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双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的快速合成及催化应用 被引量:4
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作者 杨冬花 李建华 +5 位作者 王新波 郭超 吕爱凝 董梅 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期248-256,共9页
以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征,发现钠离子的导向作用最强,且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N_2吸附–脱附和NH_3-TPD分析。... 以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征,发现钠离子的导向作用最强,且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N_2吸附–脱附和NH_3-TPD分析。结果表明:双模板剂一步法合成的复合分子筛模板剂脱除的失重率为5.67%,小于机械复合分子筛的失重率7.31%,复合分子筛的比表面积、孔容和微孔平均孔径均有所增大,同时其酸强度、酸量都增大,有利于二甲苯优先从复合分子筛的孔道结构中扩散出来。将分子筛应用于甲醇转化制二甲苯催化反应,结果显示,双模板剂一步法合成的复合分子筛催化产物油相中芳烃的选择性最高达到66.72%,芳烃中二甲苯的含量为46.15%,二甲苯中对二甲苯的含量达到30.75%。这是由于B-EU-1/ZSM-5催化剂的特殊孔道结构具备择形效应,使得分子动力学直径较小的二甲苯分子优先从其孔道中扩散出来。 展开更多
关键词 双模板剂 一步法 b-eu-1/zsm-5复合分子筛 酸性 孔道结构
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基于双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成与表征 被引量:3
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作者 王新波 杨冬花 +2 位作者 石宝宝 武正簧 窦涛 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期123-125,共3页
首次在Na2O-SiO2-Al2O3-TPABr(四丙基溴化铵)-HMBr2(溴化六甲双铵)-H2O合成体系中,以溴化六甲双铵(HMBr2)和四丙基溴化铵(TPABr)为双模板剂,采用一步晶化法合成了具有微-微孔道结构的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并通过XRD,FT-IR,SEM等手段... 首次在Na2O-SiO2-Al2O3-TPABr(四丙基溴化铵)-HMBr2(溴化六甲双铵)-H2O合成体系中,以溴化六甲双铵(HMBr2)和四丙基溴化铵(TPABr)为双模板剂,采用一步晶化法合成了具有微-微孔道结构的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并通过XRD,FT-IR,SEM等手段对合成样品的物性进行表征;分析发现合成的复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好,是两种晶相相互作用的分子分散晶相材料;通过合成条件的探究,发现复合分子筛的生长过程与两种模板剂的比例有关,在0.2<n(四丙基溴化铵)/n(溴化六甲双铵)<0.5的范围内是复合分子筛适宜的生长环境,得到合成的最佳条件为:n(四丙基溴化铵)/n(溴化六甲双铵)=0.4,晶化时间72h。 展开更多
关键词 b-eu-1/zsm-5复合分子筛 双模板剂 一步晶化法 水热法
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溴化四丙基铵和溴化六烃季铵双模版制备B-EU-1/ZSM-5复合分子筛
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作者 何秋月 严超超 +2 位作者 陈芳芳 方清 吴红 《山东化工》 CAS 2019年第17期1-2,5,共3页
本文采用双模版剂法制备复合催化剂B-EU-1/ZSM-5,采用XRD、FI-IR等手段对该复合催化剂进行表征分析,结果表明,用溴化四丙基铵和溴化六烃季铵双模板剂合成的复合催化剂同时存在EU-1、ZSM-5的特征衍射峰,且复合催化剂B-EU-1/ZSM-5结晶效... 本文采用双模版剂法制备复合催化剂B-EU-1/ZSM-5,采用XRD、FI-IR等手段对该复合催化剂进行表征分析,结果表明,用溴化四丙基铵和溴化六烃季铵双模板剂合成的复合催化剂同时存在EU-1、ZSM-5的特征衍射峰,且复合催化剂B-EU-1/ZSM-5结晶效果较好。运用双模版剂法合成该复合催化剂具有简化了合成步骤、降低成本和缩短晶化时间的优点。 展开更多
关键词 b-eu-1/zsm-5复合催化剂 溴化四丙基铵 溴化六烃季铵
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ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征 被引量:15
