^（226）Ra及^（230）Th在常规酸法铀水冶过程中的迁移形态研究

本文论述了本研究工作的必要性，简述了国内外对２２６Ｒａ及２３０Ｔｈ在常规酸法水冶过程中的迁移形态研究的进展情况，综述了２２６Ｒａ在铀水冶过程中的地球化学评价及沉积、随后再溶解机理的概念模型。

液体闪烁计数法分析水中^(226)Ra活度浓度及其不确定度评价

通过建立以硫酸钡为载体共沉淀分离水中镭,液体闪烁计数法直接测量镭-226(^(226)Ra)的方法,实现水中^(226)Ra活度浓度的快速分析,并对方法不确定度进行评价。实验结果表明:该方法分析水中^(226)Ra总效率为91.3%~98.5%,方法探测下限为0.01 Bq/L,相对扩展不确定度为7%(k=2),样品计数率和总效率引入的误差是水中^(226)Ra不确定度的主要来源。该方法具有良好的精密度和准确度,适用于饮用水中^(226)Ra的快速分析。

岩溶山区表土中~7Be、^(137)Cs、^(226)Ra和^(228)Ra的地球化学相分配及其侵蚀示踪意义

岩溶山区表土中７Ｂｅ、１３７Ｃｓ、２２６Ｒａ和２２８Ｒａ地球化学相分配的实验研究表明，４种核素绝大部分（８５％以上）存在于ＦｅＭｎ氧化物、有机质及残渣相中．它们在表土的迁移过程中具微粒迁移性，能较好地随土粒般运，可作为土粒侵蚀或沉积的示踪剂．但其微粒示踪类型又各具特征：７Ｂｅ的化学形态与其季节性微粒迁移示踪一致；１３７Ｃｓ的化学形态适用于示踪土粒累计性迁移和沉积计年；２２６Ｒａ和２２８Ｒａ存在于粘土矿物结晶骨架中，在表土中主要以残渣相存在，由矿物化学风化作用而转入可溶解、可交换及碳酸盐结合相的比例很小，二者比活度的形态变化分异具有很好的侵蚀堆积示踪价值．

九龙江河口区水体中的^(226)Ra和^(228)Ra

用MnO2－纤维富集大体积水样中的Ra同位素，并用直接射气法测定（226）Ra和（228）Ac的（226）β计数法测定（228）Ra的方法，研究了九龙江河口区（226）Ra、（228）Ra的行为，结果表明：在该河口区（226）Ra、（226）Ra均呈非保守行为，（226）Ra、（228）Ra的最高值分别在盐度为19和9处测得。（228）Ra／（226）Ra）A.R。值在盐度小于19的区域约为3左右。与世界其他河口区相比，九龙江河口区的（226）Ra、（228）Ra有两个特征：其一是（226）Ra、（228）Ra的最大值较高；其二是（228）Ra／（226）A.R。值高于世界平均水平，本文对此进行了分析与讨论。

高分辨电感耦合等离子体质谱法测定铀矿石样品中^234U/^238U、^230Th/^232Th和^228Ra/^226Ra同位素比值

采用氢氟酸-硝酸-盐酸混合酸密闭消解含铀矿石样品,用阴离子交换树脂、阳离子交换树脂和锶特效树脂逐级分离富集铀、钍和镭。使用高分辨电感耦合等离子体质谱(HR-ICPMS)测定分离纯化液中234U/238U2、30Th/232Th和228Ra/226Ra同位素。比值的测量精密度取决于比值的大小和对应核素浓度的大小。对质量浓度为10 ng/mL天然铀测量液,234U/238U的测量精密度优于1.2%;对230Th质量浓度为0.6ng/mL且230Th和232Th质量浓度接近的测量液,230Th/232Th的测量精密度为1.2%;对228Ra质量浓度为0.48 pg/mL且228Ra和226Ra质量浓度接近的测量液,228Ra/226Ra的测量精密度为4.0%。

