核电厂气态^(14)C辐射剂量估算模型研究

核电厂释放的^(14)C是公众剂量的主要贡献核素,因此有必要合理评价核电厂^(14)C排放所致公众辐射剂量。对目前国内外气态^(14)C辐射剂量估算模型进行分析比较,结果表明比活度模型假设受照人体内、陆生动植物产品中、环境大气中^(14)C与^(12)C的比率均相同,不考虑环境空气中稳定碳浓度变化、以及具体动植物产品中稳定碳的含量,会导致剂量估算结果偏保守;通过对模型参数选取的分析研究,发现空气、动植物产品中稳定碳浓度的含量对^(14)C辐射剂量估算结果影响较大。因此建议对核电厂场址周围不同类型动植物产品中稳定碳含量进行测量,获得较为实际的参数用于核电厂气态^(14)C辐射剂量评价。

低温等离子体处理^(14)C烷烃类化合物的实验研究

压水堆中的^(14)C气态流出物主要以烷烃类化合物的形式存在。本研究以^(14)C烷烃类化合物中占比最大且化学性质最稳定的^(14)CH_(4)作为处理目标,引入低温等离子体技术,对其放电行为和CH_(4)处理性能进行探究。结果表明:在常温常压、输出电压17.89 kV、气体流速0.83 cm/s的最优条件下,等离子体的CH_(4)处理效率可达99.37%,CO_(2)选择性可达46.99%;通过提高输出电压、反应温度以及降低气体流速均能有效提升等离子体的CH_(4)处理性能;除CO_(2)外,等离子体处理CH_(4)过程中伴随产生的副产物有30余种,以有机物为主;等离子体处理CH_(4)的动力学过程符合准一级反应动力学模型,相应的速率常数为1.1048 m^(3)/(kW·h)。以上结果表明,等离子体技术在^(14)C废气处理和监测领域,尤其是^(14)C烷烃类化合物处理方面具有广阔的发展前景。

高比活度[苯环-^(14)C]-环磺酮在好氧土壤中的降解转化研究

环磺酮是一种4-羟基苯丙酮酸双加氧酶(HPPD)抑制剂类除草剂,研究环磺酮在好氧土壤中的降解规律对其环境安全性评价具有重要意义。本研究以高比活度[苯环-^(14)C]-环磺酮为示踪剂,综合运用同位素示踪法并有机结合液相色谱-高分辨质谱等现代仪器分析方法,研究并明确了环磺酮在好氧土壤中的主要降解产物、降解途径及降解产物含量随时间的变化规律。结果表明,在好氧培养条件下,环磺酮母体在红壤土、潮土、黑土和褐土4种供试土壤中的降解均符合一级动力学模型,其半衰期分别为13.18、5.05、10.49和2.82 d;环磺酮在4种好氧土壤中均存在M1、M2和M3三种主要降解产物,并推断了其在好氧土壤中的降解途径;除潮土120 d采样点外,在整个培养过程中,4种土壤中降解产物含量均表现为M2(0.5%~60.8%AR)>M3(0.0~10.0%AR)>M1(0.0~3.9%AR)。本研究结果为环磺酮的环境安全性评估提供了基础数据和科学依据。

二异丙基萘基质^(3)H和^(14)C液闪标准源的稳定性与淬灭校正准确性研究

为了建立商用液闪液分析水溶液样品中^(3)H、^(14)C的淬灭校正方法,基于二异丙基萘(Diisopropylnaphthalene,DIN)液闪液制备了^(3)H无淬灭液闪标准源、^(3)H淬灭系列液闪标准源、^(14)C无淬灭液闪标准源和^(14)C淬灭系列液闪标准源。考察了室温、避光条件下标准源的稳定性,16个月后淬灭系列标准源的校正效率的变化小于0.5%,无淬灭^(3)H、^(14)C标准源的活度值和tSIE值在30个月的监测中斜率统计值均小于临界值,未观察到不稳定性。比较了DIN体系淬灭系列标准源与甲苯体系淬灭系列标准源对商用液闪液测量核素的校正准确性,结果表明DIN基质的淬灭系列标准源更适用于目前广泛使用的商用闪烁液(Ultima Gold^(TM)AB、Ultima Gold^(TM)LLT、Optiphase HiSafe 3)测试样品的淬灭校正。

