ICP-MS测量天然淡水中的226 Ra

^(226) Ra是一种极毒的α放射性核素,是辐射环境监测中重点关注的核素之一。本工作建立了一种利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对天然淡水中^(226 )Ra快速定量分析的方法。对500mL的水样进行浓缩后,利用AG 50W-X8离子交换树脂和Sr萃取树脂分离基体质谱测量干扰元素(Ca、K、Mg、Na、Sr、Ba等),随后利用ICP-MS对^(226 )Ra进行定量分析。样品分析结果显示,^(226 )Ra全程加标回收率为90%~95%,^(226 )Ra的方法检测限为0.04pg/L(1.46mBq/L,n=10),整个流程耗时约10h。该方法实现了样品中^(226 )Ra的快速准确测量,为日常预警监测以及特殊情况应急中^(226) Ra监测提供了一条快捷可靠的途径。

液体闪烁计数法分析水中^(226)Ra活度浓度及其不确定度评价

通过建立以硫酸钡为载体共沉淀分离水中镭,液体闪烁计数法直接测量镭-226(^(226)Ra)的方法,实现水中^(226)Ra活度浓度的快速分析,并对方法不确定度进行评价。实验结果表明:该方法分析水中^(226)Ra总效率为91.3%~98.5%,方法探测下限为0.01 Bq/L,相对扩展不确定度为7%(k=2),样品计数率和总效率引入的误差是水中^(226)Ra不确定度的主要来源。该方法具有良好的精密度和准确度,适用于饮用水中^(226)Ra的快速分析。

电沉积法制备^226Raα样品源的优化研究

α能谱法是一种直接测量α衰变的方法,具有探测限低、分析时间相对较短等优点。电沉积法制备的α样品源均匀且厚度可忽略,是目前最理想的制备^226Ra的α样品源的方法。为制得较高电沉积率的^226Ra的α样品源,本文对草酸氨/盐酸电沉积液中氯铂酸用量、电流密度、电沉积时间、草酸氨溶液的初始pH值和浓度等条件对^226Ra电沉积率的影响进行了优化研究。结果表明,在氯铂酸用量为700μg、电流密度为0.225 A/cm^2、电沉积时间为60 min、草酸氨溶液浓度为0.05~0.13 mol/L、草酸氨溶液的初始pH值为1.0~2.5等电沉积条件下,^226Ra电沉积样品源的电沉积率大于95%。

高分辨电感耦合等离子体质谱法测定铀矿石样品中^234U/^238U、^230Th/^232Th和^228Ra/^226Ra同位素比值

采用氢氟酸-硝酸-盐酸混合酸密闭消解含铀矿石样品,用阴离子交换树脂、阳离子交换树脂和锶特效树脂逐级分离富集铀、钍和镭。使用高分辨电感耦合等离子体质谱(HR-ICPMS)测定分离纯化液中234U/238U2、30Th/232Th和228Ra/226Ra同位素。比值的测量精密度取决于比值的大小和对应核素浓度的大小。对质量浓度为10 ng/mL天然铀测量液,234U/238U的测量精密度优于1.2%;对230Th质量浓度为0.6ng/mL且230Th和232Th质量浓度接近的测量液,230Th/232Th的测量精密度为1.2%;对228Ra质量浓度为0.48 pg/mL且228Ra和226Ra质量浓度接近的测量液,228Ra/226Ra的测量精密度为4.0%。

岩溶山区表土中~7Be、^(137)Cs、^(226)Ra和^(228)Ra的地球化学相分配及其侵蚀示踪意义

岩溶山区表土中７Ｂｅ、１３７Ｃｓ、２２６Ｒａ和２２８Ｒａ地球化学相分配的实验研究表明，４种核素绝大部分（８５％以上）存在于ＦｅＭｎ氧化物、有机质及残渣相中．它们在表土的迁移过程中具微粒迁移性，能较好地随土粒般运，可作为土粒侵蚀或沉积的示踪剂．但其微粒示踪类型又各具特征：７Ｂｅ的化学形态与其季节性微粒迁移示踪一致；１３７Ｃｓ的化学形态适用于示踪土粒累计性迁移和沉积计年；２２６Ｒａ和２２８Ｒａ存在于粘土矿物结晶骨架中，在表土中主要以残渣相存在，由矿物化学风化作用而转入可溶解、可交换及碳酸盐结合相的比例很小，二者比活度的形态变化分异具有很好的侵蚀堆积示踪价值．

