Au/TiO2催化剂催化丙烯气相直接环氧化的研究

分别采用不同方法以及焙烧条件(温度、气氛)制备了一系列Au/TiO2负载型催化剂,在H2和O2共存条件下,考察了催化剂对丙烯气相直接环氧化制环氧丙烷(PO)的催化性能,探索了催化剂的催化机理.研究表明,催化 剂的环氧化活性主要与载体表面Au粒粒度、化学形态以及Au粒与载体之间的相互作用有关.

生物法还原制备Au/TiO2催化剂及其催化性能的研究

利用三嵌段共聚物F127为表面活性剂,钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,采用溶胶-凝胶法制备出TiO2纳米粒子。通过生物还原技术将Au纳米粒子负载在TiO2载体上,得到Au/TiO2催化剂。通过XRD和TEM手段对催化剂进行表征,以对硝基苯酚(4-NP)为模型反应考察了Au/TiO2催化剂催化性能。实验表明,生物法还原制备的Au/TiO2催化剂具有较好的催化4-NP还原生成4-AP性能。

Au/TiO2的制备方法对其SPR的影响

纳米金粒子沉积在TiO2表面制得具有表面等离子体共振效应(SPR)的Au/TiO2,是目前提高TiO2光催化剂对太阳能的利用率和量子效率的重要途径之一,本文以氯金酸(HAuCl4·3H2O)和P25型纳米TiO2为原料,采用紫外可见分光光度计探讨了温度对化学还原制备金溶胶的SPR的影响;并以紫外漫反射进行表征.比较了化学还原热沉积法、化学还原光沉积法和光还原沉积法制得Au/TiO2的SPR差异,结果表明,光还原沉积法是一种高效、经济且环境友好型制备较强SPR的Au/TiO2的方法.

焙烧温度对Au/TiO2催化愈创木酚加氢脱氧反应性能的影响

采用沉积-沉淀法制备了不同焙烧温度的Au/TiO2系列催化剂,采用TEM、XPS、XRD、N2吸附-脱附、ICP以及NH3-TPD等手段表征了Au/TiO2系列催化剂的物化性能。考察了Au/TiO 2系列催化剂在木质素模型化合物(愈创木酚)加氢脱氧反应中的催化性能,及反应条件对Au/TiO 2-1(焙烧温度为350℃)催化愈创木酚加氢脱氧反应性能的影响,并探讨了反应机理。结果表明,当焙烧温度由350℃升至650℃,Au/TiO2催化剂中Au颗粒平均粒径从2.7 nm增至7.9 nm,晶型保持为锐钛矿型,催化剂比表面积由90 m^2/g减至49 m^2/g;新鲜和反应后催化剂中的Au均以金属态存在。在愈创木酚加氢脱氧反应中,Au/TiO2催化剂对酚类产物有很高的选择性。随着催化剂焙烧温度增加,其活性逐渐降低,产物中酚类物质的选择性基本不变;当催化剂上Au颗粒平均粒径小于6 nm时,出现了新的反应路径,即愈创木酚上甲氧基中的甲基加氢生成甲烷。不同反应温度与氢气压力的结果表明,Au/TiO2催化剂能够高选择性地断裂1个C—O键,而苯环不会被饱和,酚类产物的分布基本没有变化。催化剂重复使用2次性能稳定。

Au/TiO2阵列材料的制备及其光催化性能研究

利用纳米自组装技术,结合溶胶凝胶工艺,制备了反蛋白石结构Au/TiO_2阵列材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见分光光度计(UV-Vis)等手段对考察了复合薄膜的结构和光催化性能。结果表明,Au/TiO_2阵列材料具有大比表面积特性和相互贯通的孔道结构,更有利于金纳米粒子的均匀分布和反应物质的传输,因此取得了优异的光催化性能。

Au/TiO2纳米光催化剂的制备及光催化性能研究

采用水热法制备TiO_2纳米粒子,通过光化学还原沉积法制备了Au/TiO_2光催化剂,并利用SEM、XRD、EDS和DRS等技术对样品进行了表征,考察了不同Au含量对TiO_2纳米粒子光催化分解水制氢活性的影响。研究结果表明,通过此方法可以成功地将Au纳米粒子均匀地分散在TiO_2纳米粒子表面,用适量Au进行表面修饰不仅能提高TiO_2对可见光的吸收,还可以促进TiO_2光生电子-空穴对的分离效率,从而提高了TiO_2纳米粒子的光催化活性。其中,3%Au/TiO_2纳米粒子的光催化活性最高。