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作者 童伟益 孔德金 +2 位作者 刘志成 郭杨龙 房鼎业 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期1247-1252,共6页
以圆柱形ZSM-5为核,用柠檬酸对其外表面进行预处理后,在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、N2吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征,并以甲苯歧化和1,3,5-三甲苯裂化为探针反应对分子筛... 以圆柱形ZSM-5为核,用柠檬酸对其外表面进行预处理后,在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、N2吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征,并以甲苯歧化和1,3,5-三甲苯裂化为探针反应对分子筛性能进行了考察.结果显示,产物是以ZSM-5为核、silicalite-1纳米晶为壳的两相复合微孔分子筛材料;在含氟体系中ZSM-5外延生长出了致密壳层;全硅壳层的覆盖度约达到97%,核壳分子筛的外表面酸位随之减少,但基本保持孔道内的酸性。 展开更多
关键词 核壳 zsm-5 SILICALITE-1 外延共生 二次生长 氟化物
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甲醇定向转化制二甲苯的复合分子筛ZSM-5/EU-1的合成及其应用 被引量:8
5
作者 杨冬花 王新波 +3 位作者 石宝宝 武正簧 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第4期357-363,共7页
以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料,采用EU-1晶种,通过水热法合成了2种含杂原子的微孔结构ZSM-5/EU-1复合分子筛。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD对合成样品进行了表征,并在连续流动固定床... 以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料,采用EU-1晶种,通过水热法合成了2种含杂原子的微孔结构ZSM-5/EU-1复合分子筛。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD对合成样品进行了表征,并在连续流动固定床反应器上考察了该分子筛催化剂对甲醇N-甲苯反应的催化性能。结果表明-含杂原子微孔结构的ZSM-5/EU-1复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好,平均孔径明显增大,当催化剂的酸强度和酸量增大时,有利于甲醇芳构化趋势以及二甲苯优先扩散。B-ZSM-5/EU-1催化产物中芳烃在油相中的选择性达到84-70%;B-ZSM-5/EU-1和Fe-ZSM-5/EU-1两种分子筛催化产物的芳香烃中二甲苯的含量最高,分别为41-32%~45-88%和33-88%~39-16%。由于B-ZSM-5/EU-1较高的酸性、酸量和相对较小的孔道内径(0-8060nm),较Fe-ZSM-5/EU-1更有利于产物中二甲苯的生成;不仅如此,B-ZSM-5/EU-1复合分子筛催化产物中对二甲苯在二甲苯中选择性范围为29-75%~47-47%;不过,Fe-ZSM-5/EU-1产物中对二甲苯在二甲苯中的含量最高可达53.75%,这是由于Fe-ZSM-5/EU-1复合分子筛的粒径较大,为催化反应提供了较长的孔道结构,易使产物中邻、间二甲苯在扩散过程中异构化转化为对二甲苯的缘故。 展开更多
关键词 晶种法 zsm-5 EU-1复合分子筛 酸性 二甲苯 选择性
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外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/Silicalite-1分子筛 被引量:21
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作者 孔德金 刘志成 房鼎业 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第9期885-890,共6页
使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔... 使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔道内外表面酸性等物化性质,考察了核壳分子筛在甲苯甲基化反应中的择形催化性能. 展开更多
关键词 核壳分子筛 zsm-5分子筛 silicalite-1分子筛 甲苯 甲基化 二甲苯 择形性
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正丁烷和丁烯-1在不同Si/Al比ZSM-5分子筛上的吸附和扩散行为 被引量:10
7
作者 王斐 汪文川 +2 位作者 黄世萍 滕加伟 谢在库 《过程工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期661-667,共7页