九龙江河口区水体中的^(226)Ra和^(228)Ra

用MnO2－纤维富集大体积水样中的Ra同位素，并用直接射气法测定（226）Ra和（228）Ac的（226）β计数法测定（228）Ra的方法，研究了九龙江河口区（226）Ra、（228）Ra的行为，结果表明：在该河口区（226）Ra、（226）Ra均呈非保守行为，（226）Ra、（228）Ra的最高值分别在盐度为19和9处测得。（228）Ra／（226）Ra）A.R。值在盐度小于19的区域约为3左右。与世界其他河口区相比，九龙江河口区的（226）Ra、（228）Ra有两个特征：其一是（226）Ra、（228）Ra的最大值较高；其二是（228）Ra／（226）A.R。值高于世界平均水平，本文对此进行了分析与讨论。

TIMS测定铀矿石样品中^(234)U/^(238)U、^(230)Th/^(232)Th、^(228)Ra/^(226)Ra的方法研究

研究了TIMS测定铀矿石样品中234U/238U、230Th/232Th、228Ra/226Ra的方法。建立了铀矿石密闭混酸一次溶样的方法和采用阴离子、阳离子和Sr特效树脂逐级离子交换分离纯化U、Th和Ra的流程,满足了TIMS测量要求。测定结果表明:100~1000 ng的天然铀中234U/238U,其测量精密度从静态多接收的2.34%提高到动态多接收的0.47%;对230Th与232Th丰度接近、质量为1μg左右的钍,采用三带点样技术和法拉第多接收技术测定230Th/232Th,其内精度平均值为0.0048%,外精度为0.028%;采用单带加钽发射剂,ETP跳峰测定50~100 fg镭-228稀释剂中的228Ra/226Ra,其内精度小于0.10%,外精度小于0.20%。比较TIMS和HR-ICP-MS、α能谱法测定234U/238U、230Th/232Th、228Ra/226Ra结果,三者结果相吻合。TIMS测量法样品用量少、快速、准确、精密度高,是U、Th、Ra同位素比值测定方法的又一补充。

大洋表层水中^(226)Ra的分布

采用碳酸盐富集－EDTA纯化－Ba（Ra）SO4制源－α计数法，测定了我国第13,14 次南极科学考察期间，从西太平洋、南大西洋和东印度洋采集的 16个表层水样中的226 Ra比活度。测定结果表明，表层水中溶解态226Ra的比活度范围：西太平洋为 0．46──0．95Bq·m－3，平均值为 0．66Bq·m-3；东印度洋为0．5 6──1．2 7 Bq·m-3，平均值为0．81 Bq·m-3；南大西洋为1．17──1．63Bq·m－3，平均值为 1．45 Bq·m－3。还测定了上述海域 5个表层水样中颗粒态226Ra比活度为0.006──0．030Bq·m－3，颗粒态226Ra很低，只占溶解态的1．0％──2．6％，说明226Ra主要以溶解态形式存在于上述洋区。测定结果还表明，52°S以南离南极较近的测站226Ra比活度较高，特别是 60°Ｓ以南的南大洋海域，226Ra比活度更高，与其他作者的测定结果一致。

芒萁——一种新发现的^(226)Ra和^(232)Th富集植物

通过对珠江三角洲地区的植物和土壤进行长期的野外调查,重点寻找自然条件下放射性核素富集植物.结果表明,芒萁(Dicranopteris dichotoma)地上部分镭(226Ra)和钍(232Th)的平均含量(比活度)分别为248.4和679.8 Bq·kg-1,变化范围为118.3~565.6和158.3~2 272.9 Bq·kg-1.地下部分(根)226Ra和232Th的平均含量分别为157.8和314.3 Bq·kg-1,变化范围为103.8~239.8和149.3~563.6 Bq·kg-1.对应的生物富集系数(bioconcentration factor,BCF)平均值为1.88和2.74,转移系数(translocation factor,TF)平均值为1.57和2.02.芒萁对镭和钍有显著的富集特征,这一发现为研究天然放射性核素在植物中的超富集机理和污染土壤修复提供了一种新的材料.