三角形Au@TiO_(2)介孔催化剂可见光降解亚甲蓝

利用溶胶凝胶法制备出一种三角形Au@TiO_(2)核壳材料。经过水热晶化,该材料膨胀至300 nm,壳层TiO_(2)晶化为介孔锐钛矿相,但核心三角形Au颗粒的形貌保持不变。采用粉末X射线衍射(PXRD)、ζ电位、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、热重分析(TGA)、光致发光(PL)光谱、光电流(i-t)以及光催化降解技术,对样品的结构和性能进行了系统、详细的检测与分析。经过晶化处理的Au@TiO_(2)在可见光波段的光降解亚甲蓝性能比未晶化时有了显著的提升,1 mg·mL^(-1)Au@c-TiO_(2)可以在可见光照射1 h后实现对60 mg·L^(-1)亚甲蓝全降解。电子顺磁共振(EPR)测试表明·O_(2)^(-)和·OH两种自由基对光降解起到了很大作用。通过综合分析实验结果和时域有限差分(FDTD)分析,探究了催化反应的机理。

TiO_2纳米管负载Ag、Au、Pt纳米粒子的微波合成与表征

TiO2 nanotubes were prepared under normal pressure at a temperature of 120 ℃. Ag, Au, Pt nanoparticles supported on TiO2 nanotubes were prepared by m icrowave assisted heating polyol process. TEM images showed that microwave prepa red Ag, Au, Pt nanoparticles supported on TiO2 nanotubes were small and well dis persed on the surface of the TiO2 nanotubes. UV-Vis absorption spectra showed th at the absorbance of Ag/TiO2 nanotubes and Au/TiO2 nanotubes in the visible ligh t range increased greatly compared to the single titania nanotubes.

Au改性纳米TiO_2材料对NPE-10光催化降解的活性

以钛酸四丁酯和氯金酸为原料,通过溶胶-凝胶法制备了Au掺杂的纳米TiO2光催化剂粉体,并用XRD、BET、XPS和固体紫外可见吸收光谱等技术对其晶相结构、比表面积、表面组成及紫外可见光响应范围进行了表征,对其光催化降解非离子表面活性剂壬基酚聚氧乙烯醚(NPE-10)的活性进行了考察.结果表明,掺杂的Au在纳米TiO2粉体材料中可能以两种形态存在,即以Au3+离子形式替代Ti4+进入TiO2晶格和以Au原子态形式暴露于粉体表面.前者使TiO2在480～650nm出现了更强的光吸收;后者中处于表面原子态的Au又会成为光生电子的受体,有效地避免了光生电子空穴对的复合.通过对掺杂量及处理温度的优化,在nAu3+/nTi4+=0.005,500℃煅烧的条件下可以制得具有较高的光催化活性的Au/TiO2粉体.对NPE-10的光催化氧化试验显示,日光照射4h后降解效率可以达到91.8%;而用未改性的纳米TiO2,在同样条件下,NPE-10的光催化降解效率仅能达到50.2%,商品DegussaP-25也只能达到66%.

Au／TiO2催化剂制备条件对巴豆醛选择加氢的影响

采用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征,并考察了该催化剂在巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应中的催化性能.通过改变活化气氛、负载量和还原温度,能够调节Au粒子的尺寸及金属与载体间的相互作用.在673K还原条件下制备Au质量分数为9.2%的Au/TiO2催化剂上,Au粒子的平均粒径为2nm,初始加氢速率达到13.7×10-5mol·s-1·g-1,同时巴豆醇最高收率可达69.9%.结合表征结果,该催化剂良好的巴豆醛选择加氢性能归属为载体TiO2在还原条件下产生的氧缺陷位对Au纳米粒子的锚定作用及给电子作用.

