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SnOx-CeO2-MnOx/球状活性炭催化剂低温选择性催化还原NO 被引量:8
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作者 王艳莉 何自国 +1 位作者 詹亮 葛梦 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期533-538,共6页
制备了系列锡氧化物改性SnOx-CeO2-MnOx/球状活性炭(SAC)催化剂,研究了锡氧化物对催化剂脱硝活性的影响机制,并结合N2吸附、XRD、XPS和NH3-TPD等技术对催化剂物理化学性质进行表征。结果表明,向CeO2-MnOx/SAC中添加适量SnOx后明显降... 制备了系列锡氧化物改性SnOx-CeO2-MnOx/球状活性炭(SAC)催化剂,研究了锡氧化物对催化剂脱硝活性的影响机制,并结合N2吸附、XRD、XPS和NH3-TPD等技术对催化剂物理化学性质进行表征。结果表明,向CeO2-MnOx/SAC中添加适量SnOx后明显降低催化剂在低温区80-120℃的脱硝活性,但在200-280℃温度范围内Sn/Mn摩尔比为0.25的SnOx-CeO2-MnOx/SAC催化剂对NO的转化率高于95.8%。添加适量Sn O2不仅不影响锰氧化物在载体表面的高分散性,而且可以改善CeO2分散性;添加SnO2提高了催化剂表面酸性,尤其是增加了催化剂表面中强酸位,有利于促进NH3的吸附和活化脱氢,从而提高SnOx-CeO2-MnOx/SAC较高温区SCR活性。 展开更多
关键词 球状活性炭 SnOx ceo2-mnox 选择性催化还原 NO
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CeO2-MnOx/CF对甲苯的催化氧化性能 被引量:4
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作者 王玉玲 宋敏 孟凡跃 《中南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期261-268,共8页
为提高Ce基催化剂对挥发性有机物(VOCs)的催化氧化性能,采用超声辅助浸渍法制备CeO2-MnOx/CF复合氧化物催化剂,以甲苯为探针分子,考察制备条件和反应条件对催化剂甲苯催化氧化活性的影响,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射分析仪(XRD... 为提高Ce基催化剂对挥发性有机物(VOCs)的催化氧化性能,采用超声辅助浸渍法制备CeO2-MnOx/CF复合氧化物催化剂,以甲苯为探针分子,考察制备条件和反应条件对催化剂甲苯催化氧化活性的影响,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射分析仪(XRD)、全自动比表面积及孔隙分析仪(BET)等对催化剂的形貌结构进行表征。研究结果表明:CeO2-MnOx/CF催化剂比表面积高,孔容大,活性组分在载体上高度分散,双组分间具有协同催化作用;在铈锰物质的量比为2:3、活性组分负载量为14%(质量分数)、空速为22.5 L/(g·h)、甲苯初始质量浓度为1 g/L条件下,CeO2-MnOx/CF催化剂的甲苯催化氧化活性最高,228℃下2Ce3Mn/CF催化剂对1 g/L甲苯的催化降解率可达到90%。 展开更多
关键词 铈锰复合氧化物催化剂 挥发性有机物 催化氧化 影响因素
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过渡金属掺杂对MnO_(x)-CeO_(2)低温SCR性能的影响
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作者 孙雨霖 王智化 +4 位作者 唐海荣 班云飞 刘佩希 何勇 朱燕群 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期17-24,共8页
通过水解驱动氧化还原法合成了掺杂过渡金属的2Mn-Ce-M(M为Fe,Cu,Ni,Cr)催化剂,考察了过渡金属掺杂对低温SCR脱硝性能的影响.其中2Mn-Ce-0.2Cr催化剂比表面积较大,氧化还原能力适中,具有丰富的酸性位点和氧空位、最高的化学吸附氧含量... 通过水解驱动氧化还原法合成了掺杂过渡金属的2Mn-Ce-M(M为Fe,Cu,Ni,Cr)催化剂,考察了过渡金属掺杂对低温SCR脱硝性能的影响.其中2Mn-Ce-0.2Cr催化剂比表面积较大,氧化还原能力适中,具有丰富的酸性位点和氧空位、最高的化学吸附氧含量及酸位强度,有利于低温下NH_(3)-SCR反应的顺利进行.2Mn-Ce-0.2Cr催化剂的低温NH_(3)-SCR活性最好,能在100~225℃的宽温度区间内保持80%以上的NO_(x)转化率,在125℃时NO_(x)转化率更是达到99.1%,为中低温催化还原烟气中的NO_(x)提供了新思路.此外,2Mn-Ce-0.2Cr还具有良好的抗硫抗水能力,在150℃下,加入40×10^(-6)的SO_(2)反应5 h,其催化活性稳定在98%;在3%的水蒸气下,其效率保持在95%以上. 展开更多