以应用于烯烃催化裂解工艺中的具有独特择形性和酸性的ZSM-5分子筛为研究对象,采用重力分析仪在275,288及300K下对碳四烃(以正丁烷和丁烯-1为代表)在不同硅/铝比ZSM-5分子筛内的吸附和扩散行为进行了研究.建立了正丁烷和丁烯-1在ZSM-5... 以应用于烯烃催化裂解工艺中的具有独特择形性和酸性的ZSM-5分子筛为研究对象,采用重力分析仪在275,288及300K下对碳四烃(以正丁烷和丁烯-1为代表)在不同硅/铝比ZSM-5分子筛内的吸附和扩散行为进行了研究.建立了正丁烷和丁烯-1在ZSM-5分子筛上的双朗格缪尔吸附模型.同时,运用Fick扩散模型关联得到了正丁烷及丁烯-1在ZSM-5分子筛内的扩散系数.结果表明,正丁烷及丁烯-1在ZSM-5分子筛内的扩散属于晶体扩散,二者的扩散系数在10-14m2/s数量级,正丁烷的扩散速率大于丁烯-1.正丁烷与丁烯-1在ZSM-5分子筛内的扩散速率均随温度的增加而增加,随着体系平衡压力的增加先增加后减小,而且二者的扩散系数随样品硅/铝比的增加而增加.研究结果为碳四烃催化裂解工艺提供了相关的基础工程数据. 展开更多
关键词 正丁烷 丁烯-1 zsm-5分子筛 硅/铝比 吸附等温线 扩散系数
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一步合成核壳结构ZSM-5/EU-1复合分子筛及其表征 被引量:4
8
作者 李建华 杨冬花 +3 位作者 吕爱凝 马存存 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期492-498,共7页
在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,对其物理化学性质进行表征,结果显示:核壳分子筛中存在ZSM-5和EU-1两种分子筛晶相,且EU-1分子筛在ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长;复合以后核... 在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,对其物理化学性质进行表征,结果显示:核壳分子筛中存在ZSM-5和EU-1两种分子筛晶相,且EU-1分子筛在ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长;复合以后核壳分子筛为微孔–介孔多级孔道结构,且其微孔孔径达到0.94 nm;相比于单一分子筛,核壳分子筛的强酸量相对提高,酸性质有所改善。通过对柠檬酸加入量、晶化时间影响因素的分析,得到合成核壳共生结构的最佳条件为:n(citrate)/n(Al_2O_3)=0.8~1.2,晶化时间为72~96 h,并推测核壳分子筛可能的生长过程。 展开更多
关键词 核壳分子筛 zsm-5/EU-1 多级孔道 酸性
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不同改性ZSM-5分子筛负载Ni催化剂上1-庚烯芳构化和异构化性能研究 被引量:5
9
作者 宋烨 林伟 +1 位作者 田辉平 龙军 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第8期1-6,共6页
以磷改性ZSM-5分子筛(ZSM-5-P)、磷和铁改性ZSM-5分子筛(ZSM-5-P-Fe)、未改性NaZSM-5分子筛和无定形SiO_2为载体,通过浸渍法制备了Ni/ZSM-5-P,Ni/ZSM-5-P-Fe,Ni/NaZSM-5,Ni/SiO_2催化剂,采用N2吸附-脱附、X射线衍射、NH3-TPD、H_2-TPR... 以磷改性ZSM-5分子筛(ZSM-5-P)、磷和铁改性ZSM-5分子筛(ZSM-5-P-Fe)、未改性NaZSM-5分子筛和无定形SiO_2为载体,通过浸渍法制备了Ni/ZSM-5-P,Ni/ZSM-5-P-Fe,Ni/NaZSM-5,Ni/SiO_2催化剂,采用N2吸附-脱附、X射线衍射、NH3-TPD、H_2-TPR以及吡啶吸附-脱附红外光谱等手段对催化剂进行表征,并在催化加氢脱硫反应条件下,考察了1-庚烯在上述催化剂作用下的芳构化和异构化反应性能。结果表明:Ni/ZSM-5-P-Fe和Ni/ZSM-5-P比Ni/NaZSM-5具有更高的催化反应活性,其异构化产品、芳烃及气体收率明显增加;Ni/ZSM-5-P-Fe具有较多的中强酸活性中心和B酸中心,在该催化剂作用下1-庚烯具有较高的异构化和芳构化反应性能,说明B酸中心能较好地促进1-庚烯异构化和芳构化反应的进行,在一定强度的酸中心和金属中心协同作用下1-庚烯芳构化及异构化反应效率最高。 展开更多
关键词 改性zsm-5 1-庚烯 异构化 芳构化辛烷值脱硫技术
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不同硅铝比ZSM-5-KIT-1载体加氢脱硫催化剂的制备及性能研究
10
作者 郝靓 刘丽萍 +1 位作者 郭振东 熊光 《化学与生物工程》 CAS 2016年第6期45-48,66,共5页
采用一步晶化双模板法制备了不同硅铝比的ZSM-5-KIT-1介微孔复合分子筛,并以其为载体搭载20%MoO_x7%CoO_x通过超载浸渍法制备加氢脱硫催化剂;利用X-射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附分析、NH_3化学吸附(NH_3-TPD)分析等表征手段分析其... 采用一步晶化双模板法制备了不同硅铝比的ZSM-5-KIT-1介微孔复合分子筛,并以其为载体搭载20%MoO_x7%CoO_x通过超载浸渍法制备加氢脱硫催化剂;利用X-射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附分析、NH_3化学吸附(NH_3-TPD)分析等表征手段分析其结构和酸性;以CS_2的环己烷溶液为硫化液、二苯并噻吩的十氢萘溶液为原料液,在小型固定床反应器中评价该催化剂的加氢脱硫反应活性。结果表明,该加氢脱硫催化剂具有良好的结构稳定性、大的比表面积和孔径、适宜的酸量和酸中心;当硅铝比为30或40时,催化剂的加氢脱硫反应活性远高于其它样品,表明硅铝比是影响催化剂加氢脱硫反应活性的重要因素。 展开更多