大洋表层水中^(226)Ra的分布

采用碳酸盐富集－EDTA纯化－Ba（Ra）SO4制源－α计数法，测定了我国第13,14 次南极科学考察期间，从西太平洋、南大西洋和东印度洋采集的 16个表层水样中的226 Ra比活度。测定结果表明，表层水中溶解态226Ra的比活度范围：西太平洋为 0．46──0．95Bq·m－3，平均值为 0．66Bq·m-3；东印度洋为0．5 6──1．2 7 Bq·m-3，平均值为0．81 Bq·m-3；南大西洋为1．17──1．63Bq·m－3，平均值为 1．45 Bq·m－3。还测定了上述海域 5个表层水样中颗粒态226Ra比活度为0.006──0．030Bq·m－3，颗粒态226Ra很低，只占溶解态的1．0％──2．6％，说明226Ra主要以溶解态形式存在于上述洋区。测定结果还表明，52°S以南离南极较近的测站226Ra比活度较高，特别是 60°Ｓ以南的南大洋海域，226Ra比活度更高，与其他作者的测定结果一致。

南海东北部表层海水中^(226)Ra的分布

报道1994航次南海东北部的226Ra。利用Mn－纤维富集海水中的Ra同位素，采用Mn－纤维直接射气法测量226Ra的比活度，228Ra的比活度采用228Ac的β计数法测量。研究海区226Ra的放射性比活度范围为0．62－1．17Bq·m-3,228Ra／226Ra）A.R介于2.78－4.59。226Ra的表层比活度分布大致表现为该海区东北部较高，中南部也有一较大值，表明陆源物质对这两个区域水体中的226Ra的贡献很大，其它区域分布较均匀。表层228Ra／226Ra）AR分布为靠近珠江口和西南区较高。此外，还将本航次的结果与该海区1992年春季航次的结果进行了比较。

北太平洋亚热带环流区表层水中^(226)Ra和^(228)Ra的分布与变化

对1999年9～10月采自北太平洋亚热带环流区的19份表层海水样品的Ra同位素分析表明,研究海域表层水中的226Ra、228Ra放射性比度分别介于0.67～0.92、0.08～0.30Bq/m3之间,平均值分别为0.74、0.11Bq/m3.228Ra/226Ra)A.R.活度比的变化范围为0.11～0.44,平均值为0.19.上述数值明显低于近岸海域水体的相应值,表现为典型的开阔大洋水的特征.从空间分布的特征看,研究海域Ra同位素含量与228Ra/226Ra)A.R.值均呈均匀分布态势.将本研究结果与历史数据进行对比后发现,本研究获得的226Ra、228Ra放射性比度比20世纪60～80年代得到的数据来得低,可能与水体层化作用加强导致的Ra补充量的减少以及生物生产力升高导致的Ra迁出量的增加有关.北太平洋亚热带环流区表层水中Ra同位素的时间变化与文献报道的该海域叶绿素a、硅酸盐、磷酸盐含量与初级生产力的历史变化趋势相吻合.

桂林西北郊光明山峰丛坡地土壤^(210)Pb与^(226)Ra分布与迁移规律研究

利用单一^(210)Pb技术来估算岩溶区土壤侵蚀、水土流失和泥沙来源等还存在一定问题。岩溶区土层厚度不一,难以准确地确定支持性^(210)Pb放射比活度是制约该方法应用的一大关键问题。文章选取桂林西北郊光明山岩溶峰丛坡地的4个土壤剖面,测试了土壤剖面^(210)Pb与^(226)Ra放射性比活度,探讨其分布规律及影响因素,初步确定土壤中支持性^(210)Pb放射性比活度。测试结果表明4个土壤剖面中^(210)Pb垂向分布服从指数衰变规律,^(226)Ra放射性比活度随土壤深度增加基本不变。光明山峰丛山坡土壤中约95%的^(210)Pbex主要聚集在0~10 cm深度处,地表20~30 cm以下基本为支持性^(210)Pb。土壤中支持性^(210)Pb放射性比活度约为56.60±11.97 Bq·kg^(-1),与^(226)Ra放射性比活度值64.93±8.83 Bq·kg^(-1)在误差范围内一致。进一步研究发现,土壤剖面中^(210)Pb受研究区大气干湿沉降、植被覆盖类型、地形条件、土壤特性(特别是有机质)的影响。此外,研究区土壤剖面^(226)Ra的差异主要与土壤特性和植被类型有关。

九龙江口沉积物中^(210)Pb,^(226)Ra,Th和总β放射性的分布特征

在九龙江口的沉积物中,这些放射性物质的水平分布具有以下特征:^(210)Pb,Th和总β的含量是随离九龙江口距离的增加基本呈直线上升;^(226)Ra的含量是随离江口距离的增加呈直线下降。从它们的不同分布可以推断它们的不同来源。