关键词 过渡金属掺杂 MnO_(x)-ceo_(2) 低温SCR 水解驱动氧化还原法
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Mn含量对CeO2-ZrO2-MnOx催化剂甲苯氧化净化性能的影响 被引量:3
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作者 李安明 卫广程 +2 位作者 郝乔慧 赵宾 张秋林 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期231-239,I0007,共10页
采用氧化还原沉淀法制备了一系列CeO2-ZrO2-MnOx催化剂(CZMX,X为Mn在催化剂总金属中的摩尔含量),探讨了Mn含量对CZMX催化甲苯燃烧性能的影响。结果表明,CZM0.6催化剂具有最好的活性,在230℃下即可实现甲苯的完全转化。XRD表征结果发现,... 采用氧化还原沉淀法制备了一系列CeO2-ZrO2-MnOx催化剂(CZMX,X为Mn在催化剂总金属中的摩尔含量),探讨了Mn含量对CZMX催化甲苯燃烧性能的影响。结果表明,CZM0.6催化剂具有最好的活性,在230℃下即可实现甲苯的完全转化。XRD表征结果发现,随着锰掺杂量的增加,CZMX催化剂结晶度先降低后增加。H2-TPR表征结果表明,随着Mn含量的增加,Ce-Zr-Mn之间的相互作用力先增强后减弱。CZM0.6结晶度最差,金属之间相互作用力最强,表面氧物种更易溢出;同时,Raman和O2-TPD表征结果也证明CZM0.6催化剂上具有较高的表面氧空位浓度,有利于催化剂表面活性氧物种的迁移,促进了甲苯的氧化。此外,通过in-situ DRIFTS对中间产物进行观测,发现苯甲酸盐是CZM0.6催化剂上甲苯氧化反应的重要中间体;在O2参与下,苯甲酸盐可迅速转化为CO2和H2O。 展开更多
关键词 氧化还原沉淀法 ceo2-ZrO2-mnox 甲苯催化氧化 表面氧物种:苯甲酸盐
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暴露CeO2不同晶面的VOx-MnOx/CeO2催化剂低温NH3-SCR脱硝的原位红外研究 被引量:9
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作者 吴孝敏 倪凯文 +1 位作者 宇小龙 赵宁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期179-188,I0004,共11页
为实现低温(200-250℃) NH3-SCR烟气脱硝,开发出了一种高分散暴露CeO2不同晶面的VOx-MnOx/CeO2低温脱硝催化剂。脱硝性能评价实验结果表明,暴露{110}晶面的VOx-MnOx/CeO2-R催化剂在很宽的温度范围内(220-330℃)都保持了>95%的脱硝效... 为实现低温(200-250℃) NH3-SCR烟气脱硝,开发出了一种高分散暴露CeO2不同晶面的VOx-MnOx/CeO2低温脱硝催化剂。脱硝性能评价实验结果表明,暴露{110}晶面的VOx-MnOx/CeO2-R催化剂在很宽的温度范围内(220-330℃)都保持了>95%的脱硝效率。原位漫反射红外分析结果可知,暴露{110}晶面的VOx-MnOx/CeO2-R催化剂表面更易发生NH3和NO吸附,进而提高NO的转化效率。气态NH3在VOx-MnOx/CeO2-R催化剂上吸附生成NH3(L)和NH4+(B),该中间体与NO吸附的中间体桥联硝酸盐和双齿硝酸盐反应生成N2和H2O,并遵循Langmuir-Hinshelwood机理。 展开更多
关键词 VOx-mnox/ceo2 暴露晶面 低温脱硝 原位红外
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CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化还原NO 被引量:12
6
作者 赵清森 周英彪 +4 位作者 向军 王乐乐 苏胜 胡松 孙路石 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期360-366,共7页
利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升... 利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升温方法研究了催化剂对NH3和NO的氧化性能,随着温度升高NH3被过度氧化生成了NO和N2O。催化剂能将NO氧化生成NO2,但转化程度较低。脱附实验表明,NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象。较少的NH3吸附量和NH3过度氧化是高温下脱硝效率降低的主要原因。暂态实验显示,NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或弱吸附态参与反应。 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 CuO-ceo2-mnox/γ-Al2O3 NH3 NO