关键词 硅铝比 zsm-5-KIT-1 加氢脱硫 催化剂
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EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成与表征 被引量:4
11
作者 闫萍 马波 +1 位作者 张喜文 张志智 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期17-22,共6页
以四丙基氢氧化铵(TPAOH)和四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂、EU-1为铝源,水热晶化合成EU-1/ZSM-5复合分子筛。采用XRD,SEM-EDS,N2吸附-脱附及FT-IR等手段对合成样品进行表征。结果表明:所合成的EU-1/ZSM-5复合分子筛具有与EU-1分子筛及ZS... 以四丙基氢氧化铵(TPAOH)和四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂、EU-1为铝源,水热晶化合成EU-1/ZSM-5复合分子筛。采用XRD,SEM-EDS,N2吸附-脱附及FT-IR等手段对合成样品进行表征。结果表明:所合成的EU-1/ZSM-5复合分子筛具有与EU-1分子筛及ZSM-5分子筛混合物相同的XRD图谱,但红外谱图的谱峰均向高波数方向偏移,并产生明显的次级介孔结构;在形貌上,复合分子筛中EU-1相周边规整附晶生长着ZSM-5分子筛的纳米颗粒。EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成条件为:m(EU-1)/m(SiO2)为1.1~1.4,n(OH-)/n(SiO2)为0.07~0.15,n(TPAOH)/n(TPABr)为(1∶9)^(5∶5),晶化时间24~72 h,晶化温度100~120℃。 展开更多
关键词 EU-1 zsm-5 复合分子筛 合成
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ZSM-5分子筛催化1-己烯叠合反应的研究 被引量:4
12
作者 翟云平 李明罡 罗一斌 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第9期7-11,共5页
选取一种无胺法合成的ZSM-5分子筛,对其进行不同条件下的酸处理,得到4种不同硅铝比和孔道结构的分子筛样品。采用X射线衍射、X射线荧光光谱、SEM扫描电镜、氮气低温物理吸附、NH3-TPD等技术对分子筛样品的结晶度、元素组成、形貌尺寸、... 选取一种无胺法合成的ZSM-5分子筛,对其进行不同条件下的酸处理,得到4种不同硅铝比和孔道结构的分子筛样品。采用X射线衍射、X射线荧光光谱、SEM扫描电镜、氮气低温物理吸附、NH3-TPD等技术对分子筛样品的结晶度、元素组成、形貌尺寸、孔结构及酸性分布等物化性质进行表征。在反应压力4.5MPa、反应温度245℃及质量空速0.5h-1的条件下,考察处理后分子筛样品对正己烯叠合反应性能的影响。结果表明:正己烯的转化率随硅铝比的增加逐渐降低;目的产物己烯二聚物收率随硅铝比增加呈现先增加后减小的趋势,在硅铝比为102时,己烯二聚物收率达到最大值;低硅铝比分子筛样品反应时副产物多、积炭量较大。综合考虑目的产物收率及原料的利用率,硅铝比为102的ZSM-5分子筛最适合用于生产喷气燃料组分。 展开更多
关键词 1-己烯 zsm-5分子筛 硅铝比 叠合
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含铁微孔EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成和表征 被引量:1
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作者 杨瑞娟 杨冬花 +7 位作者 武正簧 冯晓娜 窦涛 吴忠华 李志宏 闫泽 王凡 汤琼 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期601-606,共6页
采用预置晶种法合成了含铁的微孔EU-1/ZSM-5复合分子筛,并采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重-微分热重(TG-DTG)、N2吸附-脱附、紫外-可见吸收光谱(UV-vis DRS)、X射线吸收精细结构(XAFS)等手段进行了表征。结果表明,... 采用预置晶种法合成了含铁的微孔EU-1/ZSM-5复合分子筛,并采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重-微分热重(TG-DTG)、N2吸附-脱附、紫外-可见吸收光谱(UV-vis DRS)、X射线吸收精细结构(XAFS)等手段进行了表征。结果表明,复合分子筛具有EU-1和ZSM-5的特征衍射峰,是两种晶相相互作用的分子分散晶相材料,微孔孔径较Fe-EU-1分子筛有所增大。随原始溶胶中铁的质量分数增加,复合分子筛具有的23.09°和23.94°处的特征衍射峰逐渐向低角度方向偏移;紫外-可见漫反射谱图中在220~245 nm出现了宽的吸收谱带;XAFS表征表明,1s→3d电子跃迁的弱吸收峰逐渐增强,同时在吸收边顶部出现的1s→4p吸收峰逐渐由宽变窄。合成工艺的最佳条件为,原始溶胶中铁的质量分数为0.075%~0.15%,晶种添加比例为15.0%~21.0%,晶种SiO2/Al2O3物质的量比为50~60。 展开更多