LED可见光下Au/TiO_2光催化氧化甲醛表观动力学

甲醛是室内空气中典型的挥发性有机化合物(VOCs)之一。等离子激元型光催化剂可吸收可见光,可在室温常压下利用太阳光驱动光催化氧化脱除室内空气中甲醛的反应,其表观反应动力学研究对设计等离子激元型光催化剂及应用于脱除VOCs等污染物具有重要意义。研究了LED可见光下等离子激元型Au/TiO2光催化脱除气相中甲醛的表观反应动力学,考察不同波长的可见光源、光强及反应气相对湿度对表观反应动力学的影响,根据对实验数据的分析求得LED可见光催化氧化甲醛表观反应速率常数k(I,H)。结果表明,在13%相对湿度、蓝光光强为38.5mW·cm-2的条件下,光反应的甲醛转化率达77%,是暗反应的近5倍。在LED红、绿、蓝、白光照射下,随着光强增加,甲醛转化率快速增加后缓慢增至基本不变。相同光强(低于42 mW·cm-2)和湿度条件下,红、绿、蓝光源的甲醛转化率相近,白光略低于其他光源。干气氛下,光反应和暗反应的甲醛转化率几乎为0。湿气氛下,光反应和暗反应均有甲醛转化率,光反应的甲醛转化率更高。不同光源条件下甲醛转化率随相对湿度变化规律相似。相对湿度为21.9%时甲醛转化率最高,而后保持不变,基本在80%左右。通过对红、绿、蓝、白光的数据拟合计算,得到表观动力学参数k(I)H、k(H)I、k(I,H)以及速率方程。

Au/TiO_2催化剂的制备及低级醇类的光催化消除

采用沉积-沉淀法制备Au/TiO2催化剂,并用IR、TG-DTA、XRD、TEM、BET、FL、XPS、UV-visDRS和PL等分析方法对其进行表征;测试和计算在甲醇的光催化消除反应中Au/TiO2催化剂的动力学参数;以低级醇类消除反应为模式反应评价催化剂在紫外光照下的光催化性能。结果表明:Au质量分数为1%的Au/TiO2催化剂在200℃下活化4h的光催化活性最佳,0.15g催化剂可将初始浓度为7.0g/m3、流速为12.5mL/min的甲醇和初始浓度为2.14g/m3、流速为5mL/min的乙醇以及初始浓度为2.21g/m3、流速为4mL/min的正丙醇完全消除;得到的反应活化能Ea=14.80kJ/mol,拟合的曲线线性关系好(R=0.9811),符合一级动力学反应规律。

Au/TiO_2的制备及其光催化氧化丙烯的研究

采用浸渍法制备了Au/TiO2光催化剂,使用X射线能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)对样品进行了表征.结果表明,Au颗粒的尺度约为4—6nm;Au4f7/2的结合能为83.3eV,与Au0的标准峰位(84.0eV)相比,向低结合能方向移动了0.7eV,使其表现出俘获电子的特性.以丙烯的光催化氧化为指标反应,对制备的Au/TiO2的活性进行了评价,结果显示,Au/TiO2的光催化活性明显高于单一TiO2的,且当Au的担载量在0.1—5.0%范围内变化时,催化活性随着担载量的增加而显著增加.

水洗处理对Au/TiO_2催化剂光催化活性的影响

以Au(S2O3)32-为金前驱体,分别采用水洗(W)和旋蒸(E)工艺制备了Au/TiO2催化剂.用UV-Vis漫反射光谱(DRS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和原子吸收光谱(AAS)对制备的催化剂样品进行了表征,通过光催化降解甲基橙对催化剂光催化活性进行了评价.结果表明,通过水洗处理,催化剂样品表面形成了具有较好分散性的金纳米粒子(2-5nm),而旋蒸工艺制备的样品表面形成一层金的包覆结构.Au/TiO2催化剂的光催化活性与制备工艺密切相关.在相似的金负载量下,水洗法制备的样品比旋蒸法制备的样品具有更高的光催化活性.

双负载策略构建Au-BiOBr-TiO2光催化剂在可见光下快速高效降解黄药

浮选废水中残留的黄药会严重影响矿区周围生态环境。为了实现对黄药的高效降解,通过水热法、水浴沉淀法和光沉积法制备的Au-BiOBr-TiO_(2)(AuBT)三元复合光催化剂对废水进行处理是一种有效手段。在模拟降解矿物浮选废水实验中,AuBT表现出卓越的光催化降解性能。实验结果表明,0.2 g/L的AUBT光催化剂在20 min可见光照射下对初始浓度为20 mg/L黄药的光催化去除率可达到95.20%。机理检测表明,AuBT有效降低了带隙并扩大光响应范围,提高了材料的光催化活性。DFT计算表明部分电子向乙基黄药(SEX)分子转移,而这有助于激发光催化过程。自由基清除实验表明反应体系中的主要活性物种是光生空穴(h^(+)),其次是超氧自由基(·O_(2)^(-))。作为高效的光催化剂,AuBT在可见光下可降解各种类型的黄药,在浮选废水处理环节体现了巨大的潜力。