江汉平原地下水混合的^(14)C年龄曲线投影校正研究

地下水^(14)C年龄的分布可以指示地下水渗流的方向及其变化。经典校正模型可以消除水化学组成变化对^(14)C年龄的影响,但很难识别地下水混合,导致得到的^(14)C年龄代表的是地下水的混合年龄。本文根据地下水化学组分变化提出了识别混合和校正a^(14)C值的方法,并以江汉平原为研究实例进行解剖。江汉平原地下水中硫酸盐矿物溶解导致SO_(4)^(2-)含量增加,且SO_(4)^(2-)含量与a^(14)C值的关系曲线可以识别混合,并利用曲线投影校正a^(14)C值,提出了混合-IAEA模型。IAEA年龄和混合-IAEA年龄的分布差异揭示出地下水渗流变化。年轻地下水混合区为年轻地下水的汇聚方向;老地下水混合区为老地下水的汇集方向。因此,对于大型沉积平原(或盆地)的地下水流系统,使用^(14)C定年时需要考虑地下水混合的影响,混合校正后的^(14)C年龄可以用来识别地下水渗流变化。

放射性同位素^(14)C测年在岩溶地下水中的应用及研究进展

放射性同位素^(14)C测年是获取岩溶地下水水文地质参数,探索岩溶地下水运移状态,评价其可持续利用的重要手段。搜集已公开发表的放射性同位素^(14)C文献资料和相关研究实例,对其主要来源、循环过程、测年原理、分析方法以及在岩溶地下水研究中的应用等内容进行系统论述。研究表明,目前放射性同位素^(14)C主要用于测定岩溶地下水年龄,通过地下水年龄分布和不同来源的同位素占比,科学识别地下水补给源、估算地下水补给速率、合理评估地下水的更新能力等,再现岩溶地下水运动过程,进而计算运移过程中同位素交换率,判断发生的岩溶作用程度,可示踪地下污染来源,揭示地下水污染质的迁移规律,可为水资源利用和环境评价提供关键性的依据。然而,在使用放射性同位素^(14)C测年的过程中,仍存在样品采集、处理流程不规范,仪器精度有限、测试价格昂贵、检测结果波动性大等问题。^(14)C测年范围有限,作为示踪剂指示作用单一,无法测定出过于“年轻”或者“古老”的岩溶地下水年龄。此外,地下水的运动过程中自然成因的“死碳”混入和人为因素的干扰也会造成测年结果的偏差,现有的校正模型暂时无法解决该问题,相关理论也缺乏研究,这给实际应用和进一步发展造成一定的困扰。该文指出放射性同位素^(14)C测年在未来仍需加强理论的研究,规范样品采集、处理流程,注重测试技术的开发,以解决“死碳”混入和人为因素的干扰造成的测年结果的偏差,多种示踪剂联合使用,提高测年精度和广度。

国内^(14)C同位素应用及生产简述

^(14)C核素在标记示踪、临床疾病诊断、新药研发、环境监测等方面应用十分广泛。我国自上世纪开始^(14)C核素的生产研究,掌握了多种^(14)C核素的制备工艺,但是未能实现规模化生产,近年来^(14)C核素的供应愈加紧张,限制了相关应用产业的发展。本文简述了国内^(14)C的应用情况、核反应制备^(14)C核素的工艺方法,以及国内^(14)C生产研究现状和具备^(14)C生产能力的基地建设情况,以期实现^(14)C核素的全面自主供应,助力核技术应用产业的高质量发展。

核电厂流出物中^(14)C在海产品中的浓集研究及公众剂量评价应用

滨海核电厂流出物的排放会对周围公众产生照射,其中剂量贡献最大的放射性核素为^(14)C,又以食入海产品中^(14)C所致的剂量占比最高。在进行食入海产品这一关键途径的剂量评价时,海产品中^(14)C的浓集情况将直接影响剂量评价的合理性。本文采用比活度平衡模式,充分考虑福清核电厂址海域海水及海产品实际碳含量,计算出不同种类海产品^(14)C浓集因子,并通过与部分厂址海产品的^(14)C浓集因子实测值及国际原子能机构(IAEA)推荐值对比验证,得到了适用于福清核电厂址海域的海产品^(14)C浓集因子,推荐鱼类取6800、藻类取5300、甲壳类取5000、软体动物取4500,并应用于公众剂量评价,划分不同年龄组,计算出食入海产品中^(14)C所致的公众个人有效剂量。