关键词 预置晶种 Fe—EU-1 zsm-5 复合分子筛 合成
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纳米ZSM-5分子筛的液相沉积改性及其催化己烯-1芳构化反应性能 被引量:5
14
作者 房玉俊 苏晓芳 +1 位作者 王巍 吴伟 《黑龙江大学工程学报》 2021年第3期57-62,共6页
烯烃芳构化是催化裂化(FCC)汽油改质、高辛烷值燃料油的重要手段。采用预制晶种法合成了纳米ZSM-5分子筛,并采用液相沉积法制备了Ga沉积量不同的系列改性纳米ZSM-5分子筛,分别采用XRD、N2物理吸附、SEM、TEM、XPS、H2-TPR和Py-IR等表征... 烯烃芳构化是催化裂化(FCC)汽油改质、高辛烷值燃料油的重要手段。采用预制晶种法合成了纳米ZSM-5分子筛,并采用液相沉积法制备了Ga沉积量不同的系列改性纳米ZSM-5分子筛,分别采用XRD、N2物理吸附、SEM、TEM、XPS、H2-TPR和Py-IR等表征手段对改性前后的纳米ZSM-5分子筛的形貌、织构特性和酸性等进行了表征,并采用固定床微型反应器对其催化己烯-1芳构化反应性能进行了评价,研究了Ga改性对纳米ZSM-5分子筛的物理化学性质及催化性能的影响规律。Ga液相沉积改性的ZSM-5分子筛中Ga物种主要以Ga_(2)O_(3)和提供强Lewis酸性位的GaO^(+)形式存在,由于Ga改性提高了分子筛的脱氢反应活性,己烯-1芳构化反应的芳烃选择性显著提高,以Ga沉积量适宜的Ga4.2/NZ5为催化剂时,芳烃选择性高达55.4%。 展开更多
关键词 纳米zsm-5分子筛 Ga改性 液相沉积 己烯-1 芳构化
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无有机胺模板剂法制备ZSM-5@Silicalite-1核壳材料 被引量:1
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作者 沈宏宇 刘民 +5 位作者 李俊杰 李秀杰 谢素娟 陈福存 郭新闻 朱向学 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期282-291,共10页
ZSM-5@Silicalite-1核壳材料由于其表面纯硅Silicalite-1分子筛能够有效覆盖ZSM-5分子筛表面的酸性位,从而抑制外表面积炭反应,提高其在甲醇转化、烯烃裂解、烷基化等反应中的稳定性及特定产物选择性。但是,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料... ZSM-5@Silicalite-1核壳材料由于其表面纯硅Silicalite-1分子筛能够有效覆盖ZSM-5分子筛表面的酸性位,从而抑制外表面积炭反应,提高其在甲醇转化、烯烃裂解、烷基化等反应中的稳定性及特定产物选择性。但是,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料合成需使用有机胺模板剂导向合成,且合成体系采用较高的H_(2)O/SiO_(2)摩尔比(n(H_(2)O)/n(SiO_(2))>120),带来成本高、产量低、废水多等难题。因此,提出了一种无有机胺模板剂绿色合成ZSM-5@Silicalite-1的新策略,该方法以ZSM-5沸石分子筛为晶种,以乙醇作为孔道填充剂,采用研磨的方法成功制备ZSM-5@Silicalite-1核壳材料;采用XRD、SEM、物理吸附、XPS等表征手段进行分析,并考察了n(Na_(2)O)/n(SiO_(2))、n(C_(2)H_(5)OH)/n(SiO_(2))、晶种类型以及晶化时间等参数对合成ZSM-5@Silicalite-1的影响。结果表明,无有机胺模板剂法合成的ZSM-5@Silicalite-1分子筛不仅样品收率高且具有较高的结晶度和规整的形貌。当n(Na_(2)O)/n(SiO_(2))=0.035、n(C_(2)H_(5)OH)/n(SiO_(2))=1.62、晶化时间为48 h时,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料的结晶度最高。 展开更多
关键词 无有机胺模板剂 zsm-5@Silicalite-1 核壳材料 绿色合成
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Experiment and Modeling of Pure and Binary Adsorption of n-Butane and Butene-1 on ZSM-5 Zeolites with Different Si/Al Ratios 被引量:6
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作者 王斐 汪文川 +2 位作者 黄世萍 滕加伟 谢在库 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2007年第3期376-386,共11页
