大气^(14)CO_2观测:2010～2011年广州城市大气中化石源CO_2浓度变化特征

中国科学院广州地球化学研究所(GIGCAS)大气CO2观测点的数据显示:2010年10月至2011年11月,该站点大气CO2浓度变化范围为460～550 mL/m3,月平均浓度介于470～530 mL/m3之间,呈现夏、秋季浓度低,春、冬季浓度较高的特点。大气CO2的δ13C值变化介于–9.00‰～–13.10‰之间,月平均值介于–9.60‰～–11.80‰之间,与大气CO2浓度之间关系不显著,反映了人类活动对城市大气CO2的影响。GIGCAS站点大气CO2的Δ14C值波动剧烈,介于29.1‰～–85.2‰之间,月平均值波动范围为4.9‰～–41.7‰,年平均大气CO2的Δ14C值为–16.4‰。较高的Δ14C值出现在夏、秋两季(7～9月),均值约为–5.2‰,较低的Δ14C值出现在冬、春两季(12月至次年4月)、均值约为–27.1‰,据此计算得出的化石源CO2浓度变化范围为1～58 mL/m3,年平均值约24 mL/m3,较低的大气化石源CO2浓度出现在夏、秋两季(7～9月),均值为17 mL/m3,较高大气化石源CO2量出现在冬、春两季(12月至次年4月),均值约为29 mL/m3。气象条件和人类活动对城市大气化石源CO2浓度影响巨大,调整人类活动是减少大气化石源CO2污染的途径之一。

重庆金佛山树轮Δ^(14)C含量2004—2013年的变化趋势

树木年轮是重建过去大气Δ^(14)C变化和开展化石燃料CO_2示踪的重要介质。本文采集重庆金佛山一棵树龄10 a的水杉,通过AMS-^(14)C测量重建了2004—2013年间大气Δ^(14)C的变化,即以平均每年3.9‰的速率下降;发现随着大气CO_2浓度的持续上升,大气中Δ^(14)C不断降低。重庆金佛山树轮Δ^(14)C与Jungfraujoch、Schauinsland本底观测站大气Δ^(14)C值基本一致,表明金佛山树轮Δ^(14)C没有受到当地或区域化石燃料碳排放的影响,可以作为我国该时段内大气Δ^(14)C的本底值,计算化石燃料CO_2的贡献,也为今后研究本底Δ^(14)C的选择提供了新的思路。此外,发现受人类核活动影响地区的Δ^(14)C高于金佛山,而受人类化石燃料排放地区的Δ^(14)C低于金佛山。

西安市2016-2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析

14C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO2(CO2ff)的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO2行了连续积时采样,并利用AMS-^14C示踪方法,研究了西安市2016-2017年CO2ff的浓度变化,同时基于CO2ff与大气污染物的同源性,对CO2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气△^14C季节变化显著,变化范围是(-1.00±2.84)‰-(-187.25±3.62)‰,平均值为(-63.20±17.35)‰,相对于2012-2013年的平均值(-41.3±27.4)‰有明显的下降。CO2ff变化范围是(6.91±1.94)-(105.60±3.09)μmol·mol^-1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO2ff与SO2及NO2浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异:在春夏季,CO2ff与SO2(R2=0.47,p<0.01)的相关性较强;而在秋冬季,CO2ff与NO2(R2=0.73,p<0.01)的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO2可能主要受到工业燃煤(高空排放)的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO2可能主要受到采样点周围交通源(近地面排放)的影响。该研究结果可为CO2ff的源解析研究及大气CO2样品采集提供参考。

西江水体有机碳含量变化及悬浮物碳同位素的意义

以西江马口断面水体为研究对象,讨论其有机碳含量、悬浮物同位素组成(δ13C、Δ14C)与环境之间的关系。西江马口断面有机碳含量呈现季节性变化,其中颗粒有机碳(POC)含量范围介于0.13～4.98 mg/L之间,溶解有机碳(DOC)含量范围介于0.98～4.17 mg/L之间,DOC/POC比值为1.34,远低于世界多数河流之比值。近年来马口断面悬浮物POCδ13C的变化范围介于-21.3‰～-26.1‰之间,随时间出现整体性漂移现象,表明流域生态环境整体改善。POCΔ14C变化范围介于-132‰～-425‰之间,与取样期间的流域降水过程及土壤的侵蚀相关。

碳同位素方法在水体溶解有机碳来源解析中的应用

水体碳库是全球碳库的重要组成部分,对区域乃至全球碳循环具有重要影响。溶解性有机碳(DOC)是水体主要的有机碳库,受自然和人类的双重影响,存在不同碳赋存方式之间的转化,代表了水体中的生物活动水平和受污染程度,并在水体碳循环乃至全球碳循环中发挥重要作用。碳来源是研究碳循环的基础,目前,碳同位素示踪方法是研究水体DOC来源最为有效的手段之一,并已进行了一系列颇有成果的研究,得出水体DOC大致有两种来源,即内源和外源,内源包括水生生物有机碳释放和颗粒有机碳(POC)降解等,外源包括陆源输入、大气降解、污水汇入等。本文验证了一种将δ13C与Δ14C值相结合示踪水体DOC来源的有效方法。碳来源示踪方法的不断改进和研究的不断深入,将有助于区分人为干扰对碳来源的影响,识别碳的储存与释放过程,从而进一步了解碳循环模式。

碳同位素比技术定量估算城市大气CO_2的来源

要有效地减少城市碳排放和正确地判断城市现有减排措施的有效性就必须准确地确定城市大气CO2的来源.由于碳同位素比从污染源到受体的传输过程中同位素分馏现象不明显,本研究建立了一套基于碳同位素比技术定量估算城市大气CO2来源的方法,并用该方法初步定量分析了上海市嘉定区大气CO2中来自燃煤、机动车尾气和生物质贡献的时空分布.上海市嘉定区大气CO2的上述3种来源中,生物质的贡献最大.燃煤的贡献在夜间(00:00、04:00和20:00)多于白天(08:00、12:00和16:00),且随高度的升高而增大;机动车尾气的贡献则随高度的升高而降低.大气CO2浓度时空分布特征体现了上海市郊嘉定区大气CO2的排放特征和各来源的传输特性.