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CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化脱除NO机理研究 被引量:3
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作者 孙路石 向军 +4 位作者 赵清森 石金明 王乐乐 谢天 胡松 《工程热物理学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第8期1415-1418,共4页
利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO_2-MnO_x /γ-Al_2O_3催化剂在200~450℃范围内脱硝效率保持在70%以上。利用程序升温方法研究了催化剂对NH_3的氧化性能,活性组分负载... 利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO_2-MnO_x /γ-Al_2O_3催化剂在200~450℃范围内脱硝效率保持在70%以上。利用程序升温方法研究了催化剂对NH_3的氧化性能,活性组分负载量增多,加强了催化剂对NH_3氧化性能。红外表征显示NH_3被吸附在催化剂的L酸位和B酸位。NO以多种硝酸盐物种在催化剂表面吸附。吸附态NH_3参与SCR反应,但吸附态NO物种仅部分参加SCR反应。 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 CuO-ceo2-mnox/r-Al2O3 NH3 NO
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载体焙烧温度对CuO/CeO_2-MnO_x催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响
8
作者 龚磊 罗来涛 +1 位作者 王瑞 张宁 《南昌大学学报(理科版)》 CAS 北大核心 2012年第2期127-132,共6页
以共沉淀法制备了CeO2-MnOx复合金属氧化物,考察了其焙烧温度对Cu/CeO2-MnOx催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响,并运用XRD、BET、TPR和TPD等手段对样品进行了表征。结果表明,载体的焙烧温度对CuO/CeO2-MnOx催化剂的结构性质、还原性能... 以共沉淀法制备了CeO2-MnOx复合金属氧化物,考察了其焙烧温度对Cu/CeO2-MnOx催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响,并运用XRD、BET、TPR和TPD等手段对样品进行了表征。结果表明,载体的焙烧温度对CuO/CeO2-MnOx催化剂的结构性质、还原性能及催化活性有一定的影响。当CeO2-MnOx500℃焙烧时,CuO/CeO2-MOx催化剂表现出最好的活性,与CeO2-MnOx部分固溶体的形成、CeO2与MnOx之间较强的相互作用、其表面较大量的高分散CuxO物种及较大的CO吸附量有关。 展开更多
关键词 Cu基催化剂 ceo2-mnox焙烧温度 CO选择性氧化 富氢
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La的掺杂方式对CeO_2-MnO_x催化氧化氯苯性能的影响 被引量:1
9
作者 李培 李经纬 刘善堂 《工业催化》 CAS 2013年第3期23-26,共4页
采用共沉淀法制备CeO2-MnOx和La2O3-CeO2-MnOx催化剂,再用沉积-沉淀法制备La2O3/CeO2-MnOx催化剂,并对催化剂的氯苯催化氧化反应活性进行检测。结果表明,La的加入可以显著提高催化剂催化氧化氯苯的活性。XRD和TPR表征结果表明,La的加入... 采用共沉淀法制备CeO2-MnOx和La2O3-CeO2-MnOx催化剂,再用沉积-沉淀法制备La2O3/CeO2-MnOx催化剂,并对催化剂的氯苯催化氧化反应活性进行检测。结果表明,La的加入可以显著提高催化剂催化氧化氯苯的活性。XRD和TPR表征结果表明,La的加入抑制CeO2晶粒尺寸的长大,增强CeO2的晶格应变,并促进Mn进入CeO2的晶相,形成较好的MnCeOx固溶体。催化剂的热稳定性评价结果表明,La的加入有效提高CeO2-MnOx催化剂的热稳定性。 展开更多