Four ZSM-5 zeolite catalysts with different Si/Al ratios for the catalytic cracking of C4 fractions to produce ethylene and propylene were prepared in this study.First,the adsorption isotherms of pure n-butane and but... Four ZSM-5 zeolite catalysts with different Si/Al ratios for the catalytic cracking of C4 fractions to produce ethylene and propylene were prepared in this study.First,the adsorption isotherms of pure n-butane and butene-1 and their mixtures on these catalysts at 300K and p=0—100kPa were measured using the intelligent gra- vimetric analyzer.The experimental results indicate that the presence of Al can significantly affect the adsorption of butene-1 than that of n-butane on ZSM-5 zeolites.Then,the double Langmuir(DL)model was applied to study the pure gas adsorption on ZSM-5 zeolites for pure n-butane and butene-1.By combining the DL model with the ideal adsorbed solution theory(IAST),the IAST-DL model was applied to model the butene-1(1)/n-butane(2)binary mixture adsorption on ZSM-5 zeolites with different Si/Al ratios.The calculated results are in good agreement with the experimental data,indicating that the IAST-DL model is effective for the present systems.Finally,the adsorp- tion over a wide range of variables was predicted at low pressure and 300K by the model proposed.It is found that the selectivity of butene-1 over n-butane increases linearly with the decrease of Si/Al ratio.A correlation between the selectivity and Si/Al ratio of the sample was proposed at 300K and p=0.08MPa. 展开更多
关键词 正丁烷 丁烯-1 硅铝比 zsm-5分子筛 吸附 实验 模型
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以纯硅silicalite-1为晶种制备空心结构ZSM-5沸石分子筛 被引量:3
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作者 祁志福 卓佐西 +5 位作者 胡晨晖 刘春红 杜凯敏 董黎路 薛腾 刘月明 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期495-502,I0001,共9页
微孔分子筛在实际应用过程中常常受到扩散限制的影响,分子筛内部的利用率不高.制备空心结构分子筛对于改善分子筛扩散传质、提高分子筛利用率具有重要意义.以纯硅silicalite-1为晶种,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构导向剂制备ZSM-5分子... 微孔分子筛在实际应用过程中常常受到扩散限制的影响,分子筛内部的利用率不高.制备空心结构分子筛对于改善分子筛扩散传质、提高分子筛利用率具有重要意义.以纯硅silicalite-1为晶种,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为结构导向剂制备ZSM-5分子筛,无定型硅铝物种首先在晶种表面晶化生长,同时碱性合成体系的碱度则可以溶解不稳定的silicalite-1晶种,通过控制调变生长与溶解的相对速率制备得到具有空心结构的ZSM-5分子筛.所得空心结构ZSM-5分子筛在催化甲醇制烯烃的反应中表现出较好的选择性和优异的稳定性,该多级孔道ZSM-5分子筛的制备方法简单、易操作,具有广泛的应用潜力. 展开更多
关键词 水热合成 zsm-5分子筛 空心结构 silicalite-1晶种
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ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能 被引量:2
