n(硅)/n(铝)对Cu-SAPO-34催化剂C3H6-SCR性能的影响

Cu-SAPO-34分子筛是一种高性能氮氧化物选择催化还原(SCR)催化剂,其载体SAPO-34对催化剂的氮氧化物催化消除活性有重大影响。采用水热合成法制备了n(硅)/n(铝)为0.4、0.6和0.8的SAPO-34分子筛,X射线粉末衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)结果表明随着n(硅)/n(铝)的增大SAPO-34分子筛的结晶度增高,粒度减小;氨气程序升温脱附(NH3-TPD)结果显示n(硅)/n(铝)为0.8时分子筛的酸量最大。综上所述,n(硅)/n(铝)为0.8时Cu-SAPO-34催化剂表现出最佳的丙烯选择性催化还原(C3H6-SCR)性能。

Ag/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原脱除烟气中NO

在Autosorb-1-C物理化学吸附仪上测定了Ag／Al2O3催化剂的比表面积、孔容等物理特性，并采用该催化剂和C3H6还原剂对NO脱除过程进行了试验研究。结果表明，在适宜的反应温度和空速范围内，所制备的催化剂具有良好的脱氮活性；除温度和空速外，催化剂中Ag的负载量、C3H6与NO的摩尔比、烟气中氧含量和NO初始浓度等因素对催化剂反应性能有较大影响。试验确定的最佳反应温度为450℃～500℃，最佳Ag负载量为2％左右。

Cu改性Fe/Al-PILC催化剂的SCR-C3H6脱硝特性实验研究

为提高Fe/Al-PILC催化剂的SCR脱硝的低温活性,采用Cu对Fe/Al-PILC催化剂进行改性。采用超声浸渍法合成系列xCu-Fe/Al-PILC催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis、XPS、Py-FTIR等系列技术手段进行表征。在固定床微反应器上进行C3H6的选择性催化还原NO的实验。结果表明,经过铜改性后的xCu-Fe/Al-PILC催化剂有效解决了Fe/Al-PILC催化剂低温SCR活性不足的问题,同时提高了中高温活性。催化剂在200-500℃能够实现80%以上脱硝效率,其中,0.13Cu-Fe/Al-PILC在250-500℃实现了90%以上NO转化率,并在250℃达到最高脱硝效率93%。XRD、N2吸附-脱附结果表明,经过铜改性的催化剂可以提供更多反应活性位,提高反应速率。H2-TPR结果表明,掺杂铜使催化剂获得低温还原能力,同时增强了中高温还原能力。UV-vis、XPS结果表明,铜掺杂不仅使铁获得更高氧化态,同时产生了更多低温活性物质孤立Fe3+。Py-FTIR结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brnsted酸,Lewis酸是SCR反应活性中心。

Pd-Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究

采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破坏了蒙脱土的层间排列但未改变Ti-PILC的层间距;TPR结果表明,Pd改变Cu-Ti-PILC催化剂表面上铜物种的还原性能;NO-TPD结果表明,Pd组分提高催化剂化学吸附NO;C3H6-SCR结果显示Pd物种能够提高Cu-Ti-PILC催化效果。

钛基铜系低温SCR催化剂的制备及其脱硝性能研究

采用浸渍法制备M-Cu/Ti-PILC(M=Mn、Ce、Co、Fe、Zr和Ag)催化剂,并应用于丙烯选择催化还原NO体系(C3H6-SCR),考察第二种活性物种M对Cu/Ti-PILC催化性能的影响。结果表明,Mn物种会降低Cu/Ti-PILC催化剂的催化活性和反应温度;Ce物种能拓宽Cu/Ti-PILC催化剂的反应窗口;Co对Cu/Ti-PILC催化剂的催化活性及反应温度无影响;Fe、Zr、Ag会提高Cu/Ti-PILC催化剂的催化活性,并且Fe、Ag物种不影响Cu/Ti-PILC催化剂的反应温度,而Zr会提高Cu/Ti-PILC催化剂的反应温度。

Cu-SAPO-44选择性催化丙烯还原NO性能研究

以环己胺(CHA)和铜胺络合物(Cu-TEPA)为共模板剂,一步水热合成Cu-SAPO-44分子筛催化剂,用于贫燃条件下选择性催化丙烯还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-vis)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等方法对催化剂进行表征。与纯SAPO-44相比,Cu-TEPA的引入显著增强了分子筛的C_(3)H_(6)-SCR催化活性。当Cu/Al=0.25时,Cu-SAPO-44催化剂有着最大的比表面积、丰富的酸性位和较多的孤立Cu^(2+)物种,具有最佳的脱硝性能。随着Cu-TEPA引入量的增加,铜物种会在分子筛表面聚集,生成相对较多无活性的CuO,从而降低了脱硝活性。原位红外光谱(In situ DRIFTS)研究表明,孤立的Cu^(2+)有助于NO和C_(3)H_(6)的吸附和活化,促进反应关键中间产物−NCO形成。50 h的持久性反应测试表明,Cu-SAPO-44催化剂始终保持>60%的NO_(x)转化率和>90%的N_(2)选择性,表现出良好的反应稳定性。