关键词 催化化学 LA ceo2-mnox 氯苯 催化氧化 热稳定性
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CeO_2/ACFN和MnO_x/ACFN低温选择性催化还原NO研究 被引量:9
10
作者 沈伯雄 史展亮 +2 位作者 郭宾彬 王成东 吴春飞 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2007年第1期32-35,27,共5页
笔者研究了反应温度80~300℃之间,经过硝酸氧化处理的改性活性炭纤维(ACFN)负载CeO2和MnOx在以氨气为还原剂的选择性催化还原(SCR)过程中的催化活性,并进行扫描电镜(SEM)微观形态分析和X射线衍射仪(XRD)物相分析。研究发现,ACFN负载CeO... 笔者研究了反应温度80~300℃之间,经过硝酸氧化处理的改性活性炭纤维(ACFN)负载CeO2和MnOx在以氨气为还原剂的选择性催化还原(SCR)过程中的催化活性,并进行扫描电镜(SEM)微观形态分析和X射线衍射仪(XRD)物相分析。研究发现,ACFN负载CeO2和MnOx具有较高的NO脱除率和较好的低温催化活性,其中ACFN负载10t%CeO2的低温催化活性优良,NO脱除率稳定在85%以上,并具有较宽的温度域(120~300℃)。XRD物相分析结果表明本实验方法合成的催化剂以非晶态形式存在。 展开更多
关键词 低温 SCR ceo2/ACFN MnOx/ACFN
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制备方法对MnO_x-CeO_2催化剂理化性质及低温NH_3-SCR脱硝性能的影响(英文) 被引量:42
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作者 姚小江 马凯莉 +4 位作者 邹伟欣 何圣贵 安继斌 杨复沫 董林 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期146-159,共14页
随着人们环保意识的增强,氮氧化物(NO_x)的危害引起广泛关注.NO_x作为首要的大气污染物之一,主要来源于以燃煤电厂为代表的固定源和以机动车为代表的移动源.它不仅能够导致酸雨和光化学烟雾,而且还是PM_(2.5)的重要前驱体,严重危害人类... 随着人们环保意识的增强,氮氧化物(NO_x)的危害引起广泛关注.NO_x作为首要的大气污染物之一,主要来源于以燃煤电厂为代表的固定源和以机动车为代表的移动源.它不仅能够导致酸雨和光化学烟雾,而且还是PM_(2.5)的重要前驱体,严重危害人类健康和植物生长.因此,NO_x的治理迫在眉睫.研究表明,氨选择性催化还原(NH_3-SCR)技术是控制固定源NO_x排放最经济有效的方法.商业化V_2O_5-WO_3/TiO_2和V_2O_5-MoO_3/TiO_2脱硝催化剂的最佳工作温度窗口为300–400℃.因此,NH_3-SCR脱硝设施通常安装在除尘器和脱硫装置之前以满足最佳工作温度需要.然而,在这种情况下,脱硝催化剂容易因烟气中的飞灰和含硫化合物堵塞、中毒而失活.此外,对于老电厂增加脱硝设施的改造工程,在除尘器和脱硫装置之前没有足够的空间用于安装脱硝设施.因此,开发环境友好型低温NH_3-SCR脱硝催化剂显得尤为重要,因为它可以直接安装在除尘器和脱硫装置之后,从而有效减缓脱硝催化剂失活,有利于改造工程的施工.研究表明,锰基催化剂由于其优异的氧化还原性能和氧迁移能力有利于氧化NO为NO_2,促进反应沿着'快速NH_3-SCR'途径进行,从而表现出优异的低温脱硝性能.然而,其N2选择性、抗水性能和工作温度窗口还有待改善.因此,开发既具有高催化活性又具有宽工作温度窗口、优异抗水性能以及理想N2选择性的低温脱硝催化剂仍是一个富有挑战性的课题.二氧化铈(CeO_2)由于具有优异的氧化还原性能、良好的储/释氧能力、丰富的氧空位以及Ce^(4+)/Ce^(3+)的轻易切换而被广泛用于NH_3-SCR反应.因此,将锰氧化物(MnO_x)与CeO_2相结合而制备的MnO_x-CeO_2催化剂可能会表现出优异的低温脱硝性能.而催化剂的理化性质和催化性能还强烈地依赖于其制备方法.因此,本文采用不同方法(机械混合法、浸渍法、水热法、共沉淀法以及溶胶-凝胶法)制备了一系列MnO_x-CeO_2催化剂用于低温NH_3-SCR反应,并运用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氮气物理吸附、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)以及原位漫反射红外光谱(insituDRIFTS)等表征技术对催化剂进行了系统分析.重点考察了制备方法对MnO_x-CeO_2催化剂理化性质和催化性能的影响.结果表明,低温脱硝性能有如下顺序:水热法>溶胶-凝胶法>共沉淀法>浸渍法>机械混合法.这与催化剂表面Ce3+和Mn4+含量、氧空位和表面吸附氧物种浓度以及酸量和酸强度顺序一致.这些性质都与MnO_x和CeO_2之间的电子相互作用(即Mn^(3+)+Ce^(4+)?Mn^(4+)+Ce^(3+))密切相关.特别是水热法制备的MnO_x-CeO_2催化剂(MnCe-HTM)由于Mn^(n+)掺入到CeO_2晶格形成铈基固溶体(含Mn-O-Ce结构)以及水热过程中的高温高压环境加强了MnO_x和CeO_2之间的电子相互作用,从而表现出优异的理化性质、最佳的低温脱硝性能以及理想的抗水性能. 展开更多