高纯锗γ谱仪快速分析固体样品中^(226)Ra活度的方法研究

受测试样品中^(226)Ra-^(222)Rn平衡影响,通常高纯锗γ谱仪测量^(226)Ra需先将样品密封20天以上。在分析^(226)Ra-222Rn级联放射性衰变基础上,经过公式推导,提出用二次测量法快速预测固体样品中^(226)Ra活度,即在样品中^(226)Ra-^(222)Rn平衡前对样品进行两次测量,利用测量结果预测^(226)Ra-^(222)Rn平衡后样品中^(226)Ra活度。经实验验证,该方法分析固体样品中^(226)Ra活度,既可大大减少样品测试时间,又能得到较为可靠的测试结果,为应急监测节约宝贵时间。

射气闪烁法测量水中^226Ra的几点建议

从进气系统、闪烁室刻度、测量时间等方面分析射气闪烁法对测量水中^(226)Ra的影响,提出优化建议:简化进气系统,采用纯氮气冲洗闪烁室和气路;延长标准源的封源时间,使累积因子大于0.9,可提高闪烁室K值的稳定性;含镭低的样品,需增加样品量、测量时间,以提高测量的准确性。

某铀矿区周边土壤^(238)U和^(226)Ra分布特征及污染评价

为查清某铀矿区周边土壤污染源项的污染强度及范围,对需要治理的污染源进行量化,对该铀矿周边土壤0.0~0.2,0.2~0.4,0.4~0.6,0.6~0.8,0.8~1.0m土层土壤中放射性核素^(238)U和^(226)Ra活度进行现场调研和统计分析(水平土壤正态分布、箱型图、Q-Q图),其表明放射性核素污染的空间分布特征及有效性影响,利用^(226)Ra/^(238)U反映风化程度.结果表明:在0.0~0.2m土壤深度,^(238)U和^(226)Ra浓度最高,分别为813.44~5059.20,737~4536Bq/kg,随深度增加^(226)Ra和^(238)U浓度呈减小趋势,0.6~1.0m深度^(238)U和^(226)Ra浓度均超美国核管会(NRC)铀矿和水冶设施退役中残存放射性核素的土壤去污标准浓度(370Bq/kg),因此,针对研究区的土壤治理,厚度选取应不小于1m.污染评价结果表明:研究区属重度-极重度污染、强生态风险危害的土壤面积占比最高,随距铀矿区距离增加,^(226)Ra和^(238)U污染程度降低,潜在生态危害减小.

土壤中^(238)U、^(226)Ra、^(210)Pb、^(210)Po在3种蔬菜中的转移及食用后剂量估算

研究了广东地区受铀矿污染的土壤中生长的芥菜、大白菜、苋菜的根、茎、叶中^(238)U、^(226)Ra、^(210)Pb、^(210)Po的含量分布情况,其中根为主要富集部位;3种蔬菜的转移系数皆在10-3~10-2水平,芥菜的238 U和226 Ra的转移系数之间存在相互影响,大白菜的^(210)Pb和^(210)Po的转移系数之间也存在相互影响关系;对公众每食入1 kg蔬菜所产生的待积有效剂量做了初步估算,238 U贡献的剂量为0.001~0.105μSv,226 Ra为0.004~0.576μSv,^(210)Pb为0.019~0.646μSv,^(210)Po为0.010~1.30μSv。

某铀矿区水体^(238)U和^(226)Ra污染源项特征及健康风险评价

为了解某铀矿区源项污染特征和对周边居民产生的潜在健康风险,采集场地污染源项水样,测试分析^(238) U和^(226) Ra活度浓度及有效剂量当量,采用箱线图及正态分布来分析其活度浓度分布特征,采用修正内梅罗法对研究区放射性核素和水质污染状况进行评价,对核素经饮水途径在不同年龄段(幼儿、儿童和成人)引起的健康风险进行评价。结果表明,研究区放射性核素^(238) U、^(226) Ra浓度均远超当地背景值,且^(238) U活度浓度高于^(226) Ra;矿井口水样放射性核素含量高于废石和工业场地,矿区水体受放射性核素污染严重;研究区贯穿辐射剂量对周边环境影响较小,核素致癌风险大小顺序为矿井口>工业场地>废石场地;放射性核素经饮水途径在不同年龄段引起的放射性风险敏感程度为幼儿>儿童>成人,其中幼儿终身致癌风险超过ICRP(国际辐射防护委员会)最大可接受风险值,儿童和成人超标率分别为85.7%、71.4%。

