裂变气体^(85)Kr提取技术研究进展

^(85)Kr是一种重要的核燃料裂变气态产物,具有半衰期长、放射性强的特点。对^(85)Kr气体进行监测检测、回收储存对于人与环境健康、核安全监测均有重要意义,且^(85)Kr在气体示踪、仪表制造、医学诊断等方面均有重要应用。但国内并无提供商用^(85)Kr的产业,只能依靠从国外进口来满足需求。因此,开发裂变气体中^(85)Kr的提取技术具有重要意义。主要综述了Kr/Xe分离方法,并对^(85)Kr提取的相关信息进行了调研。此外对不同技术方法进行对比分析,同时结合国内提取技术的发展现状和国内外差距,对未来工作提出展望。

基于低温制备色层法的溶解尾气中氪-85纯化装置与方法

^(85)Kr是一种非常有价值的放射性气态核素。目前,我国^(85)Kr气体基本依赖进口满足市场需求。纯化作为^(85)Kr产业提取-纯化一体化生产系统的重要技术,是获得高纯度^(85)Kr的重要手段,因此在进行纯化热实验以及正式的工业生产前需要进行冷实验确定纯化过程的重要参数。搭建了基于低温制备色层法的纯化冷实验台架,研究了色层柱填料和温度对氪气纯化效果的影响,结果表明:椰壳活性炭具有比5A分子筛更好的纯化效果;采用椰壳活性炭填充色层柱,色层柱温度降低至-40℃时,氪气可以和氮气、氧气等杂质完全分离,氪气的纯化效果较好,产品气中氪-84的峰显著高于氮气和氧气,氪气的纯度大幅提高。

放射性气体中^(85)Kr/^(133)Xe的吸附与分离技术研究现状

在核裂变过程中会产生放射性气体^(85)Kr/^(133)Xe,直接将其排放至大气中会对环境及生物产生辐射危害,因此对放射性气体^(85)Kr/^(133)Xe进行去除是非常必要的。在^(85)Kr/^(133)Xe同时存在的放射性废气中,由于^(133)Xe的排放量比较大,往往会抑制吸附剂对^(85)Kr的去除,所以研究^(85)Kr/^(133)Xe的分离去除技术成为一个非常大的难点和挑战。基于此,重点阐述了国内外关于放射性气体^(85)Kr/^(133)Xe吸附与分离技术方面的研究现状。

核电厂排放的^(85)Kr的分析方法及剂量评估

分析了^(85)Kr的性质及其在环境中的迁移行为,对气态流出物和环境介质中^(85)Kr的测量方法进行了总结。研究表明,对核电厂气态流出物和空气、水样品中的^(85)Kr,需要经分离纯化进行样品制备,并在液闪谱仪上测量,以获得足够低的探测限。对^(85)Kr的剂量评估方法进行了研究,采用目前我国主流机型CPR1000、AP1000和华龙一号的排放源项进行估算,表明核电厂释放的^(85)Kr对公众造成的辐射剂量极小。

活性炭对^(85)Kr气体的吸附特性研究

阐述了活性炭对85Kr吸附作用的测量原理及方法,并针对在一定的抽气速度的情况下,给出了取样时间与活性炭计数率的关系曲线和85Kr的浓度与活性炭计效率的关系曲线。

^(85)Kr在线监测原型装置研制

用NaI(Tl)探测器和小型数字化谱仪组成一套后处理厂排放85Kr在线监测原型装置,并开发相应的应用软件。该装置具有远程控制功能,可实现数据获取、分析及传输的远程操作,具有连续运行和间歇运行两种工作模式。在间歇运行模式下,可通过增大测量容器内的气体压力,进一步提高探测灵敏度和监测可靠性。在实验室条件下,测量时间为1 200 s时,装置的实际探测下限为3.4×104Bq/m3,判断限为1.7×104Bq/m3。当报警阈值设置为装置探测下限、测量容器内压力大于417 kPa时,装置能对浓度高于8.1×104Bq/m3的85Kr气体进行可靠监测及报警。报警的漏报率和误报率均小于0.1%。

新型环境空气中^(85)Kr取样浓集装置的研制

为满足监测环境大气中^(85)Kr活度浓度的需要,研制了常温下^(85)Kr取样浓集装置。该装置采用中空纤维膜法浓集环境空气中^(85)Kr,可有效地克服现有低温活性炭阱浓集吸附装置中低温控制部分安装和操作繁琐的缺陷,实现在常温下对^(85)Kr取样的浓集和测量,提高了环境大气中^(85)Kr的取样与监测水平。性能测试表明:该装置满足设计要求。

空气中^(85)Kr的分离与监测技术

概述了国际上通用的空气中 85 Kr分离浓集和监测方法。重点比较了各种 85 Kr分离浓集技术的特点 ,表明低温冷冻变温 (或结合变压 )处理方法是目前空气中 85 Kr最好的浓集方式 。

充Kr85对微波硫灯启动和光电性能的影响

该文对微波硫灯内填充不同压强Kr85进行了实验测试,探讨了Kr85对微波硫灯启动特性以及稳定燃点中所造成对灯光电性能的影响并进行了的分析,最后给出了充填Kr压强范围在4.66kPa^11.97kPa内,微波硫灯的启动特性随Kr压强的增加而不断改善和光电性能基本保持不变的结论。