关键词 MnOx-ceo2催化剂 制备方法 氮氧化物 低温氨选择性催化还原 电子相互作用 表面酸性
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湿式氧化吡虫啉农药生产废水的MnOx-CeO2催化剂性能研究 被引量:11
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作者 赵彬侠 张小里 +2 位作者 李红亚 刘林学 金奇庭 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期965-970,共6页
采用共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的MnOx-CeO2系列催化剂,利用比表面测定仪(BET),X射线衍谢仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了表征,并研究了不同Mn/(Mn+Ce)摩尔比对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与活... 采用共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的MnOx-CeO2系列催化剂,利用比表面测定仪(BET),X射线衍谢仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了表征,并研究了不同Mn/(Mn+Ce)摩尔比对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与活性之间的关系.BET和XRD表征结果表明,Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.6时,催化剂晶粒尺寸最小,比表面积最大.XRD和XPS表征结果显示,Mn和Ce氧化物之间存在明显的相互作用,催化剂表面Mn的氧化态和化学需氧量(COD)随着组成的变化而变化,当Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7时,催化剂表面出现高价锰氧化物,而且其化学吸附氧最多.用Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7的MnOx-CeO2催化湿式氧化吡虫啉农药废水时,当催化剂用量为4 g/L,反应温度190℃,进水pH为7.0,氧分压1.6 MPa,搅拌速度500 r/min,反应60 min时,COD去除率最大为89.3%. 展开更多
关键词 催化湿式氧化 农药废水 MnOx-ceo2 ceo2
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金属助剂对蜂窝状MnO_x-CeO_2/ACH催化剂低温脱硝行为的影响 被引量:7
13
作者 王艳莉 李晓晓 +3 位作者 詹亮 李翠 乔文明 凌立成 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第11期1365-1371,共7页
考察了铁、锡助剂对蜂窝状活性炭担载MnOx-CeO2(MnOx-CeO2/ACH)催化剂的低温脱硝活性及抗硫性能的影响。结果表明,添加FeOx助剂,有利于改善MnOx和CeO2在ACH载体表面的分散性,使得催化剂的脱硝活性在80~200℃随反应温度的升高而增加,且抗... 考察了铁、锡助剂对蜂窝状活性炭担载MnOx-CeO2(MnOx-CeO2/ACH)催化剂的低温脱硝活性及抗硫性能的影响。结果表明,添加FeOx助剂,有利于改善MnOx和CeO2在ACH载体表面的分散性,使得催化剂的脱硝活性在80~200℃随反应温度的升高而增加,且抗SO2毒化性能提高;SnOx助剂的添加,使得催化剂在较高温区仍具有较高脱硝活性,并表现出良好的抗SO2毒化性能,在250℃时NO转化率由无SO2条件下的98.6%略降至SO2存在时(700min)的87.8%。 展开更多
关键词 蜂窝状活性炭 MnOx-ceo2 选择性催化还原 NO 助剂
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球形活性炭担载MnO_x-CeO_2和三聚氰胺的低温脱硝行为研究 被引量:5
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作者 李军 潘磊 +3 位作者 王际童 龙东辉 乔文明 凌立成 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期1205-1211,共7页