沉淀物和生物中U,Th和^(226)Ra的联合测定

用放射化学法对U,Th,^(226)Ra等核素进行联合测定,国外已有不少报道,只是所用的分离方法和所测的介质不同而已。我国学者也做过一些这方面的工作。本工作建立了用三正辛胺-二甲苯萃取分离法对沉积物和生物样中U,Th和^(226)Ra的联合测定方法。 二。

天然水体中^(226)Ra、^(228)Ra的联合富集与测定

采用ＭｎＯ＿２－纤维富集法同时富集天然水中的￣（２２６）Ｒａ、￣（２２８）Ｒａ，接着用ＭｎＯ＿２－纤维直接射气法测定￣（２２２）Ｒｎ及其子体α放射性的方法测定￣（２２６）Ｒａ，对￣（２２８）Ｒａ则通过测定第一代子体￣（２２８）Ａｃ的β放射性的方法加以确定。通过对河水、海水、地下水、井水等各种水样的实际验证，表明该测定程序具有灵敏、准确可靠、简便、易于掌握等优点，适用于天然水体中低含量￣（２２６）Ｒａ、￣（２２８）Ｒａ的测定。

^(226)Ra污染场地调查与健康风险评估

为掌握某遗留场地放射性污染状况和为场地管理及利用提供依据,利用γ剂量率仪对场地进行1 m网格现场巡测,对热点区土壤进行布点采样,测定^(226)Ra、^(238)U、^(232)Th和^(40)K的活度浓度,同时对厂区井水、厂区排水口下游约50 m池塘水及居民家饮用井水进行采样,测定总α放射性和总β放射性。结果表明,该场地主要污染介质为土壤,主要污染核素为^(226)Ra,土壤样品中^(226)Ra的最大活度浓度为5.306×10^(4)Bq/kg。利用美国EPA的健康风险评估模型开展风险计算,结果表明,该场地最大风险来源于^(226)Ra,风险值为3.71×10^(-4),是可接受风险值(10^(-4))的3.71倍;^(40)K的最大风险值为6.23×10^(-5),在可接受范围内;^(232)Th和^(238)U的最大风险均低于10^(-6),可忽略。从^(226)Ra的风险暴露途径来看,摄入风险占总风险的70.89%,为主要风险暴露途径,外照射风险占总风险的29.11%,而吸入风险占比仅0.001%。

武汉市空气中^(238)U、^(226)Ra、^(232)Th放射性浓度估算

本文报道武汉市空气中^(238)U、^(226)Ra、^(232)Th 放射性浓度的估算结果。空气中^(238)U、^(226)Ra、^(232)Th 的放射性浓度是根据地面空气中铀、镭、钍的主要天然来源是土壤粒子的再悬浮的假定,通过调查测量武汉市土壤中天然放射性核素含量和空气中含尘量,经计算后确定的。我们于1984年4—10月在武汉地区采集了60个土壤样品,调查测量了土壤中天然放射性核素含量,并根据在1981—1985年间采集的7346个空气粉尘样品测得的空气中含尘量,估算出武汉市空气中^(238)U、^(226)Ra 和^(232)Th 放射性浓度的五年平均值分别为24.0、18.9和28.7nBq/L。五年中以1983年的平均值最高,分别为30.4、23.9和36.2nBq/L。以1984和1985年的数据为例,空气中^(238)U、(226)Ra、^(232)Th 放射性浓度呈明显的季节性变化,两年中均以冬季为最高,夏季最低。在武汉市六个城区中,空气中^(238)U、^(226)Ra、^(232)Th 的放射性浓度,以青山区最高,武昌区最低。

平面型高纯锗低能γ谱仪测定铀矿样中^(235)U、^(238)U、^(226)Ra及^(232)Th含量

本文对选用低能γ射线测定铀矿中的^(235)U、^(238)U、^(226)Ra、^(232)Th含量进行了讨论,提出了一种对样品进行自吸收校正的简单准确方法,对铀矿样中的^(235)U、^(238)U、或^(235)U/^(238)U比值测定获得了较高的分析精度和准确度。