海洋沉积物中^(226)Ra、^(210)Pb和U、Th同位素联合分离测定的研究

本文建立了一个联合分离测定沉积物中^(226)Ra、^(210)Pb和U、Th同位素的方法,讨论了这些核素之间的分离、纯化以及影响化学回收率的因素,报道了此法的一些应用。

北黄海水体的^(226)Ra和^(228)Ra

用锰纤维富集-射气法测定了北黄海海水中的镭同位素226Ra和228Ra,研究了该海域水体中镭同位素的含量和分布.研究结果表明北黄海水体夏季226Ra的比活度为1.80～4.35 Bq/m3,平均值为3.06 Bq/m3;冬季226Ra的比活度为2.08～5.20 Bq/m3,平均值为3.28 Bq/m3.北黄海夏季228Ra的比活度为3.85～25.60 Bq/m3,平均值为10.60 Bq/m3;冬季228Ra的比活度为3.14～15.60Bq/m3,平均值为7.66 Bq/m3.该数据范围和中国近海其他海域、孟加拉湾、泰国昭披耶河口、濑户内海等海域相近.北黄海东北部海域,渤海海峡靠近山东半岛的海区和中北部海区表层镭同位素活度较高.C1断面镭同位素的分布特征从镭同位素的方面证实了渤海海峡水交换表现为北进南出特征这一结论的正确性.226Ra和228Ra的垂直分布较为复杂,大部分站位呈现出底层活度变高的趋势,其他少数站位呈现出中间层活度高的分布特征,不同来源的镭同位素输入至该海域形成了这样的分布特征.

土壤改良剂对油菜富集^(238)U、^(226)Ra及^(232)Th的影响

通过网室盆栽试验,研究了施加磷矿粉(PR)、羟基磷矿粉(HA)、豆渣(SM)、骨碳(BC)及硫酸亚铁等土壤改良剂对油菜(Brassica oleraceaL.)自铀矿区污染农田土壤吸收铀(238U)、镭(226Ra)及钍(232Th)的影响。结果表明,不同处理下油菜茎叶对238U、226Ra及232Th的富集系数分别在3.6×10-3~6.2×10-3、6.2×10-3~10.0×10-3及0.9×10-4~2.0×10-4之间。上述不同改良剂处理均能在一定程度上降低植物对238U、226Ra及232Th的吸收,以SM、HA处理效果较显著,其中SM处理下238U2、26Ra及232Th的富集系数分别比对照降低42.9%、39%和71%。SM及HA对降低铀矿区污染土壤中植物对上述核素的吸收和富集具有潜在的应用价值。

北太平洋亚热带环流区表层水中^(226)Ra和^(228)Ra的分布与变化

对1999年9～10月采自北太平洋亚热带环流区的19份表层海水样品的Ra同位素分析表明,研究海域表层水中的226Ra、228Ra放射性比度分别介于0.67～0.92、0.08～0.30Bq/m3之间,平均值分别为0.74、0.11Bq/m3.228Ra/226Ra)A.R.活度比的变化范围为0.11～0.44,平均值为0.19.上述数值明显低于近岸海域水体的相应值,表现为典型的开阔大洋水的特征.从空间分布的特征看,研究海域Ra同位素含量与228Ra/226Ra)A.R.值均呈均匀分布态势.将本研究结果与历史数据进行对比后发现,本研究获得的226Ra、228Ra放射性比度比20世纪60～80年代得到的数据来得低,可能与水体层化作用加强导致的Ra补充量的减少以及生物生产力升高导致的Ra迁出量的增加有关.北太平洋亚热带环流区表层水中Ra同位素的时间变化与文献报道的该海域叶绿素a、硅酸盐、磷酸盐含量与初级生产力的历史变化趋势相吻合.