以MnOx-CeO2为活性组分,以三聚氰胺为还原剂,制备了球形活性炭(SAC)担载MnOx-CeO2和三聚氰胺的复合催化剂,并考察了该催化剂在低温下(120-180℃)对NO的选择性催化还原(SCR)反应行为。实验还利用扫描电子显微镜–能谱仪(SEM-EDS)... 以MnOx-CeO2为活性组分,以三聚氰胺为还原剂,制备了球形活性炭(SAC)担载MnOx-CeO2和三聚氰胺的复合催化剂,并考察了该催化剂在低温下(120-180℃)对NO的选择性催化还原(SCR)反应行为。实验还利用扫描电子显微镜–能谱仪(SEM-EDS)、X射线衍射(XRD)和低温N2吸附法等技术对催化剂进行了表征。结果表明,当反应温度为180℃、空速为6000 h-1、NO和O_2浓度分别为0.1%和8%时,担载8%Mn(摩尔比Mn:Ce固定为1:1)和10%三聚氰胺的催化剂可在8.8 h内实现99%的NOx转化率。煅烧温度高于400℃将促使MnOx-CeO2形成更大的晶体颗粒和更加规整的晶型结构,从而降低其melamine-SCR活性。三聚氰胺担载量高于15%将造成催化剂比表面积和孔容的急剧减小,最终导致其稳态NOx转化率的下降。而金属氧化物担载量的增加和反应温度的升高都有利于Melamine-SCR反应,且在较宽的NO和O2浓度范围内,催化剂的稳态NOx转化率都能维持在99%左右。 展开更多
关键词 球形活性炭 MnOx-ceo2 三聚氰胺 NO 选择性催化还原
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共沉淀法制备的MnO_x-CeO_2在含NO气氛中氧化碳烟的研究 被引量:3
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作者 付名利 王克亮 +6 位作者 于润芃 文贤儿 张明 黄碧纯 吴军良 叶代启 梁红 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第8期1593-1600,共8页
用共沉淀法制备的复合氧化物MnOx-CeO2,其程序升温氧化(TPO)结果显示,1 000 mL.m^-3NO和10%O2条件下MnOx-CeO2对应的碳烟起燃温度Ti为250-303℃,远低于无催化剂时的Ti(402℃)及CeO2的Ti(334℃);也低于无NO下MnOx-CeO2的Ti(346-36... 用共沉淀法制备的复合氧化物MnOx-CeO2,其程序升温氧化(TPO)结果显示,1 000 mL.m^-3NO和10%O2条件下MnOx-CeO2对应的碳烟起燃温度Ti为250-303℃,远低于无催化剂时的Ti(402℃)及CeO2的Ti(334℃);也低于无NO下MnOx-CeO2的Ti(346-360℃);与MnOx的Ti(290℃)相当,但MnOx-CeO2的Tm(413-441℃)仍比MnOx的Tm(441℃)稍低。明显地,NO促进了碳烟的氧化,MnOx-CeO2比CeO2和MnOx的活性都要高。NO-TPD、FT-IR及原位DRIFTs表明,MnOx-CeO2表面对NO吸附能力强,更易促进NO氧化和NOx储存,从而有利于碳烟的氧化。可能的机理为,富氧条件下气相O2推动催化剂中氧物种(如超氧O2-,化学弱吸附氧O-与晶格氧O2-)的形成(含相互转化)与迁移,推进了NO或NO2-的氧化;储存的NOx在低温下生成硝酸根离子,在高温时则释放出高活性的NO2*和O-,促进碳烟氧化,其中间产物包括C-NO2复合物与C(O)复合物。 展开更多
关键词 NO MnOx-ceo2 碳烟氧化 催化剂 共沉淀法
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模板沉淀法制备高比表面积MnO_x-CeO_2催化剂及其CO低温氧化活性 被引量:4
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作者 马静萌 鲁继青 +2 位作者 王月娟 包明敏 罗孟飞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第11期2112-2117,共6页
以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO3)3和Mn(NO3)2为前驱体,通过沉淀法制备了一系列晶粒小于5nm的高比表面积MnOx-CeO2催化剂,并考察了催化剂的CO氧化反应性能.采用XRD、Raman光谱、TPR和N2气吸附脱附等手段对催化... 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,Ce(NO3)3和Mn(NO3)2为前驱体,通过沉淀法制备了一系列晶粒小于5nm的高比表面积MnOx-CeO2催化剂,并考察了催化剂的CO氧化反应性能.采用XRD、Raman光谱、TPR和N2气吸附脱附等手段对催化剂的比表面积、晶粒大小和物相组成进行了表征.当Mn摩尔分数≤34%时,催化剂的比表面积在160~170m^2/g之间;当锰含量进一步提高后,催化剂的比表面积呈下降趋势.当Mn摩尔分数≤34%时,XRD只检测到CeO2物相,而Raman光谱则检测到α—Mn2O3的存在.催化剂上表现出较好的CO氧化活性,这主要归因于高比表面积.随着锰含量的增加,催化剂的轻化频率(TOF)下降,表明高分散、小晶粒的氧化锰物种是催化剂的活性物种.H2-TPR结果表明,催化剂的CO氧化活性还与催化剂中高价锰物种有关.焙烧温度升高使催化剂的晶粒增大、比表面积减小,同时催化剂中锰的平均价态降低,导致CO氧化活性下降. 展开更多