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作者 孙丽媛 张亚飞 巩雁军 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期3436-3445,共10页
采用双模板剂两步晶化法设计合成了ZSM-5/EU-1共生分子筛,通过调整预晶化过程,实现了两种分子筛的共生和晶相比例的可控调变。研究两段凝胶组成的影响发现,第一段凝胶组成,尤其是模板剂浓度对所得共生样品晶相比例具有较大影响。与机械... 采用双模板剂两步晶化法设计合成了ZSM-5/EU-1共生分子筛,通过调整预晶化过程,实现了两种分子筛的共生和晶相比例的可控调变。研究两段凝胶组成的影响发现,第一段凝胶组成,尤其是模板剂浓度对所得共生样品晶相比例具有较大影响。与机械混合和纯相样品相比,ZSM-5/EU-1共生分子筛表现出最大的BET表面积和孔体积尤其是外表面积和介孔体积。而且EU-1相含量为39%的ZSM-5/EU-1共生分子筛在正己烷催化裂解制低碳烯烃反应中表现出比机械混合样品和ZSM-5分子筛更高的反应活性稳定性和低碳烯烃选择性,尤其是丙烯选择性。在反应120 min时,该共生分子筛上低碳烯烃选择性比相同EU-1相含量机械混合样品和ZSM-5分子筛均高出约10.7个百分点,丙烯选择性分别高出8.5和9.1个百分点,P/E比分别高出0.42和0.46。 展开更多
关键词 分子筛 烷烃 催化(作用) zsm-5/EU-1共生分子筛 可控合成 催化裂解 低碳烯烃
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不同硅铝比ZSM-5的合成及其吸附1-丁烯性能
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作者 张艺 唐俊杰 +4 位作者 李森 许明言 徐思遥 徐宏泽 朱秦 《化学反应工程与工艺》 CAS 北大核心 2020年第3期267-275,共9页
石化企业中含丁烯尾气处理困难,本工作研究分子筛吸附丁烯的性能,采用水热法制备了不同硅铝比的ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和N2吸附–脱附等方法进行表征。结果表明,ZSM-5分子筛具备良好的MFI拓扑结构。在体积空速(... 石化企业中含丁烯尾气处理困难,本工作研究分子筛吸附丁烯的性能,采用水热法制备了不同硅铝比的ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和N2吸附–脱附等方法进行表征。结果表明,ZSM-5分子筛具备良好的MFI拓扑结构。在体积空速(GHSV)6 000 h-1,1-丁烯浓度0.02%,温度20℃,分子筛体积30 mL的条件下,在固定床连续反应器上考察了不同硅铝比ZSM-5分子筛对1-丁烯的吸附性能。结果表明,硅铝比为40(分子比)的ZSM-5对1-丁烯的吸附量最大为36.3kg/m3,且ZSM-5的6次吸脱附循环实验结果表明其稳定性良好。分子筛对1-丁烯的吸附过程遵循二级吸附动力学方程。 展开更多
关键词 zsm-5 分子筛 吸附 1-丁烯
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微介孔ZSM-5负载NiMo催化剂的三甲苯加氢脱烷基性能研究 被引量:1
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作者 陈菲菲 刘旭彬 +5 位作者 李德培 单书峰 曾兴业 吴世逵 周如金 林存辉 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期67-75,共9页
以ZSM-5沸石及不同碱处理时间下制备的微介孔HZSM-5作为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列NiMo ZSM-5催化剂(分别记为NiMoPZ,NiMoAKZ-1,NiMoAKZ-2,NiMoAKZ-3)。采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、N 2吸附-脱附、扫描电镜和热... 以ZSM-5沸石及不同碱处理时间下制备的微介孔HZSM-5作为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列NiMo ZSM-5催化剂(分别记为NiMoPZ,NiMoAKZ-1,NiMoAKZ-2,NiMoAKZ-3)。采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、N 2吸附-脱附、扫描电镜和热重分析对4种催化剂进行表征,并在反应温度410~530℃、反应压力1 MPa、质量空速2.4 h^(-1)、H_(2)三甲苯体积比300的条件下分别对4种催化剂催化1,3,5-三甲苯(1,3,5-TMB)加氢脱烷基反应性能进行评价。结果表明:不同碱处理时间会改变催化剂的孔结构、酸性和形貌,并且影响其加氢脱烷基反应性能;碱处理时间为2 h时制备的NiMoAKZ-2催化剂具有较优的加氢脱烷基反应性能,在反应温度为530℃时,1,3,5-TMB转化率为91.5%,轻质芳烃(BTX)收率为65.3%,BTX选择性为71.3%;NiMoAKZ-2催化剂的介孔孔道提高了1,3,5-TMB与酸性位的可接近性,且其表面非骨架硅铝物种较少,孔道贯通性较好。 展开更多
关键词 微介孔zsm-5 碱处理 1 3 5-三甲苯 加氢脱烷基 甲苯 二甲苯
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