桂林甑皮岩洞穴遗址钙华板^(14)C年代学研究

甑皮岩遗址是新石器时代保存较完整的一个人类洞穴遗址,距今有8.0~12.0ka的历史。本文通过对洞穴遗址钙华板14C年代的测定,并对比了遗址内贝壳和木炭的14C年代。初步论证了钙华板14C年代的可靠性,并探讨甑皮岩古人类活动及穴居的最后年代为6.6kaBP。通过对钙华板14C年代研究为遗址洞穴地层的划分提供了新的年代依据。

渤海湾老狼坨子海岸带^(14)C、^(137)Cs、^(210)Pb测年与现代沉积速率的加速趋势

通过对渤海湾西岸L剖面中同一关键层的碳酸钙和原生腹足类壳体的14C测年对比研究,确定了晚全新世约2800calBP的层位及沉积速率0.045cm/a;8个样柱的137Cs和210Pbexc强度、蓄积量揭示了距今约120年来堤后盐沼的平均沉积速率约为0.35cm/a,而面向开放海湾的潮坪上部则达到约2～3cm/a。研究区近1个世纪以来沉积速率的加速趋势,是渤海湾西岸泥质海岸带的特征之一。

钾营养对甘薯块根薄壁细胞微结构、^(14)C同化物分配和产量的影响

选用徐薯 18号为材料 ,通过大田试验研究了供钾水平对甘薯块根薄壁细胞显微和超微结构、块根呼吸速率和ATP含量、14 C同化物分配和产量等的影响。结果表明 ,施用适量钾肥 ,甘薯块根薄壁细胞膜结构完整、清晰 ,内含较多的线粒体和质体 ,胞质较丰富 ;块根的呼吸速率和ATP含量较高 ,有利于提高块根“库”的活性。适量供钾 ,增加单位体积块根内的淀粉粒数 ,提高块根淀粉含量 ;促进光合产物由叶片向块根的运输 ,提高了14 C同化物在块根中的分配比例 ;促进块根迅速膨大 ,增加单薯重 ;

烯效唑干拌种对小麦光合作用和^(14)C同化物分配的影响

研究了烯效唑干拌种对小麦生育后期光合作用及14C同化物分配的调节效应。结果表明,烯效唑处理增加了植株冠层叶面积,处理间差异显著,以20mg/kg处理的效果最好。与对照相比,旗叶全展后30d,MDA含量降低了14.3%,可溶性蛋白质和叶绿素含量分别增加了59.4%和12.6%。烯效唑处理提高了小麦旗叶后期光合速率,改变了14C同化物在各器官中的分配比例,分蘖盛期标记的14C同化物分配到穗的比例提高了25.9%;灌浆中期标记的14C同化物分配到主茎穗和分蘖穗的比例分别提高了10.8%和27.2%。

湖泊沉积物^(14)C年龄硬水效应校正初探——以青海湖为例

在深入探讨湖泊硬水效应成因和变化规律的基础上,借鉴海洋碳库效应校正方法,首次利用湖水和大气^(14)C放射性比度之间关系的方法对青海湖沉积物^(14)C年龄进行硬水效应校正,并重建了青海湖硬水效应在过去8 ka中的变化过程.笔者认为,青海湖表层沉积物有机质^(14)C年龄不老于1549 aBP,青海湖硬水效应在7000-1000 aBP期间是逐渐增强的.

西沙石岛风成灰岩的ESR和^(14)C年龄

采用ESR技术测定了西沙石岛风成灰岩地表样品的年龄,进一步证实这些风成灰岩是末次冰期的产物。通过ESR年龄和^(14)C年龄的对比,对于受到现代污染的样品,ESR方法似乎比^(14)C方法要可靠些;此外,对ESR测年中年剂量率的确定及ESR年龄的地质意义也进行了一些讨论。

湖泊沉积物的^(14)C和光释光测年——以固城湖为例

富含有机质的湖泊沉积物被认为是14C测年建立古环境记录年代标尺的理想材料,光释光测年方法近年开始应用于水成沉积物的定年。应用14C和光释光两种方法对江苏固城湖湖心钻孔岩芯进行了年龄测定,结果表明全样有机质的14C年龄与石英的光释光年龄存在系统差异,后者较前者年轻约2000年。系统光释光测年研究排除了光释光年龄低估的可能性,所以,二者的差异可能是湖泊沉积物碳库效应的反映。