关键词 MnOx-ceo2 十六烷基三甲基溴化铵(CTAB) 高比表面积 CO氧化
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基于MnO_x-CeO_2/PPSN的低温SCR脱硝 被引量:12
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作者 刘清 郑玉婴 汪谢 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第4期452-455,共4页
采用超声法,将经400℃煅烧、锰摩尔分数为40%的MnOx-CeO2负载到经硝酸处理后的聚苯硫醚(PPSN)滤料上,制备了MnOx-CeO2/PPSN滤料。以氨气为还原剂,测试了MnOx-CeO2/PPSN滤料低温SCR过程中的催化活性,同时研究了催化温度、NH3体积分数、O... 采用超声法,将经400℃煅烧、锰摩尔分数为40%的MnOx-CeO2负载到经硝酸处理后的聚苯硫醚(PPSN)滤料上,制备了MnOx-CeO2/PPSN滤料。以氨气为还原剂,测试了MnOx-CeO2/PPSN滤料低温SCR过程中的催化活性,同时研究了催化温度、NH3体积分数、O2体积分数、催化剂负载量等因素对其NO脱除效率的影响。研究发现,当MnOx-CeO2负载量为296 g/m2时,在催化温度130~160℃、NH3/NO略大于1、O2体积分数约5%时,MnOx-CeO2/PPSN滤料具有较高的NO脱除效率。在催化温度、NH3体积分数、O2体积分数一定时,MnOx-CeO2/PPSN滤料的NO脱除效率随负载量的增大而增大。 展开更多
关键词 低温选择性催化还原 MnOx-ceo2 PPS NO脱除率
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改进的MnO_x-CeO_2复合氧化物催化剂上甲烷低温催化燃烧 被引量:4
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作者 士丽敏 储伟 +3 位作者 郑丽娜 陈慕华 瞿芬芬 罗仕忠 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1178-1180,共3页
MnOx-CeO2 mixed oxide catalysts for methane combustion were prepared with co-precipitation me-thod.With the same content of Mn,the modified catalysts were gained via adding KMnO4.These catalysts were characterized wit... MnOx-CeO2 mixed oxide catalysts for methane combustion were prepared with co-precipitation me-thod.With the same content of Mn,the modified catalysts were gained via adding KMnO4.These catalysts were characterized with XRD,LRS,XPS and TPR techniques,respectively.It was found that the solid solution structures of the catalysts were reserved,while the low-temperature activities were promoted remarkably duo to more Mn4+ species and easier reductions through properly changing the adding amounts of Mn(NO3)2 and KMnO4.With a molar ratio of 1:4,the MnOx-CeO2 catalyst exhibited the highest activity,over which methane conversion reached 90% at a temperature as low as 390 ℃,and a better stability. 展开更多