南海东北部表层海水中^(226)Ra的分布

报道1994航次南海东北部的226Ra。利用Mn－纤维富集海水中的Ra同位素，采用Mn－纤维直接射气法测量226Ra的比活度，228Ra的比活度采用228Ac的β计数法测量。研究海区226Ra的放射性比活度范围为0．62－1．17Bq·m-3,228Ra／226Ra）A.R介于2.78－4.59。226Ra的表层比活度分布大致表现为该海区东北部较高，中南部也有一较大值，表明陆源物质对这两个区域水体中的226Ra的贡献很大，其它区域分布较均匀。表层228Ra／226Ra）AR分布为靠近珠江口和西南区较高。此外，还将本航次的结果与该海区1992年春季航次的结果进行了比较。

近岸海域^(226)Ra的时空变化与海底地下水排泄(SGD)估算

海底地下水排泄(submarine groundwater discharge,SGD)是沿海地区陆地物质向海洋输送的重要途径,中国具有漫长的海岸线,准确地评估我国沿海地区的SGD及其对沿海海洋生态环境的潜在影响具有重要的理论与实践意义。本文以浙江舟山朱家尖海湾为研究区域,通过冬、夏两季地下水和海水的同步采样分析,在研究地下水和海水中镭(226Ra)时空变化的基础上,利用226Ra的质量平衡原理,估算了研究区内SGD的通量为2.40×105～2.30×106 m3/d,根据12月份枯水期推算的全年保守通量为8.64×107～8.28×108 m3/a,另外,根据年平均降水量等水文参数估算的氮、磷和硅营养盐年平均的入海通量分别为3.256 t/a、0.029 t/a和52.775 t/a。

桂林西北郊光明山峰丛坡地土壤^(210)Pb与^(226)Ra分布与迁移规律研究

利用单一^(210)Pb技术来估算岩溶区土壤侵蚀、水土流失和泥沙来源等还存在一定问题。岩溶区土层厚度不一,难以准确地确定支持性^(210)Pb放射比活度是制约该方法应用的一大关键问题。文章选取桂林西北郊光明山岩溶峰丛坡地的4个土壤剖面,测试了土壤剖面^(210)Pb与^(226)Ra放射性比活度,探讨其分布规律及影响因素,初步确定土壤中支持性^(210)Pb放射性比活度。测试结果表明4个土壤剖面中^(210)Pb垂向分布服从指数衰变规律,^(226)Ra放射性比活度随土壤深度增加基本不变。光明山峰丛山坡土壤中约95%的^(210)Pbex主要聚集在0~10 cm深度处,地表20~30 cm以下基本为支持性^(210)Pb。土壤中支持性^(210)Pb放射性比活度约为56.60±11.97 Bq·kg^(-1),与^(226)Ra放射性比活度值64.93±8.83 Bq·kg^(-1)在误差范围内一致。进一步研究发现,土壤剖面中^(210)Pb受研究区大气干湿沉降、植被覆盖类型、地形条件、土壤特性(特别是有机质)的影响。此外,研究区土壤剖面^(226)Ra的差异主要与土壤特性和植被类型有关。

夹竹桃(Nerium indicum)等四种植物放射性核素U、^(226)Ra的含量研究

对铀尾矿生长的夹竹桃、狗芽根、假俭草和蕨及土壤中的U、2 2 6 Ra的含量进行了测定。结果表明 ,夹竹桃、狗芽根、假俭草和蕨对U、2 2 6 Ra有一定的积累 ,并且植物体地上部分U、2 2 6 Ra的含量小于地下部分U、2 2 6 Ra的含量 ;四种植物为铀尾矿的耐性植物 ,可用于尾矿地的生态恢复。

长江口及其邻近陆架沉积物中^(226)Ra和^(210)Pb的分布特征

本文利用放射化学分析法测定了长江口及其邻近陆架沉积物中^(226)Ra和^(210)Pb的含量。结果表明,在该海区的沉积物中,^(226)Ra含量的水平分布随经度增加而直线下降,而^(210)Pb含量的水平分布则随经度增加而直线上升,二者形成明显的同步反向分布。

锰纤维富集海水中^(226)Ra的研究

本文讨论了锰纤维的饱和吸附量和样品流速对吸附效率的影响,比较了罗源湾表层海水^(226)Ra的测定结果。聚酰胺锰纤维现场富集海水中的^(226)Ra具有吸附效率高、处理方便;空白值低等优点。

九龙江口沉积物中^(210)Pb,^(226)Ra,Th和总β放射性的分布特征

在九龙江口的沉积物中,这些放射性物质的水平分布具有以下特征:^(210)Pb,Th和总β的含量是随离九龙江口距离的增加基本呈直线上升;^(226)Ra的含量是随离江口距离的增加呈直线下降。从它们的不同分布可以推断它们的不同来源。