杂原子分子筛的新型制备方法及其催化性能的研究

概述了以MWW型晶体结构为主的杂原子分子筛的新型合成方法及其催化性能。采用多种制备方法合成了以钛硅分子筛为主的MWW型结构杂原子分子筛，并研究了其以H2O2为氧化剂的多种有机物的液相氧化反应的催化性能。研发了新一代钛硅分子筛——Ti—MWW的晶化助剂水热合成法、干溶胶固相晶化法、氟化物法、结构可逆转变后处理合成法以及双模板剂结构导向直接合成法。Ti—MWW催化剂在烯烃的环氧化和酮类的氨氧化反应上，显示出比TS-1和Ti—Beta等常规的钛硅分子筛更优越的催化活性和目标产物选择性。通过层剥离处理以及分子水平上的层间扩孔技术，可以将Ti—MWW转变为适合于大分子催化氧化的催化材料。Sn-MWW和Ga—MWW催化剂在环状酮类的Baeyer～Villiger氧化反应中显示良好的催化性能。

无粘结剂分子筛的制备技术

介绍了无粘结剂分子筛的制备技术及其特点，并对不同制备方法进行了分析对比，提出了适合我国发展的优势和方向。

组合处理工艺下硅藻土微观组织演变及孔隙结构变化

将硅藻土制成硅藻土/分子筛复合材料,其比表面积和吸附能力将显著提高。本文利用水洗-烧结-酸性水热系列组合处理工艺制备硅藻土/磷酸铝分子筛复合材料,同时验证外加铝源形成磷酸铝分子筛的可行性,探讨高品质硅藻土形成时的微观组织演变行为及孔隙结构变化规律。结果表明:硅藻土的孔隙结构包括大孔、介孔和少量的微孔结构,水洗处理仅有物理提纯作用;500℃烧结可以疏通硅藻土壳体的孔洞,但烧结温度过高会导致管状结构的坍塌;酸性水热处理能够合成具有介孔结构的磷酸铝分子筛,而且随着外加铝源的加入,硅藻土/分子筛复合材料中磷酸铝分子筛含量增加,当外加铝源为硅藻土中铝含量的1.5倍时,其比表面积和吸附性能达到最大。