Au改性TiO2纳米复合物对人结肠癌细胞的光催化杀伤作用

提出了通过TiO2表面修饰纳米Au的方法来提高纳米TiO2光催化杀伤癌细胞的效率.采用化学还原法合成了Au改性的TiO2(Au/TiO2)纳米复合物,并研究了不同掺杂量(1wt%,2wt%,4wt%)的Au/TiO2对人结肠癌LoVo细胞的光催化杀伤效应.结果显示,Au的掺杂大大地提高了TiO2纳米粒子光催化杀伤结肠癌LoVo细胞的效率,而且Au掺杂量的高低影响Au/TiO2光催化杀伤癌细胞的效率,掺金量为2%的Au/TiO2对结肠癌LoVo细胞具有最高的光催化杀伤效率.在光强为1.8mW/cm2的紫外灯(λmax=365nm)下光照110min,50μg/mL掺金量为2%的Au/TiO2能够杀死所有的癌细胞,而同样浓度的TiO2只能杀死70%的癌细胞。

碳载Au/TiO_2光催化材料的制备与拉曼增强特性

采用强度高和柔软性好的碳纤维、碳纳米管、氧化石墨烯为载体,负载Au纳米粒子掺杂的TiO_2,获得碳载Au/TiO_2高效光催化剂。通过X射线衍射、扫描电镜、拉曼等表征手段,考察了所得碳载Au/TiO_2的结构、形貌与性能。所得碳载Au/TiO_2在汞灯照射下可有效地降解亚甲基蓝染料分子。其中Au粒子有效抑制了TiO_2表面光生电子-空穴的复合,增强了光生载流子的分离效率,提高了TiO_2的光催化性能;碳载体提高了Au/TiO_2催化剂活性组分的分散度,促进了亚甲基蓝分子的吸附,对Au/TiO_2的光催化活性具有良好的协同效应。拉曼实验表明,Au/TiO_2/CF、Au/TiO_2/GO_也是一种优秀的表面增强拉曼散射检测基底。同时,Au/TiO_2/CF、Au/TiO_2/GO_可在汞灯照射下"清洗"掉表面吸附的上组表面增强拉曼散射实验中的检测分子,实现基底的循环利用。

丙烯直接环氧化Au/TiO_2催化剂助剂对催化性能的影响

采用沉积沉淀法制备了一系列的Au/TiO2催化剂,分别考察了碱金属氯化物以及贵金属等助剂对Au/TiO2催化丙烯环氧化性能的影响。结果表明:催化剂中加入NaCl后其环氧化催化性能明显提高,含量为1.5%时环氧丙烷(PO)得率最高;而加入CsCl和贵金属Pt则有利于提高丙烯环氧化过程中氢气的利用效率,抑制了副产物水生成。

甲醇水蒸汽重整制氢Au/TiO_2催化剂

采用沉积-沉淀法制备了一系列Au/TiO2催化剂,考察了Au负载量、焙烧温度以及助剂等因素对甲醇水蒸汽重整制氢反应催化性能的影响;并利用XRD,TEM对催化剂进行了表征.结果表明,制备条件对催化性能有明显影响;Au负载量为5%(ω)时所得催化剂活性较好;助剂NiO可使催化剂催化甲醇水重整的催化活性明显提高;100℃烘干未焙烧制得的催化剂活性最好;TEM结果显示,NiO的加入使载体TiO2颗粒分散度提高,Au粒粒度变小.

新型Au/TiO_2纳米管的制备及其在化学需氧量测定中的应用研究

该文首次用光电催化的方法,在TiO2纳米管中嵌入金纳米粒子,新材料可以促进界面间电子的传递,有助于电子和空穴对的分离,进而提高光催化效率。对Au/TiO2纳米管进行扫描电子显微镜(SEM),色散型X射线能谱(EDX)和X射线衍射(XRD)表征,结果表明金纳米粒子被成功嵌入TiO2纳米管中,形成蜂窝状结构。将该材料首次用于光电催化法化学需氧量(COD)的测定,发现该传感器的光电流值在1～800mg/L范围内与COD值有良好的线性响应,检测限为0.3mg/L。利用该传感器测定实际水样的COD值,结果与传统的K2Cr2O7标准方法有较好的一致性。