常温取样法检测环境空气中^(85)Kr

采用中空纤维膜和碳分子筛联用的方法,中空纤维膜实现预浓集,碳分子筛实现最终的浓集分离,操作过程省去液氮操作。用正比计数器测量采集的^(85)Kr的浓度。对取样装置的回收率、系统的刻度、方法探测下限进行了分析和讨论,并测定了实验室附近空气中^(85)Kr的水平为1.09±0.06 Bq/m^3。本方法可应用于我国核设施外环境低水平^(85)Kr浓度的常规监测。

新型空气中^(85)Kr监测仪研制

介绍了新型空气中^(85)Kr监测仪的研制。仪器采用对称放置可进行γ补偿的电离室探测器并在测量过程中通过微电脑处理器实现自动控制。通过性能测试,该仪器相对测量误差较小,对γ本底的补偿有着良好的效果。特别适用于核设施烟囱排出^(85)Kr的连续自动监测。

基于内充气正比计数器长度补偿法测量85Kr放射性活度浓度

放射性惰性气体活度浓度的绝对测量是进行其量值传递的基础。为实现放射性惰性气体85 Kr活度浓度的定值,本工作基于内充气正比计数器长度补偿法,进行了85Kr放射性活度浓度的绝对测量。结果表明,在气压56.15 kPa、工作电压1675V和1700V条件下,85Kr放射性活度浓度为10.64Bq/mL,合成标准不确定度为0.60%,与国际先进核素计量实验室关于85Kr的测量结果的合成标准不确定度水平相当。

^(85)Kr气体液闪测量方法研究

采用反康普顿γ谱仪对^(85)Kr样品进行活度标定作为工作参考,通过自行设计的Kr气体收集装置和液闪制样装置,建立了一种^(85)Kr气体样品的液闪测量方法。结果表明:以甲苯为溶剂、1,4-双-2-(4-甲基-5-苯基噁唑基)(POPOP)和2,5-2苯基噁唑(PPO)为溶质的闪烁液,当体积为20mL,硅胶加入质量为1.0g时,能够完全溶解0.5m^3空气中的Kr气,且样品液闪测量无需进行淬灭校正;对于^(85)Kr活度小于1Bq的样品,液闪测量相对偏差绝对值小于7%;制备的样品放置20h以内计数率稳定。该方法适用于环境大气中^(85)Kr放射性水平的测量。

秦山三期重水堆核电站流出物惰性气体^(133)Xe和^(85)Kr研究及监测改进

通过秦山三期CANDU6核电站惰性气体产生、转移与释放机理的分析,指出核电站放射性源项报告中惰性气体排放量计算方法产生偏差的原因,并进一步明阐明CANDU6核电站流出物中133Xe、85Kr与131mXe等主要惰性气体活度的定量关系。利用该研究结果,通过测量133Xe的活度来估算探测下限值很高的85Kr与131mXe活度,从而大大降低核电站惰性气体的统计排放量,这一方法也可应用于压水堆核电站。

正常运行工况下核电厂气态流出物中^(85)Kr与^(133)Xe的关系

核电厂正常运行工况下,气态流出物中惰性气体监测结果一般均低于探测限。如按标准以探测限的1/2统计,可能会过高统计年排放量。本文通过确定气态流出物中85Kr与133Xe活度浓度的关系,当惰性气体源项中半衰期最大的85Kr低于探测限时,间接估算其活度浓度,以便能准确地对85Kr进行年排放量统计。

^(85)Kr测厚源制备及焊接性能分析

为保证^(85)Kr测厚源的密封质量,通过^(85)Kr测厚源结构设计、焊接工艺参数优化,制备合格的^(85)Kr测厚源。铜管与壳体的连接采用真空钎焊工艺,钎焊温度约900℃,时间约30 min;源窗与壳体的连接采用电子束焊工艺,焊接电流7 mA,焊接转速13 mm/s;源后盖与壳体的连接采用激光焊工艺,焊接功率180~185 W,焊接速度2 mm/s。测厚源检验结果表明,所制备的^(85)Kr测厚源,氦质谱检漏结果小于1.0×10^(-9)Pa·m^(3)·s^(-1),放射性气体检验不超过4 kBq/24 h,符合GB/T 15849—1995中“其他射气检验方法”要求。金相实验结果表明,采用优化参数试样的焊缝中未发现明显的裂纹、未焊透、未熔合等缺陷,最大焊接熔深约0.73 mm。

一种用于退役核燃料元件包壳的破裂检测技术

本文阐述了基于活性炭对85Kr吸附特性来检测退役核燃料元件包壳破裂的技术,给出了测量原理及测量系统。方法是通过测量活性炭所吸收的85Kr所放出β射线的计数率的大小,来判断退役核燃料元件包壳是否破裂,该测量系统对β射线的探测效率大于40%,对β射线的本底计数率为0.84Counts?min–1。使用该方法的实际测量结论与取水样用化学分析方法所得结论一致。

低本底放射性气体测量装置

从适合机动测量要求出发,描述一种低本底放射性气体测量装置的设计思路。用井式NaI(Tl)探测器作为反符合探测器,内充气正比计数管插入NaI井中作为主探测器,建立了一套低本底放射性气体测量系统,并测试其性能指标。对3H和85Kr测量24 h,测量系统的最小可探测活度分别为4.08和3.73 mBq。

^(85)Kr—电光源启动剂

在金卤灯发光管中填充微量85Kr作为启动剂能明显改善灯的启动性能 ,85Kr的添加量符合GB18871— 2 0 0