Pd-ZrO_2/Al_2O_3催化剂对丙烯选择性催化还原NO的催化活性研究

采用浸渍法制备了具有高比表面积的氧化铝负载的Pd-ZrO2复合物催化剂(Pd-ZrO2/Al2O3),利用BET、XRD、TEM等手段研究了该复合物催化剂的物理特性,并重点研究了该复合物催化剂对以C3H6为还原剂选择性催化还原(SCR)NO的催化反应活性,分别讨论了反应温度、组分、焙烧温度、原料气组分、空速等因素对该催化反应的影响.结果发现,少量的Pd纳米粒子均匀分散于载体氧化铝上,添加适量ZrO2后,所制备的低负载量的Pd(1wt%)-ZrO2(2wt%)/Al2O3复合物催化剂具有较高的NO选择性催化还原反应活性,在240～250℃可使NO的转化率达到50%～70%.其活性提高的机制在于适量ZrO2的添加增强了反应物中NO和C3H6在催化剂表面的吸附,同时与Pd催化剂形成一种协同催化作用.

Ce-HPW-TiO2催化剂利用C3H6选择性催化还原NO反应的机理

为提高C3H6-SCR脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用浸渍法合成了几种由铈和Keggin型磷钨酸改性的TiO2催化剂。在模拟烟气的实验条件下,考察了不同催化剂在150~350℃的脱硝活性,通过XRD、FT-IR和SEM对催化剂的理化性质进行了分析,并且通过原位FT-IR探究并对比了不同催化剂在吸附NO和C3H6时产生的吸附物种。结果表明:铈和磷钨酸的共掺杂大大提高了TiO2催化剂在中低温区的脱硝效率;Ce和H3PW12O40(HPW)成功负载于TiO2上,负载的HPW也保留了其Keggin结构,而且负载后的催化剂表面更加光滑,形态更加规则,分散性更好;原位FT-IR结果显示:Ce和HPW的掺杂可以促进催化剂表面硝酸盐物质和丙烯吸附物种的形成;同时发现无论是在预吸附NO还是在预吸附C3H6的情况下,Ce-HPW-TiO2(CM)催化剂表面发生的反应活性最高。由此提出了Ce-HPW-TiO2(CM)催化剂的反应机理,发现其反应中间体主要为无机硝酸盐、甲酸盐、乙酸盐和有机氮化合物。

低温选择催化还原NO催化剂的制备及其性能研究

采用等体积浸渍法制备Mn-Ti-PILC、Co-Ti-PILC、Fe-Ti-PILC、Cu-Ti-PILC和V-Ti-PILC催化剂,并应用于丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)体系中。结果显示,N2最高收率由高到低的顺序依次为Cu-Ti-PILC>Fe-Ti-PILC>V-Ti-PILC>Mn-Ti-PILC>Co-Ti-PILC,N2最高收率所对应的反应温度由低到高的顺序依次为Mn-Ti-PILC<Cu-TiPILC<Fe-Ti-PILC=Co-Ti-PILC<V-Ti-PILC。

新型铜铈复合材料的制备及其脱硝性能的研究

分别采用浸渍法和沉淀-水热法制备了CuO/CeO_2复合催化剂.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDX)、N2吸附-脱附测试(BET)等手段对样品进行了表征.沉淀-水热法制备的CuO/CeO_2复合材料具有更好的结晶性,而浸渍法制备的复合材料上CuO主要以无定形态存在.两种复合材料中CuO颗粒的尺寸较复合前明显减小且分散均匀.沉淀-水热法制备的复合材料颗粒间结合紧密,形成连通的孔结构,而浸渍法制备的复合物孔径分布较窄.测定了不同的反应温度下复合材料催化丙烯还原NO的转化率(C_3H_6-SCR).结果表明,两种方法制备的CuO/CeO_2复合催化剂都表现出优于单组分CuO和CeO_2的催化活性,其中沉淀-水热法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂表现出更强的协同作用,350℃时NO转化率可达74%.其可能的原因是,沉淀-水热法能使得复合材料上的CuO物种更均匀地分散在CeO_2表面并与之充分接触,使材料整体形成更有利于多相反应的介孔结构从而增强了协同作用,提高了材料催化活性.