_(3))_(3))·6H_(2))O和三聚氰胺为原料,采用简单的原位聚苯乙烯球模板法成功合成了一种新型CeO_(2)纳米中空球/g-C_(3)N_(4)纳米复合材料。将其用于紫外光催化降解对硝基苯胺(PNA)。结果表明,当CeO_(2)的复合质量分数为2.5%... 以Ce(NO_(3))_(3))·6H_(2))O和三聚氰胺为原料,采用简单的原位聚苯乙烯球模板法成功合成了一种新型CeO_(2)纳米中空球/g-C_(3)N_(4)纳米复合材料。将其用于紫外光催化降解对硝基苯胺(PNA)。结果表明,当CeO_(2)的复合质量分数为2.5%时,PNA降解效率达到90.26%。动力学拟合结果表明,PNA光催化降解过程符合拟一级反应动力学特征。与g-C_(3)N_(4)(k=0.0060 min^(-1))和CeO_(2)(k=0.0023 min^(-1))相比,CeO_(2)纳米中空球/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化降解PNA的反应速率常数(k=0.0110 min^(-1))分别提高了1.8倍和4.8倍。CeO_(2)和g-C_(3)N_(4)复合后形成的异质结构促进了光生载流子的分离,延长了光生载流子的寿命,从而显著提高了光催化性能。 展开更多
关键词 CeO_(2)纳米球 g-C_(3)N_(4) 光催化降解 对硝基苯胺 一级反应动力学
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