岱海^(14)C测年的现代碳库效应研究

碳库效应的复杂性是影响建立湖泊沉积物高精度年代序列的一大障碍。本项研究通过我国内蒙古半干旱区封闭湖泊表层沉积物、湖水、现生沉水植物狐尾藻、现生鲤鱼鱼骨和湖岸表层土壤等一系列样品的14C年代测定,表明现代岱海确实存在碳库效应。碳库效应年龄因湖水盐度在湖区的不均而有所变化,岱海西部湖区弓坝河径流补给量大,湖水盐度较东部稍低,碳库效应年龄也略小于东部湖区。表层沉积物中有机质包含浮游生物和沉水植物的混合信息,因而其碳库效应年龄较沉水植物年龄轻,岱海湖心表层沉积物碳库效应年龄在2000a左右。这一碳库效应年龄较通过沉积钻孔14C年龄线性回归获得的年龄偏大,可能的原因是在时间序列上碳库效应并非恒定。

旱地覆膜对冬小麦花后^(14)C-同化物转运分配的影响

利用14CO2示踪研究了覆膜对旱地冬小麦花后14C-同化物在灌浆期转运分配的影响。结果表明,花后同化的14C在标记后24h约78%已储存在茎鞘和穗轴中,11%已转运至籽粒,11%还滞留在叶片中;成熟时叶片的14C-同化物几乎都外运了,茎鞘和穗轴中还滞留约28%,70%已转运分配到籽粒中。覆膜小麦的14C-同化物向籽粒的转运比对照慢。另外,研究还表明覆膜小麦花后叶片的叶绿素含量比对照高,MDA含量比对照低,叶片衰老延缓,同化能力强,干物质多,籽粒产量高。因此,覆膜使小麦增产的原因在于小麦中前期生长加快,后期衰老延缓,同化能力增强,最终使得同化的干物质总量大大增加;但并不促进同化物向籽粒的转运分配。

新型除草剂丙酯草醚A环^(14)C均标记合成和鉴定

以U-14C-对氨基苯甲酸为前体,通过酯化、缩合、还原和取代四步反应获得了A环14C均标记的丙酯草醚,用PHPLC对其进行纯化.采用HPLC-MS(ESI),MS(EI)和1HNMR验证了其结构,通过HPLC(外标法)确定其化学纯度大于98%;HPLC-LSC和TLC-IIA两种方法分析表明,其放射化学纯度大于98%,其比活度为1.089±0.011mCi/mmol.合成的化学收率和放化收率均为53%.

AMS ^(14)C测年揭示的渤海湾沿海低地第Ⅱ海相层年龄

在渤海湾沿海低地地区获得4个机械钻孔,结合AMS14C测年方法,对Ⅱ海的年龄进行了研究。结果显示,在Ⅱ海所在层位获得的14C样品年龄均大于43.5ka BP,说明渤海湾沿海低地地区Ⅱ海形成于MIS 3早期或MIS 5,而不是前人认为的23~39ka。建议在前人地层结构研究成果的基础上,系统开展Ⅱ海年龄研究。

源库关系改变对小麦灌浆期植株光合速率及^(14)C同化物运转分配的影响

选用千粒重大小不同的小麦品种，研究了去除顶端两个小穗对两类品种（大粒品种和小粒品种）千粒重、穗粒数、穗粒重、籽粒平均灌浆速率、单穗平均增重速率、植株光合速率及１４Ｃ同化物运转分配的影响。试验结果表明，去除顶端两个小穗后，两类品种的千粒重提高，穗粒数降低或基本不受影响，但降低比例明显低于去除小穗数的比例。籽粒平均灌浆速率和单穗平均增重速率（分别表征籽粒库容活性和穗粒库容活性）相应提高。结果，两类品种的穗粒重表现为补偿性增长。两类品种比较，小粒品种的增长幅度大于大粒品种。穗粒库容活性增强使得小粒品种灌浆中后期的植株光合速率提高，使两类品种分配到籽粒中的１４Ｃ同化物比例增加。从而表明，无论是植株光合速率还是同化物的运转分配皆受穗粒库容活性的调控，调控方式和幅度因品种类型而不同。但提高其穗粒重的着眼点都应当是提高穗粒库容活性。