关键词 甲烷 催化燃烧 低温活性 固溶体 MnOx-ceo2 复合氧化物
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镧、锰共掺杂改性CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体的性能 被引量:5
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作者 张雪乔 信欣 +3 位作者 刘建英 刘盛余 赵明 陈耀强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第10期2360-2366,共7页
采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂... 采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂样品具有最佳的高温稳定性;H2-TPR测试表明,La,Mn之间存在正协同效应,共掺杂的样品具有最佳的低温还原性能和高温稳定性;XPS结果表明,掺杂La可有效抑制在焙烧过程中Mn向表面的迁移,从而保持较高的表面吸附氧浓度. 展开更多
关键词 ceo2-ZrO2-Al2O3 MNOX 还原性能
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MnO_x/CeO_2纳米棒催化剂在低温NH_3-SCR反应中的阳离子(Zr^(4+),Al^(3+),Si^(4+))掺杂效应(英文) 被引量:6
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作者 姚小江 曹俊 +4 位作者 陈丽 亢科科 陈阳 田密 杨复沫 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期733-743,共11页
低温脱硝技术由于具有无需再加热烟气、方便燃煤电厂脱硝改造以及适用于一些烟气温度较低的非电力行业脱硝场合等优点,吸引了越来越多研究者的关注.低温脱硝催化剂是该技术中最关键的单元,因此其配方开发及相关工作已成为近年来的研究... 低温脱硝技术由于具有无需再加热烟气、方便燃煤电厂脱硝改造以及适用于一些烟气温度较低的非电力行业脱硝场合等优点,吸引了越来越多研究者的关注.低温脱硝催化剂是该技术中最关键的单元,因此其配方开发及相关工作已成为近年来的研究热点之一.商业化V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂在300–400°C的固定源烟气脱硝中表现出优异的性能,然而其低温脱硝性能却差强人意.并且,V_2O_5具有生物毒性,会造成二次污染.因此,低温脱硝催化剂的开发主要集中在环境友好的非钒基催化剂上.其中,MnO_x基催化剂由于具有优异的低温脱硝性能而成为重点研究对象.特别是MnO_x/CeO_2催化剂由于Ce O_2良好的氧化还原性能和较高的储释氧容量,引起了低温脱硝领域越来越多研究者的兴趣.然而,众所周知,CeO_2的比表面积和热稳定性并不令人满意.幸运的是,研究表明,阳离子掺杂可有效地克服CeO_2的上述缺点.此外,随着纳米材料制备科学与技术的发展,不同形貌的CeO_2已经能可控合成.研究表明,CeO_2纳米棒比其它形貌的CeO_2更适合用作载体,因为Ce O_2纳米棒主要暴露的{110}晶面易于形成氧空位以及与表面分散组分产生强相互作用.因此,在本工作中,我们在CeO_2纳米棒的晶格中掺入热稳定的Zr^(4+),Al^(3+),Si^(4+)等阳离子以提高其比表面积和热稳定性,并以该CeO_2纳米棒为载体负载MnO_x,考察了Zr^(4+),Al^(3+),Si^(4+)等阳离子掺杂对MnO_x/Ce O_2纳米棒催化剂低温脱硝性能的影响,筛选出最佳的掺杂离子.对制备的样品进行了透射电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线衍射、拉曼光谱、氮气物理吸附、氢气程序升温还原、氨气程序升温脱附、氨气吸附原位漫反射红外光谱和X射线光电子能谱等一系列表征分析,并利用氨气-选择性催化还原(NH_3-SCR)反应评价了其脱硝性能和抗水抗硫性能.结果表明,Si^(4+)掺杂的MnO_x/CeO_2纳米棒(MnO_x/CS-NR)催化剂具有最多的氧空位、表面酸性位和Mn^(4+)因而表现出最佳的脱硝活性.由于其氧化还原性能适当减弱,有效地抑制了氨气的非选择性催化氧化,从而表现出最低的N_2O生成量.此外,MnO_x/CS-NR催化剂还显示出最佳的抗水抗硫性能.综上所述,Si^(4+)是MnO_x/CeO_2纳米棒催化剂的最佳掺杂离子. 展开更多
关键词 MnOx/ceo2纳米棒催化剂 掺杂效应 氧空位 表面酸性 低温氨气选择性催化还原反应
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